基于加速器7Li(p,n)反应的硼中子俘获治疗中子源的优化设计

李长楷 马英杰 汤晓斌 谢 芹 耿长冉 陈 达

1（成都理工大学核技术与自动化工程学院 成都 610059）

2（南京航空航天大学核科学与工程系 南京 210016）

基于加速器7Li(p,n)反应的硼中子俘获治疗中子源的优化设计

李长楷1,2马英杰1汤晓斌2谢 芹2耿长冉2陈 达2

1（成都理工大学核技术与自动化工程学院 成都 610059）

2（南京航空航天大学核科学与工程系 南京 210016）

7Li(p,n)反应以中子产额大、反应阈能低等优点成为硼中子俘获治疗加速器驱动中子源所用中子反应的候选类型之一。本文重点研究了该中子产生反应作为加速器驱动中子源的中子产额及其能谱特性，并对产生的高能中子束流进行慢化，使其满足BNCT治疗要求。首先采用蒙特卡罗程序MCNPX2.5.0模拟加速器7Li(p,n)反应过程，得到1.9−3.0 MeV能量入射质子的中子产额及其能谱，并详细研究了质子入射能量为2.5 MeV的最佳条件下产生的中子束流特性；进而提出中子束流的慢化设计方案，并对慢化所得超热中子束品质进行分析研究。模拟计算结果表明，10 mA流量的2.5 MeV能量入射质子所产生的中子束经过慢化处理后，可以很好地满足硼中子俘获治疗的中子束流要求。

硼中子俘获治疗，蒙特卡罗方法，超热中子，中子慢化

1936年，Locher提出硼中子俘获法(Boron Neutron Capture Therapy，BNCT)治疗恶性肿瘤，其基本原理是利用热中子和10B发生热中子俘获反应：

其反应产物7Li和4He均属于重粒子，具有射程短、高LET(传能线密度)、高REB(相对生物效应)等优点，配合亲肿瘤硼化合物使10B集中于肿瘤组织，可以局部性、选择性杀死肿瘤细胞，而对正常细胞造成较小伤害[1]。

热中子由于散射、俘获等原因无法有效治疗位于体内的恶性肿瘤。超热中子(0.4 eV−10 keV)经表层组织慢化，到达肿瘤区域时已成热中子，且在表层组织能量沉积较少，因此BNCT的理想治疗中子束流一般选超热中子束[2]。

目前，国内对BNCT研究所用的中子源为反应堆中子源，但由于反应堆安装复杂、造价和维护费用高及核安全方面的管制，因此，反应堆中子源难以在医院普及使用。相对于目前广泛使用的加速器驱动中子源以安全性高、公众接受度高、成本相对较低、慢化处理简单等特点，成为BNCT最具未来应用潜力的中子源[3,4]。目前，国内关于BNCT加速器中子源的研究还很少，国际上对BNCT加速器中子源所使用的中子产生反应主要包括7Li(p,n)、9Be(p,n)、9Be(d,n)、13C(d,n)以及D-T和D-D裂变反应等，其中7Li(p,n)反应具有中子产额大、反应阈能低、产出中子平均能量低等优点，成为首选方案；但由于该反应产生的中子束流平均能量较BNCT所需超热中子能量依然偏高，且存在γ光子污染，因此对病人照射前仍需对中子束流进行慢化处理[5−8]。

本文主要采用蒙特卡罗程序MCNPX2.5.0对BNCT加速器中子源7Li(p,n)反应过程进行模拟计算，获得超热中子束流的中子产额、能谱等信息；提出中子束流的慢化优化设计方案，并对慢化所得超热中子束品质进行研究，通过跟踪2×109个粒子的输运，整个过程计算误差在5%以内，从而证明加速器中子源应用于BNCT的可操作性。

1 研究方法

1.1计算模型及计数方法

考虑到7Li(p,n)反应阈能为1.88 MeV，因此本文重点研究1.9−3.0 MeV的入射质子轰击靶核所得的中子能谱。计算模型为：质子束为半径5 cm的柱状束；靶为圆盘状厚靶，半径8 cm，厚0.3 cm，经计算验证该厚度和半径的厚靶可获得较大中子产额。MCNPX的计数方法：在靶外部设一计数球面，用Ft卡配合余弦卡将整个计数球面从质子入射方向按角度分为18个子区间，每个子区间对应的角度为10°，用F1卡对每个子区间计数计算出微分中子产额角分布；设18个楔体将整个计数球面按面积均分为18个子区间，对子区间内出射中子通量计数得出按立体角分布的微分中子产额分布；同时，设不同能量箱计算出微分中子产额按能量分布，为保证精确度对能量计数设3500个子区间。蒙特卡罗计算所用模型如图1所示。

图1 质子束轰击锂靶计算模型Fig.1 Model of proton beam bombarding lithium target.

为研究7Li(p,n)反应产生的高能中子束流经过慢化得到的超热中子束品质，本文通过检测、对比不同快中子慢化材料、慢中子和光子吸收材料以及反射材料后设计出一种新型慢化装置方案：快中子慢化和慢中子吸收材料选用fluental材料[9]，此材料是由芬兰开发的一种专利材料，设计初衷是作为反应堆BNCT慢化剂，其成分是质量分数为69%的AlF3、质量分数为30%的Al和质量分数为1%的LiF；光子吸收材料选用PbF2。装置采用2 cm铅层作为锂衬底，装置末端采用9 cm铅板作为γ屏蔽材料；慢化物质存放在2 mm厚的铝制圆筒里，圆筒内半径为12 cm，外围由18 cm厚的PbF2反射层包围；整个装置外围由溶锂重水屏蔽，其中锂浓度为0.1 g·cm−3。慢化装置结构如图2所示。

1.2慢化反射装置设计标准[10]

根据BNCT系统要求，超热中子场应符合以下指标：超热中子注量率φepi至少要达到109cm−2·s−1以上；超热中子注量率与热中子注量率的比值φepi/φth要达到100以上；快中子剂量率与超热中子注量率的比值Df/φepi不能大于2×10−13Gy·cm2；γ剂量率与超热中子注量率的比值Dγ/φepi不能大于2×10−13Gy·cm2。

图2 中子束流慢化/屏蔽装置结构示意图Fig.2 Moderating and shielding device.

2 计算结果与分析

2.1加速器7Li(p,n)反应中子束流特性

2.1.1 模拟计算方法的可行性验证

经模拟计算得出2.5 MeV能量入射质子产生的中子总产额为0.90×1012n·mC−1；中子最大能量0.782 MeV；中子平均能量0.332 MeV；中子角度区间为0°−180°；中子平均角度为62.7°。以上各参数已有的研究数据[11]如下：中子总产额为0.89× 1012n·mC−1；中子最大能量0.786 MeV；中子平均能量0.326 MeV；中子角度区间为0°−180°；中子平均角度为62.9°。对比本文数据与已有实验数据看出，本文所用方法与实验数据有较高的吻合度，从而验证了该方法的可行性。

2.1.2 1.9−3.0 MeV能量入射质子产生中子特征分析

为全面获取7Li(p,n)反应产出中子能谱特性，对单位立体角中子产额、单位弧度角中子产额和单位能量中子产额等微分中子产额进行模拟计算。图3(a)、(b)分别给出单位立体角中子产额和单位弧度角中子产额随角度的分布(0°≤θ≤180°)，其中，质子入射方向为0°。

由图3(a)，单位立体角中子产额在10°时达到最大，从90°开始曲线明显变缓，可见在质子入射方向上的中子产额面积密度较大。由图3(b)，单位角度中子产额在40°达到最大，从90°开始变缓。综合两图可见，对于能量大于1.9 MeV的入射质子，其产出中子在90°以上的分布还是很可观的。因此，为充分利用这些“向后”方向的中子，在设计慢化装置时可将靶置于慢化材料之中，并在后面再加上反射层。

图3 不同能量入射质子单位立体角中子产额dY/dΩ (a)和单位弧度角中子产额dY/dθ (b)随角度分布Fig.3 Different neutron yield distribution dY/dΩ (a) and dY/dθ (b) as a function of angle for incidence proton.

图4 为单位能量区间的中子产额随中子能量的分布情况。由图4，随着入射质子能量的升高，高能量的出射中子逐渐出现且额度逐渐增多；当入射质子能量大于2.3 MeV时，出射中子能谱有两个峰，第二个峰形成的原因是7Li(p,n)在2.25 MeV处有个共振峰(图5)，同时，中子总产额随入射质子能量分布(图6)中，入射质子能量从2.1 MeV提高到2.3MeV，中子产额有个较陡增幅也归因于此。考虑利用此共振峰使中子产额较大，以缩短治疗时间，且不致使产出中子能量过高，本文最终选择2.5MeV入射质子所产生的中子束流作为实验对象。

图4 不同能量入射质子微分中子产额dY/dE随能量分布Fig.4 Different neutron yield distribution dY/dE as a function of energy for incidence proton.

图5 7Li(p,n)反应截面Fig.5 7Li(p,n) reaction cross section.

图6 不同入射能量质子对应的中子产额Fig.6 Neutron yield for incidence proton with different energy.

2.1.3 2.5 MeV能量入射质子产出中子特性

图7给出微分中子产额随能量和角度的分布，由19×3500个数据经matlab绘出，可以精细反应出微分中子产额随能量和出射角度的分布以及中子出射能量和中子出射角度二者之间的分布关系；同时，由图7可见，高能中子的分布角度较小。

图7 2.5 MeV入射质子能量多对应的微分中子产额Fig.7 Different neutron yield for incidence proton with energy 2.5 MeV.

2.2中子束慢化模拟计算

由于加速器7Li(p,n)反应产生的中子束流还需进行慢化，因此本文提出了一种新型慢化装置设计方案，并对慢化装置出口2 cm、4 cm、6 cm、8 cm处的超热中子注量率φepi、热中子注量率φth、快中子剂量率Df以及γ剂量率Dγ进行计数，慢化材料厚度选择15−23 cm。

慢化装置的快中子慢化材料和热中子吸收材料为fluental材料，γ屏蔽材料为铅板。分别计算了超热中子注量率φepi、超热中子注量率与热中子注量率比值φepi/φth、快中子剂量与超热中子注量率比值Df/φepi、γ剂量与超热中子注量率比值Dγ/φepi随慢化材料厚度的变化，如图8所示。

图8 φepi (a)、φepi/φth (b)、Df/φepi (c)和Dγ/φepi (d)随慢化材料厚度的变化Fig.8 φepi (a), φepi/φth (b), Df/φepi (c) and Dγ/φepi (d) as a function of moderating material thickness.

由图8(a)，慢化材料厚度小于21 cm时距出口2−4 cm处的超热中子辐射场可满足要求，6 cm、8cm处满足要求的慢化材料最大厚度分别为17.4 cm和19.4 cm。由图8(b)，距出口8 cm 处15−23 cm厚度慢化材料均可满足要求，2 cm、4 cm、6 cm处为满足要求对应的慢化材料厚度区间分别为16−21 cm、17−20.4 cm、18.2−19.7 cm。由图8(c)、(d)可以看出，距出口2−8 cm各点及15−23 cm各厚度的慢化材料均可满足要求。综上分析，最后选定慢化剂厚度为17 cm，满足要求的最大超热中子束通量治疗点为距出口4 cm处。

2.3慢化后超热中子束流技术指标参数

经计算得出慢化材料厚度17 cm时距出口4 cm处的各项技术指标参数为：φepi为1.98×109n·cm−2·s−1；φepi/φth为100；Df/φepi为7× 10−14Gy·cm2；Dγ/φepi为1.4×10−14Gy·cm2。可以很好符合BNCT所需超热中子束标准。

图9为慢化后出射中子随角度的分布。可以看出，中子出射角集中在50°左右。

图9 慢化后中子出射角分布Fig.9 Neutron emergence angle as a function of different moderator thickness.■ 15 cm, ● 17 cm, ▲ 19 cm, ▼ 21 cm, ♦ 23 cm

3 结语

利用蒙特卡罗程序MCNPX的模拟计算，研究了7Li(p,n)反应作为加速器驱动中子源的中子产额及其能谱特性；并提出慢化处理方案，确保产生的超热中子束满足BNCT治疗要求；从理论上验证了基于加速器10 mA流量2.5 MeV入射质子轰击锂靶所得中子束流经过慢化可作BNCT中子源使用。7Li(p,n)反应阈能较低，通过提高入射质子流量可以为加速器小型化提供可能。研究结果将有助于推动我国基于加速器驱动硼中子俘获治疗技术的发展，可作为未来研制7Li(p,n)反应BNCT加速器中子源的重要理论依据。

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CLCTL929

Research of accelerator-based neutron source for boron neutron capture therapy

LI Changkai1,2MA Yingjie1TANG Xiaobin2XIE Qin2GENG Changran2CHEN Da2

1(College of Nuclear Technology and Automation Engineering, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)2(Department of Nuclear Science and Engineering, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

Background:7Li(p,n) reaction of high neutron yield and low threshold energy has become one of the most important neutron generating reactions for Accelerator-based Boron Neutron Capture Therapy(BNCT). Purpose: Focuses on neutron yield and spectrum characteristics of this kind of neutron generating reaction which serves as an accelerator-based neutron source and moderates the high energy neutron beams to meet BNCT requirements. Methods: The yield and energy spectrum of neutrons generated by accelerator-based7Li(p,n) reaction with incident proton energy from 1.9 MeV to 3.0 MeV are researched using the Monte Carlo code-MCNPX2.5.0. And the energy and angular distribution of differential neutron yield by 2.5-MeV incident proton are also given in this part. In the following part, the character of epithermal neutron beam generated by 2.5-MeV incident protons is moderated by a new-designed moderator. Results: Energy spectra of neutrons generated by accelerator-based7Li(p,n) reaction with incident proton energy from 1.9 MeV to 3.0 MeV are got through the simulation and calculation. The best moderator thickness is got through comparison. Conclusions: Neutron beam produced by accelerator-based7Li(p,n) reaction, with the bombarding beam of 10 mA and the energy of 2.5 MeV, can meet the requirement of BNCT well after being moderated.

Boron neutron capture therapy, Monte Carlo method, Epithermal neutron, Neutron moderator

TL929

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.090203

江苏省科技支撑计划(1006-KFA13001)资助

李长楷，男，1987年出生，成都理工大学在读硕士研究生，从事加速器硼中子俘获治疗研究

2013-07-15，

2013-08-24