尺寸对铁电双层膜电滞回线的影响

韩志友

(大庆师范学院 物理与电气信息工程学院，黑龙江 大庆 163712)

0 引言

近年来，由于实验技术的快速发展，铁电双层膜已经被广泛的研究[1]。这些材料展现出极好的性质，例如剩余极化增大、高介电反应、低损耗和高击穿电场、多个电滞回路等等，这些性质无论是在体材料还是在固溶体中都是不能实现的。大量的工作表明两铁电材料的间界耦合对上述现象起着非凡的作用。因此，人们针对具有铁电或者反铁电耦合的铁电双层膜的物理性质展开了各种各样的研究。

最近，在实验和理论研究中，铁电双层膜的电滞回线已经成为了研究的热点。在实验上，Ranjith[2]等人通过脉冲激光沉积的Pb(Mg1/3Nb2/3) O3(PMN)-PbTiO3(PT)双层膜观察到，在双层膜总厚度为10nm时体系呈现一个细小的电滞回路，而在20～50nm之间的范围内，体系呈现一个细小的两个电滞回路。而后，他们在成分变化的(1-x) PMN - (x) PT多层膜中发现类似于反铁电的电滞回线。在不同温度下呈现出三个电滞回线构型[3]。在理论中，GLD唯象理论和平均场近似下或有效场近似下的横场Ising模型是描述上述行为的主要方法。利用GLD理论，Chew[4]等人提出了具有反铁电耦合的铁电双层膜，显示了有趣的电滞回线行为。他们指出设计多层元件使计算机存储器具有多态存储功能是可能的。利用平均场近似下的Ising模型，Wu[5]等人研究了具有反铁电间界耦合的铁电双层膜的电滞回线。他们指出若在实验中能够清楚地认识多态存储器，薄膜的厚度、间界耦合、量子效应和温度都应该考虑。

我们知道，朗道唯象理论是宏观理论，因此，在这里不能体现出量子效应。而基于Ising模型的微观赝自旋理论可以考虑量子效应并且能够更好地描述铁电双层膜。然而，在上述的Ising模型理论研究中，每一个被选定薄膜的表面和内部的性质都假设是相同的，这是与实际不相符的。我们认为在铁电双层膜或超晶格设计中也应该考虑表面过渡层的作用[6]。因此，本文利用横场Ising模型，考虑每一被选定层内都存在表面过渡层，并且在两个薄膜间界存在反铁电耦合，我们设计了一个铁电双层膜模型来阐述电滞行为。

1 模型

如图1所示，为我们所研究的铁电双层膜模型。我们考虑由两个不同铁电层A和B组成的铁电双层膜，并且每一层都具有表面过渡层。层A和层B分别由NA和NB层赝自旋组成。每一层都平行于无限大的x-y平面，并且赝自旋都在格点位置上。z方向垂直于薄膜表面，极化方向沿z方向。我们假定双层膜的性质只沿膜厚方向变化，在平行于薄膜表面的同一赝自旋层内的物理性质完全相同。

图1 铁电双层膜结构

我们以二级相变铁电材料为研究对象进行数值计算，则体系的哈密顿量表示为：

(1)

在我们的模型中，如图1所示，我们假设，如果格点i和j在层A(B)的同一个赝自旋层内，那么Jij=Ja(m) (Jij=Jb(m))；如果两个格点在层A(B)的两个不同的赝自旋层内，那么Jij=Jae(m) (Jij=Jbe(m))；但是当两个格点在层A(B)的内部，不在表面过渡层中，那么相互作用Jij的值就为体材料的值JA(JB)。如果两个赝自旋分别在层A和层B上，这时，Jij=Jab。同时，我们也使在每一层内的Ωi内部与表面不同。如果格点i在层A(B)的表面过渡层内，则Ωi=Ωas(Ωi=Ωbs)；如果在层A(B)的内部，Ωi就为ΩA(ΩB)。

因为实验上还不能给出赝自旋相互作用系数和横向隧穿场在表面过渡层中的具体变化情况，因此在这里为了方便且说明问题，我们采用简单的函数来描述赝自旋相互作用与横向隧穿频率的不均匀分布，这些特殊的选取形式并不影响结论的一般性，具体函数关系的选择只会引起量上的差别，对定性的结论没有影响。

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

其中m表示每个铁电层赝自旋序列号，ns表示层A和层B的一个表面过渡层包含的赝自旋层数。σ1(σ2)表示层A(或层B)表面附近的层内和层间相互作用与隧穿频率的变化强度。α1,α2,α3(β1,β2,β3)表示层A(或层B)表面过渡层的层内与层间相互作用和隧穿频率的强度。

应用平均场近似理论，第i层中沿z-轴方向的自旋平均值可以表示为：

(8)

其中

(9)

(10)

这里m取遍两个铁电层的所有赝自旋层。

方程(8)代表一系列方程，Rm可以通过迭代法求出。第m层的极化强度与Rm的平均值成正比，即：

Pm=2nμRm

(11)

(12)

这里N表示双层膜的总厚度，即，N=NA+NB。

为简单并不失一般性，我们假设每一个铁电层的表面过渡层是对称的，并且两个铁电层内表面过渡层的赝自旋层数相同。在计算中我们选取总厚度N一定，规定JA/JB=0.5,ΩA/JB=0.5,ΩB/JB=1/3。 设定t=T/TBC，这里TBC是层B的相变温度。

2 数值结果与讨论

图2阐述了J>0时，即界面耦合为铁电耦合时，不同厚度的层A和层B对铁电双层膜电滞回线的影响。如图2(a)所示，此时层A厚度很小，铁电双层膜的电滞回线只有一个中间回路，它含有两个台阶，这是由于构成铁电双层膜的两个铁电层具有不同的物理性质。当层A厚度增大时(如图2(b))，铁电双层膜的回路中明显地呈现四个台阶，这是由于表面过渡层所占的比例减小，层A的相互作用增大，不利于电场反转其极化。如图2(c)所示，当层B的厚度很小时，铁电双层膜电滞回线的中间回路宽度变得很窄，这是由于表面过渡层所占比例增大，导致层B铁电性严重下降，并且其相互作用大于层A的相互作用。

图2 铁电耦合J>0时，不同膜层厚度的铁电双层膜的电滞回线

反铁电耦合J<0时，不同厚度的层A和层B对铁电双层膜电滞回线的影响在图3中给出。从图中我们可以清楚地看到，铁电双层膜的电滞回线呈现三个回路。图3(b)和(a)相比较，电滞回线的中间回路出现明显的两个台阶。这是因为，层A的厚度增大，表面过渡层所占的比例减小，其相互作用增强，此时电场的作用要较反铁电耦合的强。当层B的厚度很小时，如图3(c)所示，铁电双层膜的电滞回线分别在两端呈现一个小的回路，中间的回路消失。这是由于层B的厚度减小，表面过渡层所占的比例增大，导致铁电性下降。综上所述，层B的厚度对铁电双层膜电滞回线的作用比层A的要大，即相互作用强的铁电层对铁电双层膜电滞回线的影响较大。

图3 铁电耦合J<0时，不同膜层厚度的铁电双层膜的电滞回线。

3 结语

本文利用平均场近似下的横场伊辛模型理论，对含有表面过渡层和两种界面耦合(铁电界面耦合和反铁电界面耦合)的铁电双层膜的电滞回线进行研究。研究结果总结如下：①铁电界面耦合时，铁电双层膜电滞回线呈现一个中间回路，而反铁电界面耦合时，呈现三个回路;② 表面过渡层的存在使得铁电双层膜的电滞回线发生严重形变，尤其是对相互作用强的铁电层影响较大；③反铁电界面耦合时，铁电双层膜的电滞回线只有两端回路，中间回路消失。

[参考文献]

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[2] R. Ranjith, R. Nikhil,S. B. Krupanidhi. Interfacial coupling and its size dependence in PbTiO3and PbMg1/3Nb2/3O3multilayers[J]. Phys. Rev. B,2006, 74: 184104-1-184104-10.

[3] R. Ranjith,S. B. Krupanidh. Antiferroelectriclike polarization behavior in compositionally varying(x) Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-(x)PbTiO3multilayers[J]. Appl. Phys. Lett.,2007, 91: 082907-1-082907-3.

[4] K. H. Chew, L. H. Ong, J. Osman,et al. Hysteresis loops of ferroelectric bilayers and superlattices[J]. Appl. Phys.Lett.,2000, 77: 2755-2757.

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[6] Lian Cui, Tianquan Lü, Xu Xu, et al. Theoretical Study on the Mechanism of Abnormal Dielectric Susceptibility Behaviors of Ferroelectric Bilayer Films[J]. J.Appl.Phys. 2009, 105(10): 104104-1-104104-7.