基于光学遥测技术的合肥市气溶胶参数观测

牟福生，李 昂，谢品华，王 杨，吴丰成，陈 浩，徐 晋，孙友文

中国科学院安徽光学精密机械研究所，安徽 合肥230031

气溶胶颗粒物作为城市大气污染的主要成分，不仅影响人类健康和出行环境，而且通过对太阳辐射和地面辐射的吸收和散射，直接影响地球的辐射收支平衡，并通过影响云凝结核数量间接改变了云的光学性质、生命周期［1-4］。随着工业的快速发展和城市机动车数量的急剧增加，人类向环境排放了大量颗粒物和污染气体，近地面对流层大气中气溶胶浓度不断增加，NO2、SO2等污染气体排放又为二次气溶胶污染产生了条件。高浓度的气溶胶使雾霾发生的频率不断增加［5］，2013年1月在华北地区发生了持续时间长、影响范围广的雾霾天气，严重影响了人们的日常生活和身体健康。由于气溶胶对气候和人类生产生活方面产生的巨大影响，近年来对气溶胶光学特性进行研究已经成为国际热点研究方向，因此对其进行研究是十分必要的。

大量学者针对雾霾的气候特征、理化性质进行了研究，然而对雾霾天气下气溶胶光学性质研究还比较少。车慧正等［6］发现在雾霾天气和沙尘天气下气溶胶粒子光学厚度、单次散射反照率等光学参数呈现明显不同的分布特征。王静等［7］观测到南京在雾霾期间单次散射反照率明显高于非霾天，并在440 nm处达到最大值(0.93)。于兴娜等［8］研究了北京雾霾期间Angstorm波长指数与气溶胶光学厚度的关系，发现在光学厚度较大时，波长指数通常也为较大值。

该文主要基于太阳光度计CE318数据反演气溶胶光学特性参数，分析合肥雾霾期间的气溶胶光学参数，并用MAX-DOAS反演雾霾期间的NO2对流层差分斜柱浓度和固定点监测的PM浓度进行对比，研究二次气溶胶对颗粒物浓度的影响。

1 实验部分

1.1 利用直射太阳光反演气溶胶光学厚度

气溶胶光学厚度(AOD)是衡量气溶胶粒子对太阳辐射衰减强弱能力的一个重要参数，是大气传输路径上两点间的气溶胶光学厚度等于路径中单位截面上气溶胶吸收和散射产生的总衰减［9］。大气中光谱的光学厚度和太阳光度计所测光谱的直射辐射强度(Eλ)有如下关系［10-11］:

式中:E0λ是波长λ处的太阳直射辐射度(太阳常数)，R是日地距离，m是大气质量因子，τλ为大气垂直总光学厚度，Tgλ为吸收气体透过率。

用测量仪器的输出电压Vλ代替Eλ，式(1)可写成:

式中:V0λ是定标常数。对于Tgλ，在紫外可见波段由于臭氧有吸收，根据比尔定律，臭氧吸收透过率为

对于吸收气体，只在936 nm波段上考虑水汽。大气中其他吸收气体(如 NO2、CO2)在太阳光度计所配置的波段上影响非常小，忽略其影响。对无水汽影响的波段，式(2)和式(3)结合，大气垂直总光学厚度可写成:

式中:τrλ为分子散射光学厚度，τaλ为气溶胶散射，τgλ为吸收气体(主要为 O3)。

在大气稳定(τλ基本不变)的条件下，测量不同太阳天顶角(θ)的直射太阳辐射强度(Vλ)，由ln(VλR2)与mθ线性拟合可得一条直线，截距为 lnV0λ，斜率为总大气垂直光学厚度(τλ)，这种方法称为Langley法。通过地面气压值计算出Rayleigh散射光学厚度，从总的大气光学厚度扣除瑞利散射光学厚度和臭氧光学厚度，结果即为气溶胶散射光学厚度。

假设气溶胶粒子的谱分布满足 Jungle分布(仅适用于描述洁净大气中半径约为0.1～2 μm的气溶胶粒子分布)，气溶胶光学厚度可以表示为

式中:α为Angstorm波长指数，反映气溶胶粒子大小;β为大气浑浊度系数，是波长为1 μm时的气溶胶光学厚度，其值越大，大气越浑浊。通过获取的气溶胶光学厚度 τaλ的对数 lnτaλ相对于 lnλ进行线性拟合，可以求出β、α，从而可以得到任何波长上的气溶胶光学厚度。

1.2 粒子谱分布的反演原理

气溶胶粒子谱分布定义为单位对数粒子半径间隔内单位截面的气溶胶粒子体积，是衡量气溶胶粒子密度的重要光学参数，也是研究气溶胶气候效应和辐射强迫的基本输入参数，不同类型的气溶胶有不同的谱分布特征［11］。目前AERONET气溶胶反演采用 Dubovik算法［12］，该算法基于统计原理，考虑了已知的气溶胶特征和光谱辐射特性，在一定的理论模型基础上找到与实测数据的最佳拟合。本研究采用李正强修改过的 AERONET算法［13］，该算法与目前的AERONET算法类似，也根据太阳光度计4个非偏振通道的多角度天空散射和消光观测数据，同时反演气溶胶粒子谱分布、折射指数、单次散射反照率。

1.3 观测站点和数据资料

观测点设在位于合肥西北郊区科学岛的中科院安徽光机所楼顶(117°9'E，31°54'N)，海拔约30 m，周围污染较少，距离城市中心区域约6 km。采用标准型太阳光度计(CE318，法国)进行气溶胶光学特性监测。目前美国国家宇航局(NASA)组建的全球气溶胶自动监测网(AERONET)全部采用了该类型太阳光度计，并在全球拥有400多个站点。仪器的工作波长为 340、380、440、500、675、870、936、1 020、1 640 nm，其中 936 nm 用来反演大气水柱含量［14］。该仪器利用直射太阳光可以直接获得各波段的气溶胶光学厚度和Angstorm波长指数，利用天空散射光可以反演体积谱函数、单次散射反照率、相函数等气溶胶光学特性。这些参数是计算气溶胶大气辐射强迫的必要输入参数。实验期间雾霾产生的时间和天气情况以地面气象站记录为准，具体日期和天气情况见表1、表2。

表1 合肥雾霾期间和雾霾前后所选晴天的日期

表2 合肥雾霾期间和雾霾前后的天气情况

2 结果分析

2.1 气溶胶光学厚度与Angstorm波长指数

雾霾发生于2013年1月，对雾霾发生时和雾霾发生前后各1个月的AOD取月均值，如图1所示，雾霾天气下各波段AOD都高于晴天时，表明雾霾时气溶胶消光明显高于非霾时，这解释了为什么雾霾天气下能见度比非霾天气要低。此外，发生雾霾时和晴天一样，各波段AOD都随波长增大而减少，说明长波长消光不如短波长处明显，波长较长的光容易穿透雾霾，这是雾霾时远处物体看起来橙黄色的原因。在雾霾期间440 nm波段的AOD月均值为1.30，远高于雾霾发生前2012年12月晴天时(0.6)和雾霾发生后2013年3月的月均值(0.72)，其他 3个波长(670、870、1 020 nm)也表现出相同特征，这主要是因为雾霾天气期间大气较为稳定，有利于污染物积累，从而产生高浓度的气溶胶积聚事件。

Angstorm波长指数 (α)是反映气溶胶粒子大小的重要参数，α越大，说明粒子越小，α越小说明粒子越大。图2给出了合肥地区雾霾天气下Angstorm波长指数与440 nm气溶胶光学厚度的关系。AOD＞1时，α一般在1.2以上。从图2可以看出，两者为指数关系，α越大，AOD越大，即在该波长下，AOD为0.2～1时，波长指数随AOD增加较快，AOD为1.0～2.2时，α随AOD增加较平缓。和沙尘天气下AOD和α关系不同［6］，从整体看，合肥雾霾天气下Angstorm波长指数通常表现出较高值，波动范围为0.61～1.51，雾霾期间的波长指数均值可达1.26。而敦煌地区秋季波长指数季节均值为0.27［14］，主要为大的沙尘粒子，合肥雾霾天气的Angstorm指数为其5倍多，说明合肥雾霾天气下气溶胶粒子主要以细粒子为主。

图1 合肥地区在雾霾和晴天期间月平均光学厚度随波长的变化及对比

图2 雾霾天气下Angstorm波长指数与气溶胶光学厚度(440 nm)的关系

图3 给出了合肥地区雾霾天气期间的AOD(440 nm)和Angstorm波长指数的频率分布。

图3 合肥雾霾期间气溶胶光学厚度(440 nm)和Angstorm波长指数的频率分布

由图3可以看出，雾霾天气期间的AOD有较宽分布，约有90%的AOD分布在0.4～1.8之间。Angstorm波长指数分布在0.6～1.6之间，说明有不同类型的气溶胶存在。α＞1.1的出现频率达到了87%，说明合肥雾霾期间的气溶胶粒子主要是细粒子，主要来源为本地工业源、城市机动车等。在雾霾和沙尘天气下AOD和α的关系不同，这可能为分析不同气溶胶来源对局地气溶胶含量和粒径分布的影响提供一种新方法。

2.2 气溶胶体积谱分布和单次散射反照率

图4给出了0.05～15 μm气溶胶粒子谱分布，从中发现雾霾天气下气溶胶体积谱表现出双峰分布。在第1个(细模态)峰值处体积谱分布随着AOD的增加而增大，最高时可达0.18 μm3/μm2，而在第2个峰值处(粗模态)体积谱分布增加到0.05 μm3/μm2左右就不再上升，说明合肥地区雾霾期间消光增强主要是由于细粒子的增加引起的。AOD的增加主要是由于雾霾天气稳定的天气条件造成大量细粒子污染物的积聚所致。

图4 不同气溶胶情况下的气溶胶粒子的体积谱分布

气溶胶单次散射反照率(ω)是反映气溶胶粒子总消光中散射消光比重的重要光学参数，反映了气溶胶粒子散射和吸收的相对大小，是评估气溶胶气候效应的重要参量之一［7］。主要由气溶胶粒子的成分所决定，与粒子尺度和形状也有密切关系。图5为合肥雾霾天气期间取其中1 d在不同光学厚度下单次散射反照率随波长变化情况。4种典型光学厚度下单次散射反照率随波长的增加而减少，表明细粒子消光贡献占主导地位。与沙尘天气下的ω随波长的增加而增加相反［6］，ω随波长增加而减少，这类似于南京［7］地区和北京［8］地区的反演结果，区别在于北京雾霾期间 ω在670 nm处达到最大值，而合肥、南京地区在440 nm处达到最大值，表明后者在440波段气溶胶粒子的散射效果更明显。此外，单次散射反照率表现出随着AOD增加而增大的趋势。

图5 合肥雾霾期间不同气溶胶光学厚度情况下单次散射反照率随波长的变化

2.3 NO2对流层差分斜柱浓度和PM浓度的关系

NO2是硝酸盐粒子的重要前体物，而硝酸盐是二次气溶胶的主要组成成分之一，通过NO2浓度变化可以研究二次气溶胶对颗粒物浓度变化的影响。MAX-DOAS可通过不同高度角(望远镜指向和地面之间夹角)的太阳散射光得到大气污染痕量气体的空间分布［14］。本研究对NO2对流层差分斜柱浓度进行反演，选择每个测量循环周期内天顶(90°)方向的测量光谱作为参考谱，反演低角度(2°)测量光谱，选择2013年1月26—29日中午11:30—12:30的反演结果取平均值，由于测量时太阳高度角变化很小并且每天测量都选择在同一时间段进行反演，所获取的NO2浓度变化可以反映对流层 NO2浓度变化。通过 MAXDOAS获取NO2在该时段的小时浓度均值变化，并和固定点相同时间段内的PM小时均值进行对比，发现两者的趋势一致性较好，在雾霾期间气溶胶粒子积聚时NO2的浓度也同时在增加，雾霾后期PM浓度降低，NO2浓度也同步减少，说明二次气溶胶前体物NO2的浓度对于气溶胶粒子的浓度有一定的影响(图6)。

图6 NO2、PM 浓度在2013年1月26—29日同一时间段的变化

3 结论

基于太阳光度计(CE318)数据研究了雾霾期间的气溶胶光学特性。雾霾期间气溶胶光学厚度随着波长增加而减少，人为排放气溶胶粒子在对太阳光衰减方面具有波长选择性。用MAXDOAS仪器反演了雾霾天气NO2的浓度并和相同时间段颗粒物浓度(PM10、PM2.5等)值进行对比，发现两者一致性较好，说明工业源、机动车等排放的气溶胶前体物NO2的浓度可能对气溶胶粒子浓度有一定的影响。体积谱分布中细模态体积浓度较大，表明雾霾期间的气溶胶粒子细粒子为主控粒子。此外雾霾天气下合肥地区单次散射反照率随波长增加而减少。通过分析Angstorm波长指数和AOD(440 nm)的关系，可能为识别和估计不同气溶胶来源对气溶胶含量和粒径的影响提供一种方法。

致谢:对中科院大气所李东辉博士在太阳光度计粒子谱分布和单次散射反照率处理方面给予的帮助表示感谢!

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