舰船用非金属材料污染散发特性及检测评价研究进展

徐德辉，余涛，陈亮，周爱民，沈旭东

1 中国人民解放军92337 部队，辽宁大连116023

2 武汉第二船舶设计研究所，湖北武汉430205

0 引 言

控制舰船舱室空气污染的主要途径包括通风换气、空气净化和源头控制［1］。由于节能、隐身等多方面的需求，舰船舱室密闭性强，通风量有限，特别是潜艇等特殊舰船，在执行任务期间难以通过与外界通风换气来改善舱室空气品质。为控制舰船舱室空气污染，近年来，国内、外对舰船舱室污染源控制的关注度不断提高，如舱室空气污染传播［2］、污染源预测和源项识别［3］、污染源特性［4］等。

舰船使用的非金属材料来源广泛、种类繁多，包括油漆、橡胶、塑料、胶黏剂、密封材料、燃料、润滑剂、纺织品、木材、电气绝缘材料等［5］。研究表明，非金属材料的无机物和挥发性有机化合物散发是舰船舱室空气污染的主要来源之一，易造成船员工作效率降低，甚至直接影响船员的身体健康［6］。为控制舰船舱室空气污染散发，必须加强对舰船用非金属材料的污染散发特性研究，因为这既是计算舱室污染物浓度及其分布的基础，又是确定空气净化系统配置和气流组织设计的依据。舰船舱室空气污染控制的典型设计流程如图1所示。

图1 舰船舱室空气污染控制设计流程Fig.1 Flowchart of ship cabin atmosphere pollution control and design

本文将从舰船用非金属材料的散发特性研究进展出发，全面总结舰船用非金属材料散发特性的检测评价现状，提出当前我国舰船用非金属材料污染散发检测评价存在的不足和发展方向。

1 非金属材料污染散发特性研究进展

1.1 非金属材料污染散发过程

典型舰船用非金属材料的散发包括3 个传质区域，如图2 所示［7］。污染物组分首先从非金属材料内部扩散到材料与空气的界面处，然后与环境空气侧的污染物组分通过物理/化学作用相互交换达到平衡，最后由界面处散发到环境空气中。

图2 非金属材料污染散发示意Fig.2 Diagram of nonmetallic material pollution distribution

研究表明，非金属材料污染散发特性除受材料本身影响外，还受环境污染背景浓度、温湿度、空气流速和环境压强等多方面因素的共同影响［8-11］。

1.2 非金属材料污染散发模型

研究表明，同一类型非金属材料的散发特性具有较强的规律性，因此，通过分析典型材料的散发特性，可获得其散发模型，从而既能在缩短同一类型非金属材料测试时间的同时，有效指导材料污染散发评价与工程设计。非金属材料散发模型包括经验模型和物理模型2 大类［12］。

1.2.1 经验模型

非金属材料污染散发的经验模型通过对实验数据的拟合得到，其优点是形式简单、使用简便，很适合工程应用。典型经验模型包括一阶衰减模型、双一阶衰减模型和指数模型等［13-15］。

当前，国外非金属材料污染散发检测评价领域部分标准采用了经验模型，在保证测试结果可信度的同时，可缩短检测周期、降低检测成本，如美国办公家具业协会（BIFMA）采用了指数衰减模型，根据样品在通风舱中第4 天和第7 天的测试结果，对第14 天的舱内浓度进行了预测，表达式如下：

式中：E(t)，E(t1)，E(t2)分别为t，t1，t2时刻的散发速率；a，b 为模型系数。

国内非金属材料污染散发检测评价标准暂未应用经验模型，但相关机构正在开展经验模型在舰船用非金属材料污染散发检测评价中的适用性研究。潘沪湘等［16］采用遗传算法开展了舰船用环氧涂料的污染物散发模型研究，结果表明模型拟合误差精度可控制在10%以内，可用于预测任意时间内有害气体的散发浓度，从而节省测试时间，并为评价非金属材料的毒性和进行非金属材料的选型提供指导。韦桂欢［17］研究了多种典型船用涂料的污染物散发模型，结果表明，拟合值与实验值相关性良好，其给出的散发模型如下：

式中：A 为非金属材料污染物散发面积；V 为放置非金属材料的实验舱容积；k1，k2为模型系数。

但是，非金属材料的污染散发经验模型缺乏散发特性的物理基础，不能揭示污染物传递过程的本质规律和影响因素，从而导致通用性较差，不同非金属材料污染散发的经验模型可能存在很大差异。

1.2.2 物理模型

物理模型由描述散发机理的基本控制方程和假设构成，通过数学方法得到解析解，更能揭示材料污染散发的本质，如经典的Little 模型［18］等。Little模型的控制方程和边界条件如下：

式中：C 为污染物在非金属材料内的可散发浓度；D 为污染物在非金属材料内的传质扩散系数；x 为非金属材料散发方向坐标；C0为污染物在非金属材料内的初始可散发浓度；Ca为实验舱内污染物浓度；Q 为实验舱换气量；K 为分配系数；L 为非金属材料污染物散发方向厚度。

根据控制方程和边界条件求解，可得到非金属材料污染散发的解析解。与经验模型相比，考虑材料散发特征参数的物理模型精确度更高，更能反映材料的污染散发特性。但是，该类方法需要深入研究不同类型非金属材料的散发机理，以获取准确的物理模型。目前，国内、外已对典型非金属材料的散发物理模型进行了深入总结研究，具备较高的实用价值［19］。

2 舰船用非金属材料污染散发检测评价研究进展

近几十年来，随着舰船领域非金属材料的大量使用和对舱室空气品质重视度的不断提高，国内、外针对舰船用非金属材料污染散发检测评价开展了大量研究工作。

2.1 污染散发特性评价

2.1.1 评价指标

根据标准的规定，我国舰船用非金属材料在密封舱环境一定天数下的污染物散发强度需小于舰船舱室空气污染物的容许浓度，典型污染物容许浓度见表1［20-22］。其中，舰船舱室容许限值主要考虑对人体的生理、生化影响，不包括舰船设备对舱室空气控制的要求。

表1 舰船典型污染物容许浓度Tab.1 Permissible concentration of typical composition aboard ship cabin

国外非金属材料污染散发评价标准一般针对性地规定了不同类型材料的目标污染物散发速率限值。目标污染物包括致癌物质和挥发性有机物2 大类。标准一般要求不能检出全部或部分致癌物，致癌物分级依据世界卫生组织（WHO）下属国际癌症研究所（IARC）或欧盟的相关规定［23］。不同标准要求的挥发性有机物种类和散发限值存在较大差异，如欧洲相关标准一般参考LCI（Lowest Concentration of Interest）指标清单［24］，清单中的限值由最不利人群可容忍的浓度及多种污染物的综合效应确定；美国标准一般参考环境健康危害评估办公室（OEHHA）发表的关于非致癌性有机化合物长期暴露推荐浓度数据库，数据库中的限值由最敏感人群长期暴露时不会有严重系统性病变确定［25-27］。

2.1.2 基于评价指标的材料分级

为规范舰船舱室非金属材料使用，控制污染散发对舰员健康和设备、系统可靠运行的影响，国内、外制定了一系列标准，对用于舰船环境的非金属材料进行检测认证，明确应用范围和要求，以指导材料选用，并对禁止、限制使用的材料进行严格控制，避免非受控使用，确保人员安全［4］。

我国于1999年颁布了GJB 3881-1999《舰船用非金属材料毒性评价规程》［28］，要求对舰船（包括水面舰艇、常规潜艇和核潜艇）舱室非金属材料污染散发进行检测评价，明确材料是否允许在相关舰船舱室使用。

欧美发达国家建立了一系列散发标识体系标准，对非金属材料产品进行检测认证，指导用户选用，取得了显著成效［27］。美、英等国针对舰船舱室非金属材料污染散发，在常规标准的基础上进一步制定了舰船材料控制程序，如美国潜艇材料控制程序中规定的非金属材料分类及使用范围如表2 所示［27］。

表2 艇用材料分级及使用范围Tab.2 Submarine material control usage categories

2.2 污染散发特性检测研究进展

基于扩散传质可知，非金属材料的污染物散发主要由3 个关键参数表征：材料中污染物初始可散发浓度、污染物在材料中的扩散系数及污染物在空气和材料界面处的分配系数［29］。初始可散发浓度、扩散系数和分配系数分别影响材料总散发量、材料散发时所在环境中的峰值浓度和散发速率［30］。非金属材料污染散发特性的典型检测方法包括环境舱法和现场测试法等。

2.2.1 环境舱法

所谓环境舱法，即将材料放置在特定环境条件的实验舱中测试其污染散发特性。目前，国外非金属材料污染散发检测方法及评价体系普遍采用该类方法进行测试，并形成了一系列测试标准［27，30-33］。该类方法的优点在于，可模拟非金属材料的使用工况，从而测定材料在真实环境下的污染物散发水平。根据试验期间是否通风，可分为通风舱法和密封舱法2 类。

1）通风舱法。

通风舱法是根据标准要求，将待测样品放入给定温湿度、送风条件的实验舱中，以额定流量向舱内提供洁净空气，排出混合均匀的污染空气，当舱内污染物浓度达到平衡时，假定舱室密封，舱内无化学反应，壁面无污染物吸附/脱附，从而得到非金属材料污染散发速率，计算公式如下：

式中，E 为测试材料污染散发速率。

为测得稳态散发速率，标准一般将测试时间规定为7～28 d［27］。

2）密封舱法。

密封舱法与通风舱法的差异在于，测试期间实验舱不与外界通风换气，即不输入洁净空气。我国舰船领域非金属材料污染散发检测采用的是密封舱法［28，34］，其检测结果用于评价非金属材料的污染散发强度是否满足相关舱室污染物容许浓度限值要求。标准规定的实验要求如表3 所示。

表3 舰船非金属材料散发检测实验要求Tab.3 Emission experiment of ship nonmetallic material

我国在舰船非金属材料污染散发检测标准制定后，开展了大量检测研究。检测结果表明，我国舰船用非金属材料污染散发具有以下特点：

（1）污染散发种类多，差异性大。由于材料本身特性差异，不同类型非金属材料散发的污染物种类存在较大差异，典型的污染物包括二氧化碳、一氧化碳、氨、烷烃、烯烃、芳香烃、丙酮、氟利昂等［35-39］。

（2）污染物散发速率差异大。密封舱环境下的浓度峰值可能出现在密封初期、中期或末期的任何一个阶段。如LZN-2 型高性能阻尼材料［35］、艇用阻燃橡胶地板［36］等舰船非金属材料在规定的检测周期内，实验舱内典型污染物的浓度持续上升，如图3（a）和图3（b）所示；G-39 型隔声密封材料［37］等舰船非金属材料在规定的检测周期内，实验舱内典型污染物的浓度持续降低或先上升后下降，如图3（c）所示。

从测试标准和测试结果可以看出，我国舰船非金属材料污染散发检测对密封舱的要求较低，如未规定密封、壁面材料的吸附性能要求等，导致测试结果中的曲线波动原因分析困难。同时，虽然单次检测周期长（持续20～90 d），但仅根据测试周期内的舱内浓度峰值对材料散发特性进行评价，未考核非金属材料的污染物散发速率、初始可散发浓度等散发特性参数，难以指导舰船空气净化系统的定量化设计。

图3 非金属材料污染物散发特性Fig.3 Pollution emission characteristic of typical nonmetallic material

3）改进的密封舱法。

为降低测试成本，缩短测试时间，在深入研究非金属材料污染散发机理的基础上，熊建银等［40］提出了基于大型密封舱的非金属材料污染散发特性检测用的C-history 方法，该方法要求密封舱体积大，密封性能良好，壁面无吸附等，其基本原理如下：在环境舱（采用密封舱）测试材料散发时，假设材料均匀，材料内污染物为一维扩散，且箱内污染物混合均匀，可得如下关系式：

式中：Ca(t)为环境舱内污染物逐时浓度；Cequ为环境舱内污染物平衡浓度；β=AL/V ；SL 和INT为模型系数。

通过对实验数据进行处理，可获得斜率SL 和截距INT，从而得到扩散系数、分配系数和初始可散发浓度。该方法单次检测一般仅需3 d左右，可在保证检测精度的同时大幅度降低检测成本，具有广阔的应用前景［41］。

2.2.2 现场测试法

现场测试法通过在材料实际使用环境下进行测试，评价材料散发特性。该类方法用于完工后的舱室空气品质检测，发现并改进材料控制程序存在的问题与不足。

近年来，随着对舰船舱室空气品质关注度的不断提高，国内针对舰船舱室空气污染开展了大量实测研究［42］。初步结果表明，我国舰船舱室空气品质不容乐观，具体表现在：

1）污染物种类繁多，成分复杂；

2）存在单一或多种污染物超标现象；

3）人员主观感受满意度低。

可见，我国舰船舱室空气品质存在较大的改进空间，因而对舱室主要污染源之一——非金属材料散发的控制，就显得尤为重要。

2.2.3 其他方法

其他检测方法，如萃取法、穿孔法等，多用于非金属材料单一污染物，如甲醛的散发检测评价［43］，因而舰船非金属材料污染散发检测评价需涵盖舰船舱室空气组分控制标准中的各类污染物及其他污染物，因此在舰船用非金属材料检测评价中未采用该类方法。

3 我国舰船用非金属材料污染散发检测评价存在的不足与发展方向

3.1 存在的不足

通过舰船用非金属材料污染散发检测评价标准的制定，结束了我国舰船非金属材料污染散发评价长期缺乏统一方法和标准的现状，对指导舰船设计、建造和使用期间的非金属材料选用，控制舰船舱室污染散发强度，改善舱室环境质量，保障人员健康和安全发挥了重要作用。

但是，随着我国舰船定量设计的发展，相关检测标准及方法已难以满足密闭舱室空气污染源头治理与设计需求，具体表现在：

1）实验环境条件。标准规定实验温度为材料使用环境温度上限，但在实际使用时，材料所处环境可能远低于温度上限，考虑到不同温、湿度环境下材料污染散发特性的差异，实验结果仅能反映最不利情况下的散发平衡浓度，可能与实际使用环境下的散发情况存在较大偏差。

2）实验材料。标准要求根据舱室单位容积用量放入对应体积的材料，未对材料具体规格进行考核约束，但实际污染散发强度受材料厚度、比表面积、材料安装工艺等多方面因素的共同影响，不同条件下的测试结果可能存在较大差异。

3）环境舱的设计和制作工艺。标准仅规定了密封舱的加工材料和容积等基本要求，未规定密封性能、吸附特性等，密封舱质量有可能影响实验结果，降低结果准确度。

4）实验结果。标准仅根据舰船舱室环境容许浓度限值进行评价，未制定舰船舱室用非金属材料的污染物散发速率限值，测试结果仅为散发平衡浓度，无法提供散发速率等相关信息。

综上，虽然我国制定了舰船非金属材料污染散发控制标准，但未明确非金属材料污染散发的实验细则。因此，为加强舰船舱室空气污染源头治理，指导舱室空气净化系统定量化设计，有必要结合舱室非金属材料实际使用情况，从测试样品选取、实验舱质量控制［44］、环境条件要求、结果处理等多个方面，改进优化非金属材料污染散发的检测评价方法。

3.2 未来发展方向

从舰船非金属材料的检测需求出发，其典型的检测体系流程如图4 所示。为进一步提高我国舰船舱室空气品质，需结合当前暴露的不足，借鉴建筑、航天等其他领域非金属材料的检测经验，针对检测体系中样品选取、样品处理、测试方法、结果评价、后续跟踪反馈等各个环节开展改进研究。

图4 非金属材料污染散发检测体系流程Fig.4 Diagram of nonmetallic material emission detection

4 结 语

当前，随着舰船领域对适居性要求的不断提高，舱室装修、美化等均可能导致非金属材料使用量的大幅增加，而我国舰船领域非金属材料散发检测难以满足行业需求，迫切需要开展针对性、系统性的改进研究，加强舰船舱室非金属材料使用控制，减少污染源散发，保证人员健康和设备安全可靠运行。

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