智能化标签在食品包装中的应用及研究进展

沈 力,胥 义,*,占锦川,朱轶峰,王 健,王海山

(1.上海理工大学食品质量与安全研究所,上海 200093;2.上海农业物联网应用工程技术研究中心,上海 200060)



智能化标签在食品包装中的应用及研究进展

沈 力1,胥 义1,*,占锦川2,朱轶峰2,王 健2,王海山2

(1.上海理工大学食品质量与安全研究所,上海 200093;2.上海农业物联网应用工程技术研究中心,上海 200060)

食品智能化标签作为新型食品包装技术,能主动表征食品的质量与新鲜度,具有科学性、客观性及直观性等特点,同时也有助于增强消费者对于新鲜食品的购买信心。食品智能化标签一般分为温度型和气体型两大类,文章详尽阐述了其工作原理、应用现状及发展趋势。特别是近年来智能化标签与信息化传输技术相结合,正逐渐成为食品智能标签发展的新方向,这必将有助于提升食品安全监控的便捷性和可控性,促进食品供应链信息化的快速发展。

智能化标签,温度型,气体型,食品供应链

食品的新鲜度是影响食品品质、安全、价格等最重要因素之一,它决定着食品的食用安全系数、消费者的购买意愿、生产商以及销售商的利润[1]。近年来,随着消费者对于食品质量与新鲜度信息需求的增强,也促使着食品质量安全监测技术的快速发展,特别是如何快速识别食品的新鲜度已逐渐成为食品领域中研究的热点[2]。

传统的食品品质测定方法,主要通过物化分析法,例如湿化消化法、干灰化法、气相色谱法、液相色谱法、气相-液相色谱联合法等[3],但其检测工序相对繁琐,耗时较长,样本量少,且测定时需破坏相应样品的外观及结构[4]。近年来逐渐兴起的气体检测技术[5]、计算机视觉技术[6]、近红外光谱技术[7]、核磁共振检测技术[8]、生物传感技术等[3],它们均属于无损检测法,依据食品力学特性、光学、电学、生物特性等,在不破坏食品本身结构的前提下检测该食品的品质。虽然上述食品品质检测技术能快速检测出食品理化指标等新鲜度表征数据,但此类数据信息并不能跟随着易腐食品质量的变化,实时地呈现所购食品确切的质量的实时变化与新鲜度的现状[9]。2005年,Joseph等首次提出了智能化标签的定义及其相关概念[10],通过食品包装中指示标签颜色随所经历环境的变化,从而达到食品品质与新鲜度可视化的监控,并为管理人员提供了科学化的管理手段。近年来,国内外许多公司与研究团队一直致力于这项工作,食品智能标标签已在部分产品中得到相应商业化的应用[11-15]。本文将从智能化包装标签的意义、分类、原理等角度综合归纳分析食品智能化包装标签的应用和研究进展情况。

1 食品智能包装标签的定义及分类

智能标签系统是一种能够准确表征食品新鲜度,并将食品新鲜度信息直观反馈于消费者的一种可视化标签。可根据食品所历经的温度、时间等环境参数的变化来直观表征包装内部食品的质量变化。所以,智能标签被公认为是可进一步实现食品供应链的精细化管理,减少易腐食品的损耗,提高食品安全性的有效手段[16]。

由于食品新鲜度的变化是其内外因素协同作用的结果,例如环境温度、湿度以及食品自身酶催化与氧化作用。一般可以将智能标签主要分为以下两大类:温度型智能标签和气体指示型智能标签。

1.1 温度型智能标签

温度型智能标签也称时间温度指示器(Time-Temperature Indicator)的工作原理是记录食品在全供应链期间的温度变化过程,由于食品新鲜度受到温度波动与时间变化的直接影响,且各食品在非适宜储藏温度下其新鲜度将得到极大的影响,因此利用时间-温度标签可良好的表征食品新鲜度的实时现状。根据现有国内外研究表明,时间-温度指示器目前是智能标签领域应用较为广泛的技术之一[17]。它除了能记录食品所历经供应链中的环境储存情况,还能表征食品的剩余货架期。因此,TTI已在许多生鲜冷冻食品如蔬菜、海产品、禽类、畜类和乳制品应用中得到了广泛的研究和初步应用[18]。根据TTI指示标签显色物质产生机理的不同,TTI又分为扩散型、聚合型、酶促反应型以及UV触发型等四种。

1.1.1 扩散型TTI 扩散型指示器是根据物质扩散速度与温度相关的原理进行设计,即温度越高,扩散速度越大。当储藏温度低于酯质的熔点时,标签不响应;当储藏温度高于脂质熔点时,标签开始响应。扩散型智能标签的适用温度范围与所选择的酯的类型有关[19]。例如丁基硬酯酸(熔点12℃)、二甲基邻苯二甲酸盐(熔点11℃)、辛酸辛酯(熔点17℃)。图1所示的是3M公司的扩散型指示器,随着环境温度的上升,标签内的绿色脂溶性物质开始扩散,以此表征食品的剩余货架期,当该脂溶性物质充斥满整个刻度条时,表明了该食品已至货架期终点。此类扩散型TTI主要可以监控冷冻肉类、鱼类等多种食品和饮料品的新鲜度与品质,但由于标签内脂类物质对贮藏环境的温度较为敏感,此类标签对于其本身储藏的温度有较为苛刻的要求。

图1 3M公司的Monitor Mark扩散型TTI指示器[16]Fig.1 Diffusion TTI indicator-Monitor Mark of 3M Company[16]注:TTI:时间-温度指示器;Days:天数;Logo:品牌标识。

1.1.2 聚合型TTI 聚合型TTI是利用单体发生聚合物反应生成带有颜色的聚合体的一类食品安全指示器。如图2所示,该类TTI是基于固态聚合物反应随着温度的升高而加速,从而导致指示器中蓝色加深。可以直接用肉眼对TTI的颜色与参考色进行对照评估,或者用色度计进行测定。聚合型TTI主要用于冷冻食品储藏时品质的监控。由于此类TTI指示器一旦接触温度高于保存温度时,即被激活,因此此类标签在使用前需要较为严苛的保藏温度,以此避免标签的失效[20]。

图2 Lifelines Freshness Mortitior聚合型TTI指示[16]

Fig.2 Polymeric TTI indicator-Lifelines Freshness Indicator[16]

1.1.3 酶促反应型TTI 酶促反应型指示器是一类pH指示器,该类型TTI主要是利用酯质的底物在受控温度条件下的酶促水解导致pH降低,最终引起酸碱指示剂颜色发生变化。温度越高,酶催化脂类底物水解释放的质子的速率越快,酶催化脂类底物释放的氢离子越多,与此同时,标签颜色变化随着时间的延长也发生较大变化。可根据指示器颜色的变化来推测出食品品质的变化[21]。如图3所示伴随着环境温度的上升,智能标签内部的酶得以激活并催化脂类底物,从而发生显色反应。此类标签主要运用于肉类、乳制品等冷藏食品的剩余货架期预测,与上述两种TTI标签相似,此类标签对于标签自身的储藏温度有着较高的限制。

图3 Vitsab酶变型TTI指示器[16]Fig.3 Enzyme variants TTI indicator-Vitsab Indicator[16]注:Inactive:未激活;Active:激活;Applied to top of indicator label:用于指示标签的顶部;Do not use circle is pink:当显示圈成粉色时表明该食品不能使用。

1.1.4 UV触发型TTI 触发型TTI,主要是指近年来在包装印刷领域中应用广泛的热致变油墨智能包装[22]。热致变油墨主要由以下三部分组成:成色剂、染色剂和溶剂三部分组成。其中染料与显色剂的反应易在低温下进行,而此时溶剂则已固体状态存在,随着温度的升高,溶剂逐渐融化,并与染料-显色剂所形成的复合物进行着色反应[22]。由于此类包装在用于食品包装前需对其环境温度进行严格的保藏控制,以此避免指示标签的提前污染失效。因此,为了避免热致变油墨的提前变色,而失去其应用价值,学者开始着手研究基于紫外激发态热致变油墨的研发。UV触发型热致变油墨是一种不用溶剂,干燥速度快,光泽好,色彩鲜艳,耐水、耐溶剂、耐磨性好的油墨,并且对UV光有选择性吸收的特性。

目前在食品包装领域中也得到了相应的研究与应用[23]。其反应原理如图4所示,在紫外光的照射下,UV油墨光聚合引发剂吸收一定波长的光子,激发到激发态,形成自由基或离子,然后通过分子间能量转移,使聚合的预聚物和光敏感的单体和聚合物成为激发态,产生的电荷转移复合体。这些复杂的粒子不断交联聚合,固化成膜,随着温度的升高,油墨内所含的溶剂逐渐融化并与显色剂以及UV激发状态下所产生的聚合物染料混合反应,从而使得油墨表面的颜色发生变化,以此来表征食品现有的品质状况。热致变油墨作为快速简便的定性及半定量的光催化剂薄膜将在食品包装领域中得到更广泛的应用[24],Brizio等人将BASF公司研制的OnVuTM光敏性热致变型智能标签应用于冷冻鸡肉的品质监控中[25]。

图4 热致变色油墨反应机理图[23]Fig.4 Thermochromic ink’s reaction mechanism[23]

1.2 气体指示智能标签

气体指示智能标签是指通过直接采集食品因致腐微生物代谢所产生的特殊性气体来监测食品的新鲜度。由于食物的呼吸作用不断改变着包装内的气体组分,而这些气体成分变化往往用作包装内部食品质量变化的表征参数。一般来讲,包装内气体组分的变化主由微生物,或者包装材料的泄漏或破损所致。气体感知指示器可通过化学或酶的一系列反应,改变标签表层的颜色,从而来监测包装内部气体的组份变化[11]。按照检测特征气体的不同,分为二氧化碳[26]、氧气[23]、挥发性含硫化合物[27]、挥发性含氮化合物[28]以及乙烯综合型气体指示器[29]等五类气体敏感型智能标签。

1.2.1 二氧化碳敏感型 在乳制品及发酵类产品中,二氧化碳是微生物生长过程中的主要代谢产物,因此,二氧化碳含量的上升标志着食品新鲜度的下降。Jung等人[26]在泡菜发酵过程中,证明了乳酸菌生长代谢产生的二氧化碳与pH变化具有强相关性,随着包装内的二氧化碳含量不断增高,包装的pH迅速降低。基于此原理,他利用二氧化碳在壳聚糖溶解速率不同所产生的色差变化制成用来表征泡菜新鲜度的指示器。

图5 基于二氧化碳的泡菜指示标签[26]Fig.5 Pickle’s indicator based on the carbon dioxide[26]

此外,Borchert[15]则利用铂卟啉染料与二氧化碳组分的显色反表征鲜切色拉的新鲜度。其显色机理见下:

第一步:二氧化碳气体溶解在膜型传感器中形成碳酸溶液

CO2(aq)+H2O↔H2CO3

第二步:碳酸进一步离解成碳酸氢根离子与氢离子

H2CO3↔HCO3-+H+

第三步:氢离子与水结合成水合氢离子

H++H2O→H3O+

第四步:水合氢离子与碱性的染料反应,从而产生颜色的变化

H3O++X-→HX+H2O

1.2.2 氧气敏感型 氧气指示标签是食品包装中应用相对较为广泛的一种气体指示标签。此类指示器主要应用于食品气调包装内部的氧气含量的监测与表征[12]。食品包装内部氧气的浓度的升高,会引起食品的氧化酸败、变色以及致病菌等物质的滋生。

基于荧光的氧气传感器,通常在固体聚合物中包含了荧光染料与磷光染料两种物质。将染料聚合涂层在合适的包装支架上,包装顶部的分子氧通过简单的扩散作用穿过涂层,并通过动态机械碰撞发生猝灭发光反应,通过发光参数的变化表征包装内氧气的含量[30]。基于上述原理,Chau Hai等人[23]制作出防水紫外活性氧传感器,该指示器的原理主要基于食品包装膜的内侧涂布的UV活性氧,该物质在紫外线的照射下迅速失去颜色,并在食品包装内部包装泄露的情况下恢复指示器固有的颜色,见图6。Luke等人[12]则利用电致变色机理研制了基于二氧化钛和EDTA的组合配方的促发式氧气指示器。相比于传统氧气指示标签,此类紫外促发式氧气指示标签具有重复使用性、无副产物、不消耗反应物等优点。

图6 UV-氧气传感器显色机理图[23]Fig.6 The mechanism of color changing based on UV-oxygen indicator[23]注:UV:紫外光;MB:亚甲基蓝;LMB:隐色亚甲基蓝。

1.2.3 含硫化合物敏感型 挥发性含硫化合物是肉类产品腐败臭味的主要来源,可以指示肉类产品的新鲜度。有研究表明,在由B型诺维氏梭状芽孢杆菌等微生物引起的肉类腐败中,会产生硫化氢等含硫化合物等微生物代谢物[31]。Serio[32]发现金枪鱼等海产品在腐败过程中所释放的硫化物含量随着希瓦氏菌的生长而逐渐增长;Maria Smolander[27]发现禽肉中肌红蛋白随着禽肉腐败程度的加剧,会不断产生大量的硫化氢气体,他将肌红蛋白固定吸附在琼脂糖上,通过肌红蛋白与禽类腐败后产生的硫化氢反应产生的绿色硫化肌红蛋白来表征禽肉的新鲜度(见图7所示)。但此类硫化氢新鲜度指示器主要还是通过pH显色反应材料作为指示剂,易受到环境相对湿度以及其它酸碱性气体的影响。

图7 禽肉硫化氢智能指示标签(Smolander)[27]Fig.7 Hydrogen sulfide smart label utilized in poultry[27]

1.2.4 TVBN敏感型 挥发性含氮化合物(TVBN)是海产品与肉类产品等动物性产品受到自身酶以及外界微生物对其内营养物质的分解,最终产生大量的挥发性有机胺类,如三甲胺等挥发性含氮化合物的就是肉产品腐败表征[28]。挥发性含氮化合物一般呈碱性,对pH影响较大,很多公司及学者均选择采用pH指示剂来检测食品中的挥发性含氮化合物。Kuswandi等人[33]通过合成的聚苯胺薄膜,来检测鱼类产品质量改变时释放的挥发性含氮物质,利用溴甲酚绿等对pH相对敏感的化学物质与醋酸纤维素等成膜高分子材料混合,制成可显色的气敏性薄膜,如图8和图9所示,随着食品中TVBN的不断扩散,指示标签中心的颜色逐渐从绿色变化成蓝色,当包装内指示标签中心变为蓝色时,表明该食品已不新鲜。

图8 TVBN-鱼肉智能化标签(Kuswandi)[33]Fig.8 Intelligent labels of fish based on TVBN[33]

图9 TVBN-肉类腐败智能化标签Fig.9 Intelligent labels of meat based on TVBN注:Fresh:新鲜;Still fresh:较为新鲜; Not fresh:不新鲜;Fresh fish:新鲜的鱼; Spoliage:已腐败的鱼。

1.2.5 乙烯敏感型 乙烯是水果和蔬菜在供氧充足的条件下释放出的特征产物,也可以用来指示果蔬的新鲜度。由新西兰公司Pro-Pressive Enterprises推出的乙烯智能化标签[28],可通过监测水果采后后熟过程中所释放的天然芳香物质来判断其成熟度。当果蔬处于不完全成熟时,标签颜色为红色,随着果蔬成熟度的上升,标签由红色逐渐转变为黄色,见图10。该鲜果指示器目前在鳄梨、甜瓜、猕猴桃等水果上获得了相应的应用,该新鲜度指示器是否能应用于更多的鲜果还需要进一步的验证。此外C.Lang[29]利用钼酸铵溶液中Mo(VI)与苹果所释放的乙烯气体发生还原反应成Mo(V)所产生的颜色变化(黄色变为蓝色),来表征苹果的成熟度,见图11。但此类标签易受到环境湿度以及环境中酸碱度变化等因素的影响,使得指示标签失去其原有的表征功能。

图10 鲜果乙烯智能指示标签Fig.10 Intelligent indicators of fruits based on ethylene注:Crisp:爽脆的;Firm:坚硬的;Juicy:多汁的。

图11 苹果成熟度指示标签[29]Fig.11 The ripening indicators of apples[29]注:Degree of sensory ripeness:基于感官的成熟度变化; Storage in days:存储天数;Ethylene concentration in μL/L.kg:乙烯浓度(μL/(L·kg))。

1.2.6 光子凝胶型 光子凝胶作为一种新型纳米变色材料,适用于检测环境的不同气体、温湿度、酸碱度等综合性指示器。近两年来,美国莱斯大学Thomas研究团队开发出一种新颖的超薄变色薄膜[34],这类纳米级的材料采用疏水性聚苯乙烯和亲水性聚2-乙烯基吡啶(p2vp)的纳米层制成,把聚合物结合到一种自组的纳米级嵌段共聚物中,且在暴露于溶于溶液的离子或大部分环境的离子时[35],该嵌段共聚物的活性基团与渗入亲水层的离子相结合[36]从而改变薄膜的颜色。纳米光子凝胶制成的膜内标签,会在遇到不新鲜的食物所释放出的化学物质时变色,以此表征食品变质程度[37]。图12表明了光子凝胶材料的变色机理是基于其层状结构中离子的直接交换,并随着特性物质其阴离子在不同水合不同使光子凝胶材料呈现出不同的色彩变化,此类新型材料主要应用于环境综合性因素的监测,并有望作为商业化指示器在环境监控、食品包装等领域得到广泛的应用。

图12 光子凝胶吸收的不同挥发性物质后 在不同波长光照下的成色机理图[37]Fig.12 The colouration mechanism of photon gel at different wavelengths based on absoring volatiles[37]注:Counterion Exchange:离子交换;Order of Hydration Energy in a Variety of Anions:不同阴离子所需的水合能。

目前食品智能标签根据其市场产品成型量判定,主要以3M等公司生产制造的扩散型、聚合型及酶促反应型等温度型智能标签居多,但以上标签对标签自身的储藏环境温度有着相对严苛的要求。此外,气体型智能指示标签尚处于研究开发层面中,由于此类标签只对不同食品所释放的特异性气体含量进行表征,因此气体型智能标签所占产品选择面相对较窄。然而,随着热敏性与光敏性等相关材料研究的深入,诸如,热致变油墨型TTI与光子凝胶型智能标签凭借其自身易于保藏性以及较大的产品受众面,将成为未来智能标签领域研究开发的重点,同时也将拥有更广阔的市场空间。

2 智能标签在食品全供应链应用中的重要意义

食品供应链是一个交错复杂的网络,主要体现在供应链环节多且复杂,供应链体系中供应商、加工厂商、经销商、零售商、消费者等多结点参与者的加入进一步增加了食品供应链安全保障监管的难度。因此,为了便于监管部门与相关企业对食品尤其是生鲜农产品等易腐食品的监控,可视化的质量分级包装以及新鲜度质量信息的实时传递将良好的实现食品在供应链流通中的质量监管问题。食品智能化标签作为新型的包装技术,此类包装具备了充分的弥补了传统包装的交互性薄弱,产品品质信息匮乏,以及食品安全信息实时共享不足等缺点。食品智能标签技术通过可视化的直观呈现,从而实现降低食品高效流通中的安全与质量的不确定性,一直是食品包装领域研究的重点。

食品数据信息的采集主要针对影响食品质量与安全等因素(诸如时间温度历史数据,微生物数量,pH,水分活度),并通过良好地食品模型进行数据的处理。此外,智能标签作为一种新型食品包装技术,其功能主要体现在检测、传感、记录、追踪、交互等特点上,智能标签的使用旨在简化决策制度,延长食品保质期,提高食品安全与质量,透明化食品信息,并通过适时发布风险预警讯息,实现食品从原产地至零售终端的全供应链实时可视化在线监测,见图13。

图13 智能标签在食品供应链物流中的应用[10]Fig.13 Application of intelligent labels in food supply chain[10]注:Intelligent Packaging:智能包装; Raw Material:原材料;Product Manufacture:产品制造； Product Packge:产品包装;Distribution:分销; Custommer/Consumer:消费者;Disposal/Recovery:回收。

此外,智能标签的独特性在于其特有的数据交互性。由于包装伴随食品在供应链中进行流通,消费者可在零售终端根据包装所示信息,科学化的挑选处于最佳新鲜度的食品,因此智能化标签对于食品在零售终端等供应链节点中的品质控制以及降低货损成本等商业价值的体现中发挥了重要的潜能[38]。伴随着电子信息技术以及纳米技术的植入,智能标签的功能也得到了进一步的发展与提升。Tao H等[39]利用蚕丝通过静电纺丝技术制成的香蕉智能化纳米可食用RFID标签(见图14),其基本原理是:随着香蕉的成熟度的变化,香蕉表面介电常数发生了改变,通过测量该纳米级RFID标签共振频率的变化从而初步得出了RFID标签可表征食品新鲜度的初步结论。此类尝试表明智能标签将在质量可视化的同时,还能实现质量信息的实时传输以及产地追溯等重要食品监控功能。这种探索将各种指示器与RFID等无线传输技术的结合,有望实现食品全供应链的全程自动化、智能化、网络化的监管体系。

图14 RFID标签共振频率随香蕉成熟度的变化曲线[39]Fig.14 The curve of resonant frequency changing by the maturity of banana[39]注:Resonant Frequency:共振频率;Time(day):时间(天)。

3 结论与展望

现有的食品智能化标签大多采用了显色反应材料作为指示剂,但易受到诸如环境温度、湿度、酸碱度等其它环境因素的影响,所以,研究可特异性识别腐败物等的智能标签也将成为今后食品智能化标签的研发的重点。而随着电子信息技术、纳米材料等学技术的快速发展,食品智能化标签的制作工艺将更为简便、智能,功能也将更为强大,指示信息将更为精确。

智能标签作为一种新型的食品包装技术,已在欧美等发达地区的食品销售中实现了商业化的应用。而我国现阶段针对食品智能化标签的应用还处在研究的阶段,市场中基本无附带智能标签包装的食品流通。但随着我国食品制造商、食品零售商以及消费者对食品安全与质量等关注度的日益提升,以及现代包装技术及标签打印技术的日益完善,食品智能化标签的研发、生产及应用将会在未来拥有广阔的前景与发展潜力。

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Application and research on intelligent labelsin the food packaging

SHEN Li1,XU Yi1,*,ZHAN Jin-chuan2,ZHU Yi-feng2,WANG Jian2,WANG Hai-shan2

(1.Food Quality and Safety Institute,University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093,China;2.Shanghai Engineering Research Center of Agriculture Internet of things,Shanghai 200060,China)

Food intelligent labels as an advanced food package technology can initiatively indicate food’s quality and freshness,which has the characteristic of scientific,objective and intuitive and could also improve consumers’ confidence to purchase fresh foods. The intelligent label were divided into two categories,and the principles,application status and trends of both time-temperature indicator and gas intelligent label were summarized here. Meanwhile,with the development of the information technology,combining the intelligent labels with the informational tags was becoming a potential interesting point of this field. Therefore,the intelligent lablels utilized in the food supply would enhance the safety,convenience,controllability and commerical value in food products.

Intelligent indicator;temperature type;gas type;food supply chain

2014-07-25

沈力(1989-)，男，硕士研究生，主要从事食品冷藏链信息化技术研究。

*通讯作者:胥义(1975-)，男，博士，副教授，主要从事冷藏链信息化技术研究。

上海市自然基金项目(13ZR1428600)；上海市重点学科建设项目。

TS205.7

A

1002-0306(2015)05-0377-07

10.13386/j.issn1002-0306.2015.05.072