成都市PM2.5中有毒重金属污染特征及健康风险评价

李友平，刘慧芳，周　洪，范忠雨，张智胜，邹长武（.西华师范大学环境科与工程学院，四川 南充67009；2.中山大学环境科学与工程学院，广东 广州 50275；.环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州50655；.成都信息工程大学资源环境学院，四川 成都 60225）

成都市PM2.5中有毒重金属污染特征及健康风险评价

李友平1，2*，刘慧芳1，周洪1，范忠雨1，张智胜3，邹长武4（1.西华师范大学环境科与工程学院，四川 南充637009；2.中山大学环境科学与工程学院，广东 广州 510275；3.环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州510655；4.成都信息工程大学资源环境学院，四川 成都 610225）

2009年4月至2010年1月在成都市城区采集PM2.5样品.采用X射线荧光光谱法分析20种元素，并重点分析As、Cd、Cr、Mn、Ni、Pb和Sb 7种有毒重金属元素.采用富集因子法、地累积指数法、相关性分析法和美国环保局暴露模型分别讨论了有毒重金属的污染特征、来源和健康风险.结果表明：成都市 PM2.5中有毒重金属浓度处于较高水平，分别是：As（40.5±30.3），Cd（9.5±13.2），Cr（17.9±10.5）、Mn（137.6±84.3），Ni（5.1±4.1），Pb（320.5±186.0）和Sb（11.0±16.0）ng/m3.As严重超标，Cd和Pb也有超标现象.多数元素均在冬季达到最大值，夏季达到最小值.Cr、Mn、Ni污染程度较低，属于轻微污染，As、Cd、Pb、Sb的污染程度极高.PM2.5中有毒重金属主要来源于土壤尘及其扬尘，机动车排放和煤燃烧，冶金及机械制造和刹车磨损.Mn对儿童、成人均产生较严重的非致癌健康风险，分别为 6.01、2.59、2.46，As、Cd、Cr、Ni、Pb、Sb的非致癌风险值均小于1，健康影响较小.As、Cr对人体有致癌健康风险.

PM2.5；有毒重金属；地累积指数；来源；健康风险评价

随着工业化和城市化的加快，汽车保有量迅猛增加，工业废气和汽车尾气排放量不断增加，颗粒物污染已经成为大气污染的重要问题.其中，PM2.5（指直径≤2.5µm的大气颗粒物）对人体健康危害极大，不仅影响人们的视觉，还会引发肺癌等疾病，也严重影响大气能见度［1-2］. PM2.5中含有大量有害元素，特别是有毒重金属元素对人体危害较大［3］.在美国环境保护局（US EPA）的有害空气污染物原始列表中，含As（砷）、Cd（镉）、Cr（铬）、Co（钴）、Hg（汞）、Mn（锰）、Ni（镍）、Pb（铅）、Sb（锑）和Se（硒）等10种有毒重金属［4］.长时间暴露在一定浓度的Pb环境中，会导致先天畸形和神经系统病变，导致新生儿的运动和认知能力障碍［5-6］，重金属As、Cd对人体有致畸、致癌和基因突变等毒害作用［7-8］.所以研究 PM2.5中有毒重金属的污染特征、来源及评价其健康风险对保护人体健康和制定有效的防治措施具有重要意义.目前，对PM2.5中重金属的健康风险评价均采用美国环保局的健康风险评价体系，通过评估研究对象的暴露水平确定污染物质的健康风险.根据评估结果，政府可针对不同的污染程度提醒居民进行适当的外出活动，可有效地减少由于空气污染带来的危害.

在国外，对PM2.5中重金属的污染特征、来源及其健康风险的研究已经很普遍［9-10］，而我国大多集中在对PM2.5及其重金属的污染特征和来源的研究上［11-13］，很少关注其对人类健康有无危害.成都地处四川盆地，风速小，静风频率高，污染物不易扩散，且又是典型的煤烟型大气污染城市，大气中 PM2.5浓度长期居高不下，严重影响人体健康［14-15］.过去对成都市大气污染状况的研究大多集中在 PM2.5的污染特征及来源上［16-18］，对有毒重金属的研究甚少.本文旨在研究As、Cd、Cr、Mn、Ni、Pb和Sb七种有毒重金属，分析它们的污染特征、来源及其健康风险，以期为大气污染防治提供科学依据.

1　材料与方法

1.1样品采集

采样地点设在中国气象局成都高原气象研究所，周围是居民集中居住区，5km范围内无工业污染源，是典型的成都市城区大气观测点，如图 1所示，采样点邻近交通干线，距离约13.8m.采样器置于楼顶，距离地面约 15m.研究时间段为 2009 年4月至2010年1月，其中春季（2009年4月19～5 月17日）、夏季（2009年7月6～8月6日）、秋季（2009年10月26～11月26日）、冬季（2010年1 月1～31日），共采集121组PM2.5样品和10组空白样品.采样期间（当天10：00到次日10：00）使用额定流量为 5.0L/min的小流量颗粒物采样器（Airmetrics，USA）和47mm的特氟龙滤膜采集样品. 空白样品则在装载滤膜24h不开机运行的情况下获取.所有采集到的样品均放入冷冻柜（-18）℃中保存至实验分析.

图1　成都市PM2.5采样点Fig.1　PM2.5sampling site in Chengdu

1.2样品分析

特氟龙滤膜在采样前后于恒温恒湿箱（温度20～23，℃相对湿度35%～45%）平衡24h后，再用精度为1µg的电子天平（Sartorius，Germany）进行称量以确定 PM2.5的质量浓度.使用中国科学院地球环境研究所气溶胶实验室能量散射仪型X荧光光谱仪（XRF，Epsilon5，Netherlands） 进行重金属元素分析.本次实验共分析Al、As、Cd、Cr、Fe、Mn、Ni、Pb、Sb、Zn等20种元素.质控（QC）程序通过参照美国的 SRM（Standard Reference Materials）校准 XRF仪器.质保（QA）过程通过在每组分析中至少重复测定一个样品，以保证测量准确度和精确度.具体分析过程参考文献［19］.

1.3污染评价

在本研究中，应用富集因子分析法与地累积指数法分析有毒重金属元素污染特征.富集因子法是分析环境中污染物来源和富集程度的有效手段，可以判别大气颗粒物中污染元素的人为成因和自然成因［20］. 其计算公式如下：

式中：参比元素应满足受其他元素和人类活动影响较小、化学性质稳定、分析结果精确度高和不易挥发等条件.通常作为参比元素的有 Al、Ti、Fe、Mn、Si等.本文选取Al作为参比元素［21］，各元素浓度背景值取四川省土壤背景平均值［22］.研究表明［23］，当富集因子接近于1时说明主要是来自于土壤地壳或岩石风化等自然源，当富集因子值分别为1～2、2～5、5～20和20～40时，不仅表示这一元素同时受到人与自然的双重作用，还表示它的富集程度分别为轻微、中度、显著和强.当富集因子值＞40时，表示主要来自人为污染且污染程度为极强.

地累积指数法不仅考虑自然地质过程造成的背景值的影响，而且也充分注意人为活动的影响.因此，该指数不仅反映重金属分布的自然变化特征，而且可以判别人为活动对环境的影响，是区分人为活动影响的重要参数.计算公式如下：

式中：Cn是所测元素n的浓度；Bn是成都土壤背景值.常数 1.5是为了校正在分析给定物质时的自然环境波动和非常小的人为影响［24］.地累积指数（Igeo）分为以下几个污染等级：（1）没被污染（Igeo≤0）；（2）没被污染到轻度污染（0＜Igeo≤1）；（3）轻度污染（1＜Igeo≤2）；（4）轻度污染到强污染（2＜Igeo≤3）；（5）强污染（3＜Igeo≤4）；（6）强污染到极强污染（4＜Igeo≤5）；（7）极强污染（Igeo＞5）.

1.4健康风险评价

PM2.5有毒重金属主要通过呼吸系统吸入对人体造成健康危害.美国毒物与疾病登记署已将As、Cd、Cr、Ni等有毒重金属列入致癌物质中［25］，所以本研究分析这四种有毒重金属对人体的致癌风险和As、Cd、Cr、Mn、Ni、Pb、Sb对人体的非致癌风险.研究对象分为两类：儿童（0～18岁）；成人（＞18岁）.暴露量计算公式如下：

其中，计算非致癌重金属元素时，用（3）式，计算致癌重金属元素时用（4）式.ADD表示经呼吸吸入的日均暴露剂量，mg/（kg·d）；LADD表示致癌重金属元素终生日均暴露剂量，mg/（kg·d），暴露参数取值参考《中国人群暴露参数手册》［26］，见表1.

C指的是所测元素浓度值对数样本中 95%置信区间的最大值（95%UCL），mg/m3，会产生一个合理的最大暴露量.其计算公式为：

式中：X是样本浓度值对数成正态分布后的算术平均值；s是标准偏差；H是H统计常数；n是样品数.

表1　暴露参数值Table 1　Exposure parameter values

对于非致癌风险效应，一般以日均暴露量ADD与参考剂量 RfD的比值来度量，可以表示为：

式中：HQ为非致癌风险商，用暴露剂量与参考剂量的比值来表示，表征单种污染物的非致癌风险，RfD表示会引起非致癌风险的最大暴露参考剂量，mg/（kg·d）.HI为多种元素的非致癌总风险.一般地，当HQ或HI＜1.0时，认为非致癌风险较低，可以忽略不计；而当HQ或HI＞1.0时，则认为存在健康风险，应当引起重视.

对于致癌风险效应，一般以终生日均暴露量LADD与致癌斜率因子SF的乘积来表示，即

式中：Risk为单种污染物致癌风险；SF表示每mg/（kg·d）的暴露剂量所产生的健康风险值，［mg/（kg·d）］-1.本文采用美国环保局（US EPA）推荐值10-6～10-4，作为健康风险的判别依据.

2　结果与讨论

2.1有毒重金属的季节变化特征

由表2可见，在观测期间，成都PM2.5总体平均值为 （165.1±84.7）μg/m3，是我国PM2.5年平均浓度标准值（35μg/m3）［27］的4.7倍.与国内其他城市相比，远高于上海［28］、广州［29］，比北京略高［11］，表明成都市大气细颗粒物污染严重.季节变化为：夏季＜春季＜秋季＜冬季.各有毒重金属的总体平均值分别为：As （40.5±30.3）、Cd （9.5±13.2）、Cr （17.9±10.5）、Mn （137.6±84.3）、Ni （5.1±4.1）、Pb （320.5±186.0） 和Sb（11.0±16.0） ng/m3.《环境空气质量标准》（GB3095-2012）［27］中，As、Cd、Pb的年均值分别为6，5，500ng/m3.As与Cd分别是标准值的6.8、1.9倍.其中As严重超标，约86%的样品超出标准值，最大值达到 126.5ng/m3.Cd有约42%的样品超标，浓度最高值为68.3ng/m3.虽然 Pb的总体平均值并未超标，但其中约有17%的样品超标，最大值为952.1ng/m3.就季节变化而言，Cd与Sb的浓度值冬季最小，其余有毒重金属冬季最大，Cr、Mn、Ni夏季浓度最低.这与成都市的气候特征有关，在冬季温度较低且降雨量较小，静风天气频繁，污染物难以扩散，导致冬季有毒重金属浓度较高；而夏季降雨量充沛，对污染物有一定的冲刷净化作用，使得有毒重金属浓度相对较低.各种元素最大值与最小值之间差异较大，中间两个季节变化不明显.

表2列出了国内具有代表性的城市PM2.5中有毒重金属的浓度值.与北京相比较，成都市有毒重金属浓度均比北京高，其中As、Cd分别是北京的3.5、3.7倍.与上海相比，Ni与Sb均低于上海，Cr低于上海黄埔区的浓度，其他均高于上海.与广州相比，除了As的浓度基本相同外，Cd、Cr、Mn、Pb浓度均低于广州.由此可见，成都的PM2.5有毒重金属元素浓度处于较高水平.

表2　成都与国内典型城市有毒重金属元素浓度比较（ng/m3）Table 2　Comparison of toxic heavy metal concentrations between domestic representative cities and Chengdu （ng/m3）

2.2有毒重金属的污染程度

富集因子法所得结果如图2，As、Cd、Cr、Mn、Ni、Pb和Sb的年均富集因子分别为867、12255、37、29、27、2080和4336.其中Cr、Mn、Ni的富集因子在20～40之间，属于强富集，是人为与自然污染源的双重作用.As、Cd、Pb和Sb的富集因子远大于 40，富集程度特别高，属于极强污染，说明其受人为污染源影响严重.在济南的工业区，PM2.5中Pb的富集因子约1200，As约650，低于成都市，说明成都市 As，Pb两种有毒重金属的富集程度高，污染严重［30］.就季节变化而言，除Sb外，其他有毒重金属最大富集均出现在夏季，但是大部分有毒重金属的最大浓度出现在冬季，主要原因是夏季参比元素Al的浓度远低于其他季节，导致夏季有毒重金属高度富集.Sb的最大富集因子值出现在春季.As、Cr、Mn、Pb的最小值均出现在春季.且Sb的最大值为最小值的9.4倍，Cd的最大值是最小值的3.7倍，而其余有毒重金属元素四季富集差异不大.

图2　有毒重金属四季及年均富集因子Fig.2　Annual and seasonal EFs of toxic heavy metals

如图3所示，Cr、Mn、Ni四季的地累积指数均属于等级（1），没被污染，说明主要来源于自然因素的作用.结合富集因子结果，可知 Cr、Mn、Ni受人为与自然的双重影响，且自然因素占主导.而Cd、Pb、Sb（除冬季外）四季均属于等级（7），极强污染，且Cd的地累积指数在夏季达到9.26.夏季Cd的浓度较高，而参比元素Al的浓度最低，从而Cd的地累积指数在夏季达到最大值.对于As，除在春季处于中度污染到强污染外，其他季节均属于等级（5），强污染到极强污染.

图3　有毒重金属元素四季地累积指数Fig.3　Seasonal Geo-accumulation Index of toxic heavy metals

综合富集因子法与地累积指数法结果可知，Cr、Mn、Ni受到人为与自然源的双重影响，污染程度较轻.而 As、Cd、Pb、Sb则主要受人为源的作用，属于强污染与极强污染.

2.3有毒重金属元素来源分析

为了分析有毒重金属元素的来源，采用相关性分析法探讨它们的来源.由表3可知，Cr与Mn、Ni、Pb，Mn与Ni、Pb，Pb与Ni显著性相关，说明这几种元素有共同的污染源.由文献可知，Pb、Ni来自于煤燃烧和机动车排放［31］，Mn、Cr来自于汽车尾气排放［32］.结合富集因子以及地累积指数可知，Mn、Cr、Ni一部分来自土壤尘及扬尘，另一部分则来自于机动车尾气排放，Pb有一部分来自于机动车排放.截止2010年，成都市的汽车保有量已突破240万辆，机动车尾气排放造成的空气污染已不容忽视.As 与Pb的相关性较高，为0.890，而As是典型的燃煤元素［13］，说明Pb还受燃煤污染源的影响.表3中，Cd与其他6种有毒重金属元素均无相关性，说明Cd来自独立污染源.而Cd通常受冶金及机械制造的污染［33］.Sb元素与其他有毒重金属元素也均无明显相关性，说明Sb来自刹车磨损［34-35］.

表3　有毒重金属之间的相关性Table 3　Correlation between toxic heavy metals

2.4有毒重金属健康风险评价

有毒重金属的致癌与非致癌日均暴露量及健康风险值如表4所示.

重金属元素Mn对儿童、成年女性、成年男性的非致癌健康风险分别6.01、2.46、2.59，远大于1，说明成都市PM2.5中重金属Mn对各年龄段人群存在非致癌健康风险.而长期接触 Mn会引起类似帕金森综合症的神经症状［38］，应当予以重视.其他几种重金属元素对所研究人群造成的非致癌健康风险值均小于 1，说明对人体健康影响较小，在安全范围内.不同重金属对于各类人群的非致癌健康风险均有 HQ（儿童）＞HQ（成年男性）＞HQ（成年女性），说明 PM2.5中高浓度的重金属对儿童造成的健康影响更大，其他研究也得到相同的结果［11］.虽然除Mn以外，其余重金属单独对人体不会造成明显的非致癌健康影响，但总体的HI值在2.70～6.59之间，远大于1，综合作用于人体，造成的健康影响不容忽视.

表4　RfD、SF［36-37］的取值和暴露风险结果Table 4 The values of RfD，SF and exposure risk results

对于致癌重金属，As、Cr对成年男性与女性的致癌健康风险均超过阈值，分别为 2.50×10-4、2.78×10-4和 2.37×10-4、2.63×10-4.可见成都市PM2.5中 As、Cr污染对人体存在致癌健康风险.As会影响胃肠道、心血管、呼吸道、皮肤、肝脏造血和神经系统，引起黑脚病、皮肤癌等癌症风险［39］，而 Cr虽然是人体必需的微量元素，但过多的摄入对人体健康亦不利.Cd、Ni对成年男女的致癌风险在阈值内，说明这两种重金属的致癌性不明显.对各重金属，均有 Risk（成年男性）＞Risk（成年女性）.

在对合肥市地表灰尘重金属健康风险的研究中［40］，各不同功能区包括居住区Pb、Cd、Cr的非致癌健康风险对于成人与儿童均远高于本研究结果，其中Cr对儿童的非致癌健康风险在居住区与成都相当，但Cd、Cr的致癌风险均低于成都市.铜陵市不同功能用地的地表灰尘中［37］，Cd、Cr、Ni的致癌风险均远低于成都市，而居住用地与文教用地中，As的致癌风险也比成都市低，说明成都市PM2.5中As、Cd、Cr、Ni对人体造成的致癌风险处于较高水平.综合说明成都市居民在日常生活中，Mn会造成严重的非致癌健康风险，尤其是儿童，其余几种重金属元素的非致癌健康风险较低，但As、Cd、Cr、Ni的致癌风险处于较高水平，尤其是As、Cr对居民存在较大的致癌风险.

2.5局限性讨论

本文重点研究成都市大气PM2.5的总体污染特征，没有对不同区域污染进行具体评估比较，因此所选采样点应尽量能反映成都市的总体水平.虽然采样点离交通干道较近，不能很好地反映成都市的背景浓度，但在一定程度上代表成都市的总体污染水平.

健康风险评价中暴露参数选取国内最新数据.但基于每个人的年龄、体重及行为活动的不同，健康风险评估仍存在不可避免的局限性，只能在一定程度上估计风险的平均水平.单独研究各种有毒重金属的健康风险并进行简单加和，没有考虑各种重金属的生物有效性、毒理性及相互作用.对健康风险进行估算时只选取呼吸吸入途径，但是空气中有毒物质也能通过其他循环途径进入人体.综合来看，可能评估结果会比实际值要略低，但鉴于成都市 PM2.5中有毒重金属浓度水平已经处于较高水平，所以应采取措施以防治大气污染，特别是PM2.5中有毒重金属污染.

3　结论

3.1成都城区PM2.5中有毒重金属浓度处于较高水平.对于As元素，绝大多数样品超标，Cd与Pb也有一部分样品超标.大多数元素均在冬季达到最大值. 3.2Cr、Mn、Ni的富集程度较低，地累积污染指数小于0，它们的污染程度较轻微，而Cd、Pb、Sb富集程度高，地累积指数大于5，属于极强污染，尤其是Cd污染程度最高.As的富集也很明显，结合地累积指数，属于轻污染到强污染.

3.3相关性分析结果表明，PM2.5中有毒重金属Cr、Mn、Ni主要来源于机动车尾气排放、土壤尘及扬尘；Pb主要来自机动车尾气排放、煤燃烧；Cd来自冶金及机械制造；Sb主要受刹车磨损影响.

3.4应用健康风险评价体系对重金属As、Cd、Cr、Mn、Ni、Pb、Sb进行评价，发现Mn对儿童、成年人产生严重的非致癌风险，其余重金属的非致癌风险值较低，对健康影响在安全阈值内.As、Cr对成年人存在较高的致癌风险，应当予以重视，Cd、Ni的致癌风险较低.

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［40］ 李如忠，周爱佳，童芳，等.合肥市城区地表灰尘重金属分布特征及环境健康风险评价 ［J］. 环境科学，2011，32（9）：2661-2668.

Contamination characteristics and health risk assessment of toxic heavy metals in PM2.5in Chengdu.

LI You-ping1，2，LIU Hui-fang1，ZHOU Hong1，FAN Zhong-yu1，ZHANG Zhi-sheng2，ZOU Chang-wu3（1.College of Environmental Science and Engineering，China West Normal University，Nanchong 637009，China；2.School of Environmental Science and Engineering，Sun Yat-sen University，Guangzhou 510275，China；3.South China Institute of Environmental Sciences，Ministry of Environmental Protection，Guangzhou 510655，China；4.College of Resources and Environment，Chengdu University of Information Technology，Chengdu 610225，China）.

China Environmental Science，2015，35（7）：2225～2232

To study the pollution characteristics，sources and human health risks of toxic heavy metals in PM2.5in Chengdu，the samples were collected from April 2009 to January 2010，in which 20 elements were analyzed by the XRF. The Enrichment Factor （EF） and Geo-accumulation Index methods were used to investigate the pollution levels of 7 toxic heavy metals （As，Cd，Cr，Mn，Ni，Pb and Sb）； the correlation analysis （CA） was applied to study their sources； the health risk assessment model of US EPA was exploited. The results indicated that the concentrations of toxic heavy metals in PM2.5were at a high level as follows： As （40.5±30.3），Cd （9.5±13.2），Cr （17.9±10.5），Mn （137.6±84.3），Ni （5.1±4.1），Pb （320.5±186.0） and Sb （11.0±16.0） ng/m3. The concentrations of As in all samples significantly exceeded the 6.0 ng/m3standard. Concentrations of Cd and Pb in some samples also exceeded the 5.0 ng/m3and 500.0 ng/m3standards. Most of the elements reached their highest concentrations in winter and lowest in summer. It was demonstrated that the enrichment factors of Cr，Mn，Ni were lower than those of As，Cd，Pb，Sb indicating moderate pollution. The sources of toxic heavy metals in PM2.5included soil dust，vehicle emission and coal combustion，metallurgy and machinery manufacturing and brake wear. Mn was found to cause highly non-cancer risks to children and adults which values were estimated as 6.01，2.59 and 2.46，respectively. The non-cancer risks of As，Cd，Cr，Ni，Pb，Sb were less than 1，indicating relatively small impacts. The high pollution levels of As，Cr were found to be with cancer-risks.

PM2.5；toxic heavy metals；geo-accumulation index；sources；health risk assessment

X513

A

1000-6923（2015）07-2225-08

2014-12-19

化学合成与污染控制四川省重点实验室项目（CSPC2014-4-2）；四川省科技厅项目（2015JY0094）

* 责任作者，副教授，lyp920@163.com

李友平（1979-），男，四川泸州人，副教授，中山大学博士研究生，主要从事大气污染防治研究.发表论文30余篇.