油页岩开发利用技术及系统集成的研究进展

杨庆春，周怀荣，杨思宇，钱宇

(华南理工大学化学与化工学院，广东 广州 510640)



油页岩开发利用技术及系统集成的研究进展

杨庆春，周怀荣，杨思宇，钱宇

(华南理工大学化学与化工学院，广东 广州 510640)

摘要：油页岩作为一种非常规能源，储量巨大，是最具潜力的石油替代资源之一。将油页岩干馏炼油、半焦燃烧发电、页岩油气提质、灰渣生产建材和化工品等工艺技术进行集成，可提升能效、改善经济效益，符合我国能源发展战略需求，具有广阔应用前景。本文专题论述在油页岩开发利用过程中主要关键单元技术，系统集成技术的现状及研究进展。为深入研究和高效环保开发利用油页岩资源提供理论和技术基础。

关键词：油页岩；干馏；系统集成；页岩油提质；干馏气提质

2015-06-03收到初稿，2015-07-23收到修改稿。

联系人：钱宇。第一作者：杨庆春(1990—)，男，博士研究生。

Received date: 2015-06-03.

引 言

随着我国社会和经济快速发展，石油资源日趋紧缺，非常规油气资源的开发利用得到重视。油页岩是一种低热值固体化石资源，其储量按发热量折算在全世界化石资源中仅次于煤而居第二；折算成页岩油约为4750 亿吨，相当于目前世界原油储量的5.4倍[1]。我国油页岩储量折算成页岩油为476亿吨，是我国石油储量233亿吨的2倍以上[2]，其开发利用对我国替代油气战略新兴产业、缓解我国油气资源短缺问题具有支撑作用与战略意义。

我国对油页岩开发利用已有近100年的历史。我国油页岩最主要利用途径是用于炼制页岩油。近年来，各地页岩油生产状况如表1所示。此外，油页岩还可作为燃料发电，且其废弃物灰渣还可用于生产建材和化学品。但目前为止，油页岩工业利用仅是将油页岩炼油、燃烧发电、灰渣综合利用等单独零星的小规模应用，尚未形成产业链规模[5-6]。单一产品技术的技术不完善，导致资源利用率低、环境污染严重，制约着油页岩资源的大规模开发与利用和可持续发展[7]。根据油页岩的物化特性，并结合我国能源发展战略的需求，作者提出油页岩工业更适宜走“油页岩干馏—半焦燃烧—油气提质—灰渣综合利用”的系统集成路线。该过程集成油页岩干馏、油页岩/半焦燃烧、页岩油提质、干馏气提质和灰渣利用等技术，具有油页岩资源利用率高、产品种类丰富、污染物排放量低等优点。

表1 近年来中国各地页岩油生产状况[3-4]Table 1 Chinese shale oil production in recent years[3-4]

近年来，围绕油页岩开发利用系统集成技术路线，有学者已对该技术涉及的油页岩干馏[8-9]、油页岩/半焦燃烧发电[10]、页岩油提质[11-12]、干馏气提质[13-14]和灰渣综合利用[15]等问题进行了探索。在国内吉林桦甸、山东龙口、辽宁北票、甘肃窑街等油页岩基地，企业也正在积极开展油页岩集成利用的工业试验。

本文将综述和评论油页岩开发利用关键的单元技术和系统集成研究的最新进展，具体包括：油页岩干馏、油页岩/半焦燃烧、页岩油提质、干馏气提质与灰渣综合利用等技术的研究进展。着重讨论我国油页岩产业集成利用相关研究的进展，以期为我国油页岩领域的更深入研究和油页岩资源高效清洁应用，提供坚实的理论和技术基础。

1 油页岩开发利用的关键单元技术

油页岩开发利用过程中物料组成复杂、流程较长。其中主要的关键技术单元有：油页岩干馏技术、油页岩/半焦燃烧技术、页岩油提质技术、干馏气提质技术及灰渣综合利用技术。

油页岩干馏技术主要包括地上干馏和地下干馏。地下干馏尚处于研发阶段，短时间很难实现规模化[1]，不在本文讨论。地上干馏已有工业化，主要有气体热载体干馏技术和固体热载体干馏技术[16]。两类干馏技术的典型工艺技术对比如表2所示。

1.1 气体热载体干馏技术

油页岩气体热载体干馏过程是指原料油页岩与预热后的气体热载体直接接触传热，发生干馏反应的过程。油页岩气体热载体干馏技术主要加工处理块状油页岩。我国主要的气体热载体干馏技术分布情况如表3所示。由表可见，我国绝大多数采用的是抚顺炉气体热载体干馏技术，少数采用瓦斯全循环炉。而在国外还有采用Petrosix技术、Kiviter技术等气体热载体干馏技术。针对国内技术现状，本文将重点讨论抚顺炉技术。

表2 油页岩干馏技术及特点Table 2 Typical oil shale retorting technologies and their features

抚顺炉干馏技术所采用的抚顺炉，将油页岩干馏和页岩半焦气化过程连接在一起。油页岩干馏所需的热载体为热循环气和热发生气（在气化段空气与半焦发生氧化还原反应生成的气化气），主要处理10～75 mm的油页岩。其工艺流程如图1所示。破碎筛分后的10～75 mm页岩，经干馏炉的顶部进入炉内，在干馏段中预热与干馏。当油页岩进入干馏段底部时，温度达到500℃左右，释放出大部分页岩油气。干馏后的页岩半焦进入气化段。在气化段上部，半焦被加热到 700～800℃。此时半焦中的固定碳与上升气体中的二氧化碳、水蒸气等发生还原反应，产生CO、H2等。干馏炉产生的油气混合物，经过冷凝回收系统分离得到页岩油和干馏气。一部分干馏气作为加热炉的燃料，另一部分作为循环干馏气循环使用。通常，抚顺炉还约能剩余干馏气200 m3·(t油页岩)-1，可用于燃烧发电和制取氢气等化学品。

表3 我国主要的气体热载体干馏炉分布情况[17]Table 3 Distribution of main gas heat carrier retorts[17]

图1 抚顺炉工艺流程简图Fig.1 Flow diagram of Fushun-type retorting process

图2 DG工艺流程简图Fig. 2 Flow diagram of DG retorting process

抚顺炉的优点是能处理含油率低至4%～5%的贫矿油页岩、块度的适应范围较广、结构简单、维修方便、投资低、建设快。但存在的问题是单炉处理量小（仅为100～200 t·d-1）、不能处理小颗粒油页岩、油页岩利用率不高、油收率较低（约为铝甄含油率的65%）。

除了抚顺炉以外，我国正在运行的气体热载体干馏技术还有瓦斯全循环干馏技术[18]。该技术油收率可达到90%，而且干馏炉出口干馏气热值较高，可达到16.8 MJ·m-3[19]。但是干馏低品位油页岩时，需要燃烧额外的燃料气为干馏反应供热[20]。此外，该技术还存在循环干馏气换热时，干馏气中残存的页岩油在高温下裂解产生炭黑和氢气，会造成换热设备管壁积炭而导致热效率下降的问题[18]。

1.2 固体热载体干馏技术

油页岩固体热载体干馏是指原料油页岩与预热后的固体热载体直接接触传热发生干馏反应的过程。油页岩固体热载体干馏技术可加工处理小颗粒油页岩，因此原料利用率可达100%。目前，工业化的固体热载体干馏技术主要有ATP技术和Galoter技术；国内自主研发的大工（Dalian University of Technology, DG）技术正在试运中[21]。

2013年中国石油大庆油田公司采用大工干馏技术，在大庆柳树河建成日处理2000 t油页岩的工业实验装置，年产3万吨页岩油。DG工艺流程简图如图2所示。0～10 mm的油页岩首先通过与半焦燃烧产生的热烟气换热，干燥预热到120～150℃。干燥预热的油页岩与700℃的页岩灰热载体混合进入干馏炉，在0.1 MPa和500℃的条件下干馏生成半焦和油气混合物[22]。半焦和预热的空气在燃烧管中燃烧，燃烧产生的页岩灰，大部分作为热载体循环为干馏反应提供热量，剩余灰渣预热空气后排放。干馏油气混合物，经过油洗、空冷和闪蒸分离后，得到页岩油和干馏气。该技术可利用小于10 mm的颗粒页岩，油页岩的利用率为100%；页岩油收率高；干馏气热值高；冷凝回收系统负荷小；干馏过程产生的废物少，属于环境友好型技术。但是，DG技术目前还不太成熟；干馏工艺复杂，设备较多；干馏投资较高，建设时间较长[18]。

除了DG干馏炉，国内还从加拿大引进一套ATP炉。目前，该装置正在试产中，油页岩日处理量已达到设计值的50%[21]。ATP干馏技术的核心装置为回转炉，包括干燥段、干馏段和燃烧段[16]。在干燥段，页岩温度被升至250℃左右，其中的自由水变为蒸汽被去除。在干馏段，油页岩与750℃页岩灰混合而被加热至500℃，油页岩干馏生产页岩油气和半焦。油气导出进入冷凝回收系统，分离得到页岩油和干馏气。半焦则进入燃烧段，遇空气在800℃燃烧生成页岩灰[23]。该炉具有页岩利用率高、油收率高、单炉的处理量大等优点[16]。但是，该炉的投资高，日加工6000 t油页岩的ATP炉很庞大，需要分段制造后组装，建设时间长[18,23]。另外，干馏得到的油气中灰多，除尘困难。

针对我国典型干馏技术：抚顺炉技术、瓦斯全循环炉技术和DG技术，文献[24-25]从技术经济等角度，详细分析比较了上述3种技术。结果表明，在技术方面，抚顺炉工艺的㶲效率最低，为32.7%；DG工艺的㶲效率最高，为61.5%；瓦斯全循环炉工艺的㶲效率处于中间。在经济方面，瓦斯全循环炉工艺的设备投资最高，其次是DG工艺和抚顺炉；DG工艺的生产成本最高，其次是瓦斯全循环炉工艺和抚顺炉工艺。

油页岩除了用于干馏炼油外，还可用于燃烧发电。国内油页岩燃烧发电技术主要包括油页岩单独燃烧发电和油页岩混烧发电两种。在油页岩燃烧的基础研究方面，姜秀民等[26-28]采用热重分析仪对不同粒径油页岩燃烧过程进行研究。由于油价的上涨，炼油经济效益高于单纯燃烧发电，所以越来越多研究学者提出将干馏炼油后的半焦作为燃料燃烧[29]。但半焦发热量、着火点低，需要混合其他燃料进行混合燃烧。主要有油页岩与油页岩半焦[30-32]、油页岩与石油焦[33-34]、油页岩半焦与煤[35-36]、油页岩半焦与生物质[37-39]等不同掺混比例的混烧发电。

1.3 页岩油提质技术

国内学者[2,40]针对我国页岩油“三高一低”(即氮含量高、凝固点高、石蜡含量高以及沥青质含量低)的特点，正在探索页岩油柴油馏分加氢提质、全馏分加氢裂化提质和全馏分加氢精制串联催化裂化提质3种页岩油加氢提质技术。

(1)柴油馏分加氢提质技术。中国石油大学(北京)李术元等[41-42]提出对页岩油先进行馏分切割，再收集柴油馏分进行加氢提质。研究发现：①抚顺和桦甸页岩油柴油馏分加氢提质后，可作为优质清洁柴油直接使用[41]；② NiW/A12O3的加氢脱氮效果明显好于CoMo/Al2O3[42]；③升高反应温度、增大反应压力、降低体积空率，均可提高页岩油加氢脱氮脱硫效果，而氢/油体积比对产物的影响均较小[43]。此外，他们采用集总的方法建立了抚顺页岩油柴油馏分加氢脱硫三集总动力学模型，并对相应的动力学参数进行了计算[44]。不仅为研究各种硫化物在催化剂上加氢反应机理提供了重要手段，也为加氢反应器开发和优化加氢反应工艺条件以及预测杂原子脱除效果奠定了坚实的基础。

（2）全馏分加氢裂化提质技术。中国科学院过程工程研究所张香平课题组以Ni、Mo、W等过渡金属为催化剂，发现催化剂孔径在2～50 nm范围，催化剂比表面积与表面酸性的变化规律呈相反趋势；比表面积越大总液体收率和柴油馏分收率越大。随催化剂酸性增强，汽油馏分收率减少，总液体产品收率、柴油馏分收率呈现先增加后减少的规律。并在固定床中对页岩油加氢催化剂活性进行评价，对反应温度、压力、空速和氢油体积比进行优化。白君君等[45-46]研究了NiW/Al-PILC 催化剂在页岩油加氢中的催化性能。结果表明，NiW/Al-PILC 催化剂具有较大的比表面积、耐高温性和加氢催化性能，得到的180～350℃柴油馏分符合欧Ⅳ柴油排放指标，可作为生产优质柴油的原料。

（3）页岩油全馏分加氢精制串联催化裂化提质技术。赵桂芳等[47]采用一段串联加氢工艺，对抚顺页岩油全馏分进行试验。结果表明，160～370℃柴油馏分产品凝点降低幅度大、十六烷值提高显著，柴油收率达59%～60%，且柴油产品性质均满足GB 252—2000 柴油质量标准。此外，他们采用加氢裂化-加氢处理反序串联(FHC-FHT)组合工艺技术，在中型加氢装置上进行了页岩油加氢裂化全循环工艺试验[40]。结果表明，采用反序串联(FHC-FHT)组合工艺技术对页岩油进行加氢裂化制取轻质馏分油是可行的；主要目的产品160～370℃中间馏分油总收率高达81.29%，硫质量分数<10 μg·g-1，十六烷值59.0均符合欧V 清洁柴油标准要求[40]。国内抚顺矿业集团正在筹建年深加工页岩油40万吨的页岩油化工厂也采用的是该技术。该项研究为页岩油深度加工提供了新的技术思路，具有较好的应用前景。

1.4 干馏气提质技术

油页岩干馏技术还副产较多的干馏气。但气体热载体干馏技术产生的干馏气热值较低，1 m3干馏气的发电量约为1 m3天然气的1/12，因此将气体热载体干馏技术产生的干馏气用于燃烧发电并不能有效提高过程经济效益[2]。近年来，越来越多的学者提出，应对干馏气进行提质，生产高价值的化工产品[12,48]。考虑到干馏气中含有较多的CH4, CO，可与水蒸气反应制H2，本文作者[12]应用带吸收剂的甲烷和水蒸气重整反应制氢技术，重整后的混合气经变压吸附(PSA)后得到高纯度的H2，基本原理为

另一方面，本文作者[13]应用化学链制氢技术，将干馏气中的还原性气体CO, H2和CH4用于制氢。该过程的基本原理为：在燃料反应器中，燃料 (CO, H2或CH4)和金属氧化物(MeOx)发生还原反应，金属氧化物被还原为低价态的金属氧化物或金属单质(MeOx-a)；在蒸汽反应器中，金属单质或低价态金属氧化物被部分氧化(MeOx-a+b) ，产生氢气

由于燃料反应器中的还原反应是吸热反应，所以为了满足过程的热量平衡和载氧体的再生，需要将空气反应器中部分氧化的载氧体继续氧化（MeOx）。

中国科学院过程工程研究所的苏发兵及其团队将干馏气用于提质制甲烷，开发了系列具有高活性、强抗积炭性能的甲烷化催化剂。主要包括：CeO2、ZrO2修饰的Ni/γ-Al2O3催化剂[48]，V2O3掺杂的Ni/Al2O3催化剂[49]和介孔结构Ni-V-Al催化剂[50]。

2 油页岩开发利用系统集成技术

综上所述，油页岩开发利用单元技术发展很快，但与石油化工过程相比，仍然相对落后。油页岩含油率低、油品质量差、热值低、经济性能差，废渣污染严重，所以应考虑采用系统集成技术，提升油页岩工艺整体技术经济性能。油页岩开发利用系统集成技术是将油页岩炼油、油页岩/半焦燃烧、油气产品提质、灰渣利用等技术集成于一体，实现油页岩资源高效、清洁、综合利用，其示意图如图3所示。经预处理后的油页岩进入干馏单元，产生页岩油、干馏气、半焦、灰渣等。页岩油经加氢提质后，可生产合格的汽煤柴油等燃料油。干馏气经提质过程生产高经济价值的氢气，一方面可满足页岩油加氢提质单元的氢气需求，另一方面可作为产品直接外销，提高过程经济效益。未利用油页岩和半焦用于燃烧发电或供热。排放的灰渣经加工处理后，可用于生产建筑材料[51]、作为化工原料[37,52]和环境矿物功能材料[53-54]。

该系统集成技术的主要探索方向为：提升油页岩资源利用率；生产合格的燃料油、电能、热能、建筑材料以及高经济价值的氢气；提高抗市场经济性冲击的能力；减少污染物排放。以期实现油页岩开发利用过程中关键单元技术紧密衔接，物流和能流高度集成，系统具有较高的资源效益、经济效益和环境效益，符合我国能源战略需求。

图3 油页岩开发与利用系统集成技术示意图Fig.3 Development and utilization of oil shale resources

图4 油页岩干馏气重整制氢提质的集成炼制过程示意图Fig.4 Schematic diagram of OSR-RGSR process

本文作者所在研究团队在这方面开展了深入的研究探索，近年来研究了包括集成干馏气重整制氢、化学链制氢、气体和固体热载体干馏技术在内的油页岩综合炼制过程的集成技术。

2.1 油页岩炼制与干馏气重整制氢过程的集成

针对油页岩气体热载体干馏技术产生的干馏气热值低 (3.3～4.0 MJ·m-3)、页岩油含有大量杂原子组分以及经济效益不佳等问题，提出一种集成干馏气重整制氢的油页岩炼制过程 (integrated oil shale refinery with retorting gas steam reforming for hydrogen production, OSR-RGSR)[12, 55]。该系统集成技术以传统油页岩炼制(oil shale refinery, OSR)过程为基础，应用Lee等[56]提出的带吸收剂的甲烷和水蒸气重整技术，为页岩油加氢提质提供氢源；同时将碎屑页岩燃烧为重整过程中CaO的再生提供热量，进而提高油页岩炼制过程的经济效益。该技术的工艺流程如图4所示。油页岩干馏过程产生的干馏气进入甲烷水蒸气重整反应器，与水蒸气反应制H2。重整反应器出来的混合气再经变压吸附(PSA)，得到高纯度的H2。部分氢气提供给页岩油加氢提质过程得到柴油、石脑油和液化石油气LPG，剩余的氢气作为产品外销。CaO再生反应器所需的热量则由干馏过程产生的碎屑页岩以及PSA过程中未回收的H2提供。对OSR-RGSR过程进行技术经济分析表明，干馏气制氢和高品质的油品，使得新过程比传统炼制过程的投资利润率约提高8.4个百分点[12]。

2.2 油页岩炼制与化学链制氢的集成

考虑到剩余干馏气中H2，CO和CH4都具有较佳的还原性，可作为化学链制氢技术的燃料气，构建了一种集成化学链制氢的油页岩炼制过程 (oil shale retorting process integrated with chemical looping for hydrogen production, OSR-CLH)[13,57]，其工艺流程如图5所示。与OSR过程不同的是，OSR-CLH过程将OSR过程干馏气作为CLH过程燃料反应器的燃料气，利用该气体中的H2，CO和CH4等将高价态载氧体（Fe2O3）还原成低价态的Fe金属；Fe再进入蒸汽反应器与水蒸气反应产生氢气，载氧体被部分氧化为Fe3O4；部分氧化的载氧体Fe3O4继续进入空气反应器与空气中氧气反应生成Fe2O3，实现载氧体的循环过程。燃料反应器和水蒸气反应器的出口气分别进入发电单元，产生电力和蒸汽。空气反应器氧化反应过程释放的能量，部分由Fe2O3颗粒携带进入燃料反应器，满足化学链的能量平衡；另一部分由空气反应器的出口气带入发电单元的余热回收装置，进行余热回收产生蒸汽。蒸汽再循环进入蒸汽反应器。

对OSR-CLH过程进行了建模与技术经济分析，具体模型可参考文献[13]。在技术方面，新过程㶲效率从33.57%提高至41.10%。在经济方面，作者分析了OSR-CLH过程在两种情境下的经济性能：一是低页岩油价格，2750元/吨；二是高页岩油价格，4950元/吨。结合投资费用和生产成本，计算得到在低页岩油价格下，OSR-CLH过程的投资利润率从-2.1%提高到了10.6%；在高页岩油价格下，OSR-CLH过程的投资利润率从31.0%提高到了36.6%[13]。因此，尽管OSR-CLH过程新增化学链制氢联合发电单元，增加了投资和生产成本，但是同OSR过程相比，OSR-CLH过程可得到大量氢气，可显著提高过程的经济性能。

图5 集成化学链制氢技术的油页岩炼制过程示意图Fig.5 Schematic diagram of OSR-CLH process

图6 集成气体和固体热载体干馏技术的油页岩综合过程流程示意图Fig.6 Schematic diagram of OSRGS process

2.3 油页岩气体热载体与固体热载体炼制过程的集成

油页岩气体热载体干馏技术，以抚顺干馏炉技术为代表，只能利用10～75 mm粒径的油页岩，却不能利用粒径小于10 mm的小颗粒油页岩。油页岩开采和破碎过程中产生的小颗粒页岩约占总油页岩原料的20%～40%[2]，这不但浪费资源，而且污染环境。

考虑到固体热载体干馏技术可以利用小颗粒油页岩，可有效地提高油页岩利用率，提出一种集成气体和固体热载体干馏技术的油页岩综合过程(oil shale retorting process integrating gas and solid heat carrier technologies, OSRGS)[14,58]，其示意图如图6所示。该过程将气体热载体干馏技术未利用的小颗粒油页岩作为固体热载体干馏技术的原料，生产页岩油和干馏气。两种干馏技术产生的油气混合物除尘后，一起进入油气分离单元，生产页岩油。在此基础之上，集成燃气-蒸汽联合发电单元，实现油-电联产。新过程通过“变废为宝”，生产更多的页岩油和副产电力，提高传统油页岩炼制过程的经济效益。相比于现有的FsOSR，OSRGS过程具有以下优势：①OSRGS过程可提高油页岩利用率和页岩油产率。②OSRGS过程还可减少SOx、NOx等污染物的排放，保证发电单元长期可靠的运行。③ 提高过程的经济效益。

通过对OSRGS过程进行建模模拟与技术经济分析，与传统OSR过程进行比较[14]。结果表明，在技术性能方面，OSRGS过程的油页岩利用率由77.79%提高至97.54%，能量效率由31.12%提高至38.91%；在经济性能方面，尽管投资费用和生产成本有所增加，但是OSRGS过程可多生产25.11%页岩油，使得OSRGS过程的投资利润率由11.04%提高至18.23%。因此，将传统油页岩干馏过程中未能利用的小颗粒油页岩，作为固体热载体干馏技术的原料，不但可以提高原来过程的技术性能，而且还可以取得更佳的经济效益，是未来油页岩高效利用的一个研究方向。

3 结 语

油页岩作为重要的非常规能源，在我国开发与利用已起步，但如何高效环保经济开发利用值得深入研究。本文评述了近年来国内外油页岩干馏、油页岩/半焦燃烧、页岩油气提质和灰渣综合利用等关键单元技术现状和研究成果。针对油页岩加工技术相对落后、粗糙和离散的现状，提出了油页岩开发利用系统集成技术：干馏气提质制氢；页岩油加氢提质；油页岩/半焦燃烧供热发电；灰渣生产建材和化学品。指明了系统集成技术具有较高的资源效益、经济效益和环境效益。通过进一步优化流程和攻克技术难点，油页岩开发利用系统集成技术应用前景十分广阔。

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Foundation item: supported by the National Basic Research Program of China (2014CB744306) and the National Natural Science Foundation of China (21136003).

Research progress on utilization and systemic integration technologies of oil shale

YANG Qingchun, ZHOU Huairong, YANG Siyu, QIAN Yu
(School of Chemical Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, Guangdong, China)

Abstract:Oil shale is an important unconventional energy resource and has enormous reserves. It is now considered as one of the most promising oil alternatives. A novel process integrated with oil shale retorting, oil shale/semi-coke combustion, shale oil and retorting gas upgrading and ash comprehensive utilization technologies, can increase energy efficiency and improve economic performance. This integrated process meets the needs of Chinese energy development strategy. It will have broad application prospects. A comprehensive overview of the key unit technologies and systemic integrated processes of the oil shale exploration and exploitation are presented. It can provide theoretical and technical foundations for the effective and environmental development of oil shale resource.

Key words:oil shale; retorting; system integration; shale oil hydrogenation; retorting gas upgrading

Corresponding author:Prof. QIAN Yu, ceyuqian@scut.edu.cn

基金项目：国家重点基础研究发展计划项目(2014CB744306)；国家自然科学基金重点项目(21136003)。

中图分类号：TQ 09

文献标志码：A

文章编号：0438—1157（2016）01—0109—10

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20150819