基于Feammox的生物膜反应器性能研究

2017-09-25 07:05毛小云彭晓春华南农业大学资源环境学院广东广州51064环境保护部华南环境科学研究所国家环境保护城市生态环境模拟与保护重点实验室广东广州510535
中国环境科学 2017年9期
关键词:菌液生物膜氨氮

吴 胤,陈 琛,毛小云,彭晓春(1.华南农业大学资源环境学院,广东 广州 51064;.环境保护部华南环境科学研究所国家环境保护城市生态环境模拟与保护重点实验室,广东 广州 510535)

基于Feammox的生物膜反应器性能研究

吴 胤1,2,陈 琛2,毛小云1*,彭晓春2(1.华南农业大学资源环境学院,广东 广州 510642;2.环境保护部华南环境科学研究所国家环境保护城市生态环境模拟与保护重点实验室,广东 广州 510535)

铁还原氨氮氧化反应(Feammox)是近年来被证明在厌氧条件下由微生物驱动的氨氧化协同铁还原过程,为废水除氨提供了全新的思路.为了探究以 Feammox建立生物膜反应器进行污水脱氮的可能,本研究通过接种 Feammox菌落,在封闭条件下探讨了不同氨氮浓度对Feammox反应的影响,并在连续进水条件下构建基于 Feammox的生物膜反应器研究其脱氮反应特征.结果表明,中(低)氨氮浓度有利于Feammox反应的发生,氨氮浓度为75mg/L时15d可达最高氨氮转化率41.49%.构建的基于Feammox的生物膜反应器连续运行90d,在进水氨氮浓度为 75mg/L、水力停留时间为 10d时,氨氮最高转化率达到 33.78%;出水氮素和铁形态分析结果显示,氮素转化反应前期(10~60d)氨氮氧化产物为氮气,此阶段存在反硝化作用,后期(60~90d)氨氮氧化产物为硝态氮,此时反应器反硝化作用较弱;16SrRNA测序结果显示,反应器内的Feammox反应主要由酸微菌和微小杆菌驱动.

Feammox;生物膜反应器;氨氧化;微生物群落

传统的废水除氮工艺由硝化反应和反硝化反应两个阶段组成,硝化阶段由好氧氨氧化细菌(AOB)在有氧的条件下,以氧气为电子受体,将NH4+氧化成NO2-[1],生成的NO2-进一步被亚硝酸盐氧化细菌(NOB)氧化成 NO3-[2],从而完成硝化过程.反硝化阶段则由反硝化细菌将硝态氮还原成 N2,使氮素从水中去除.1999年,厌氧氨氧化(Anammox)细菌的发现[3]为传统废水除氮工艺提供了新的技术途径:在厌氧的条件下,以氨氮为电子供体,以 NO2-作为电子受体,将 NH4+氧化成N2.与传统的废水脱氮工艺相比,厌氧氨氧化不需要大量曝气,可大大节省能源消耗[4].然而废水中的重金属会对厌氧氨氧化细菌产生抑制作用[5-6],导致厌氧氨氧化反应器在处理含重金属污水时难以取得良好的脱氮效果,因而其应用受到局限.

2005年,Clément等[7]在美国新泽西州湿地土壤中发现一种全新的氨氧化途径——Feammox,这种反应是在厌氧的条件下以 Fe(Ⅲ)为电子受体,将 NH4+氧化,而将 Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ)的过程.随后研究人员分别在波多黎各的热带雨林土壤[8]、中国水稻土[9]和海边潮间带湿地土壤中[10]也发现了Feammox现象.Huang等[11]对 Feammox的研究表明,Feammox反应是由细菌 Acidimicrobiaceae bacterium A6所驱动. Feammox的发现为废水除氨提供了全新的思路.本课题组前期在韶关大宝山土壤中发现了Feammox菌落[12],大宝山矿区土壤中含有多种高浓度重金属,与Anammox菌落相比,Feammox菌落应该具有较高的重金属耐受性,为以Feammox建立的反应器处理废水过程中不受重金属影响提供了可能,但目前尚未见Feammox反应器进行废水脱氮应用的研究报道.

为此,本文探究不同 NH4+-N浓度梯度对Feammox反应的影响,摸索 Feammox反应器的启动条件,通过接种经实验室纯化培养的Feammox菌液建立 Feammox的生物膜反应器,揭示反应器在运行过程中 NH4+的迁移转化特征及生物膜上微生物群落变化情况,以期为Feammox反应器在废水脱氮工艺中的应用提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 封闭条件下NH4+-N浓度对Feammox反应的影响

实验运行装置采用经高温灭菌后的 250mL规格的血清瓶,硅胶塞与螺旋盖密封瓶口.分别取低(75mg/L)、中(150mg/L)、高(400mg/L)NH4+-N浓度的模拟废水,倒入 250mL灭菌血清瓶中,再加入15mL的Feammox菌液,模拟废水加入血清瓶前经高纯氩气曝气20min以除去溶解氧.每个NH4+-N浓度的实验废水设置不加菌液的空白对照.血清瓶放置在气浴恒温箱中,恒温 25℃,转速150r/min.

1.2 生物膜反应器

试验在一个有机玻璃制成的柱形反应器中进行(图 1).工作体积为 3.0L,垂直反应区配备一个恒温水浴系统,控制反应器的温度在(25±3)℃,在反应器底部铺上生物滤料,其中生物滤料由塑胶环和涤纶丝组成,计量泵流量控制范围是0.35~3.5L/h.提前将试验模拟废水加入水箱中,调节pH值为4.5~5,并在水箱中通入氩气,以去除水中的溶解氧(DO),废水通过计量泵连续进水至反应器底部,经过生物膜处理后经出水口排入出水箱,反应器内生成的气体经过反应器顶端的排气口排出反应器.

图1 试验装置示意Fig.1 Schematic diagram of experimental equipment

1.3 接种菌液与试验模拟废水

表1 模拟废水组成和细菌培养液中氮素和铁的形态Table 1 simulate wastewater and nitrogen and iron of nutrient solution

本试验中接种的菌落是由广东韶关大宝山土壤参照文献富集培养方法[11]培养后所得的具有Feammox反应能力的菌落.细菌培养液中氮素及铁形态见表1.模拟废水中的NH4+-N和Fe(Ⅲ)以 NH4Cl、(NH4)2SO4和Fe(OH)3提供,NH4+-N由NH4Cl提供,NH4+-N浓度按照需要配制,其余成分见表1.

1.4 测定指标和方法

封闭条件下不同NH4+-N浓度对Feammox除氮效率影响实验中,分别在培养第0h、1d、2d、4d、6d、8d、10d、12d、15d对75、150、400mg/L NH4+-N浓度的空白组及实验组的血清瓶取水样 10mL.而在连续进水条件下生物膜反应器脱氮反应特征试验中,反应器运行期间每天在反应器出水口取水样 50mL.为防止空气中的氧气将水样中的Fe(Ⅱ)氧化,取样均在厌氧培养箱中进行.水样氮素形态分析方法参见文献[14]:NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法;NO2--N采用N-(1萘基)-乙二胺分光光度法;NO3--N采用紫外分光光度法;MLSS和MLVSS采用重量法;总氮(TN)以 NH4+-N、NO2--N和 NO3--N3者之和表示.水样pH用pH计测定;DO用溶解氧测定仪测定;水样中Fe(Ⅱ)和总铁测定采用菲啰啉分光光度法[15].

1.5 DNA的提取与PCR扩增测序分析

取反应器运行30d和90d生物膜上沉积物,利用美基生物土壤DNA提取试剂盒提取DNA. PCR扩增时,采用 16SrRNA通用引物 27F(5'-AGAGTTTGATCCTGGCTCAG-3')和 1492R (5'-GGTTACCTTGTTACGACTT-3').PCR反应程序为:预变性 95℃,3min;接以 34次循环包括94℃变性30s,55℃退火30s,72℃延伸1min,循环完毕, 72

℃延伸 5min.扩增后构建克隆文库,在克隆文库中随机挑出 40个基因的阳性克隆子进行测序,测定的序列在 GenBank数据库中进行BLAST同源性检索后下载同源性序列分析,系统发育树的绘制使用MEGA5软件完成,计算方法为邻位相连法.

2 结果与分析

图2 不同NH4+-N浓度下封闭反应器中氮素形态动态变化Fig.2 Nitrogen transformation in closed reactor under different ammonium concentration

图3 不同NH4+-N浓度下封闭反应器中Fe(Ⅱ)动态变化Fig3 Fe(Ⅱ)transformation in closed reactor under different ammonium concentration

2.1 封闭条件下NH4+-N浓度对Feammox反应的影响

低NH4+-N浓度(75mg/L)和中NH4+-N浓度(150mg/L)的封闭反应器中,NH4+-N浓度在第1~15d呈下降趋势,分别由76.79mg/L下降至43.85mg/L(图 2 (a))、150.98mg/L 下降至139.46mg/L(图 2 (b)).与此同时,Fe(Ⅱ)分别由1.35mg/L 上升至 173.48mg/L(图 3(a))和由2.34mg/L上升至96.16mg/L(图4(b)).说明在低NH4+-N浓度和中 NH4+-N浓度投加菌液的反应器中均发生了Feammox反应.其中低NH4+-N浓度投加菌液处理在15d内NH4+-N的氧化率为 41.49%,远高于中 NH4+-N浓度投加菌液的处理(7.45%).说明Feammox反应在低NH4+-N浓度时有更高的反应速率.同时,在低 NH4+-N浓度投加菌液的反应器中,在1~10d内NH4+平均氧化速率为3.58g/(m3·d),10~15d NH4+平均氧化速率为 0.16g/(m3·d),并且在 1~10d内 Fe(Ⅱ)由 1.35mg/L上升至 181.28mg/L,而 10~15d内Fe(Ⅱ)反倒下降.Huang 等[11]在纯化培养Feammox菌液时也出现Fe(Ⅱ)下降现象,Fe(Ⅱ)下降的原因可能与随着 Feammox反应的进行溶液pH上升有关.试验测得第10和15d时模拟废水的 pH分别为 6.13和 6.45,而 Fe(OH)2在25℃下的溶度积Ksp=8.0×10-16,理论上当pH为5.85时溶液中的Fe(Ⅱ)开始转化为Fe(OH)2沉淀,pH的升高使溶液中更多的 Fe(Ⅱ)转化为Fe(OH)2沉淀留在瓶中,此时 Feammox反应生成 Fe(Ⅱ)速率低于溶液中 Fe(Ⅱ)转化为Fe(OH)2的速率,导致测得的Fe(Ⅱ)降低.这也说明在低 NH4+-N 浓度投加菌液的反应器中,1~10d Feammox反应速率比 10~15d高.低NH4+-N浓度和中 NH4+-N浓度反应器中第1~10d水中总氮含量持续降低(图4(a)、图4(b)),表明反应中NH4+的氧化产物可能是N2[16].在高NH4+-N浓度(400mg/L)添加菌液的反应器中NH4+-N浓度和 Fe(Ⅱ)与无菌对照相比无明显变化(图 2(c)、图 3(c)),说明在高浓度 NH4+-N反应器中没有发生Feammox反应,可能与NH4+浓度过高,游离氨抑制微生物代谢[17]有关.

图4 不同NH4+-N浓度下封闭反应器中总氮动态变化Fig.4 Total Nitrogen in closed reactor under different ammonium concentration

2.2 连续进水条件下反应器出水氮素形态动态变化

根据封闭条件下不同 NH4+-N 浓度对Feammox反应的影响实验结果,生物膜反应器进水NH4+-N浓度采用75mg/L,通过调节计量泵进水速度,使HRT保持在10d.反应器中的氮元素形态动态变化见图 5.反应器连续运行了 90d,根据反应器中 NH4+-N浓度的变化按反应时间可分为反应启动阶段(1~10d)和反应运行阶段(10~90d).启动阶段存在菌体自溶,此时反应器出水的NH4+-N浓度明显高于进水NH4+-N浓度,主要原因可能是接种菌液中部分细菌死亡,释放出一部分NH4+,导致反应器中的NH4+-N浓度高于进水NH4+-N浓度.

反应运行阶段(10~90d)为氨氧化阶段,此时出水NH4+-N浓度持续下降,出水NH4+-N浓度明显低于进水NH4+-N浓度.同时,出水Fe(Ⅱ)呈现上升趋势,说明在反应器中发生了Feammox反应,使NH4+-N氧化而出水NH4+-N浓度降低.在第10~60d,出水NH4+-N浓度在65mg/L上下波动,第60~90d时,出水NH4+-N浓度稳定在55mg/L左右,说明随着反应器运行时间的增加,反应器氧化 NH4+的能力逐步提高,在 73d时反应器中NH4+-N转化率达到33.78%.而NH4+-N的氧化产物,NO2--N在反应器运行过程中一直处于较低浓度(低于 1.5mg/L),说明在反应器中 NH4+的主要氧化产物不是NO2-.而出水NO3--N在38d后才被检出,此后逐渐上升,在65d达到最高浓度23.75mg/L,此后稳定在20mg/L左右.

图5 反应器出水氮素形态动态变化Fig.5 Nitrogen transformation in the Feammox reaction effluent

图6 反应器进出水总氮动态变化Fig.6 Changes of total nitrogen in Feammox reaction

出水总氮变化见图6.由图6可知,在第1~10d出水总氮高于进水总氮,而在第10~60d时出水总氮低于进水总氮,结合出水氮形态变化,说明在反应器发生Feammox反应的过程中,部分NH4+-N被氧化成N2.在第60~90d时,出水总氮浓度与进水总氮浓度相近,说明此时 NH4+被氧化成 N2的比例降低,主要氧化产物转为NO3-.

2.3 连续进水条件下反应器出水铁形态和 pH值动态变化

图7 反应器出水亚铁和总铁含量动态变化Fig.7 Iron transformation in the Feammox reaction effluent

图8 反应器进水和出水pH值的动态变化Fig.8 Changes of pH in the Feammox reaction

反应器出水Fe(Ⅱ)和总铁的变化如图7所示.在第1~10d,出水Fe(Ⅱ)浓度较低,均低于5mg/L.第 10~22d时出水 Fe(Ⅱ)浓度呈持续上升趋势,由第10d的2.86mg/L上升至118.20mg/L,说明此时反应器中发生了Feammox反应.第22d之后出水Fe(Ⅱ)浓度在120mg/L上下波动,结合反应器氮素形态转化,在第10~60d时,反应器中NH4+-N主要氧化产物为 N2,此时间内Feammox反应生成的Fe(Ⅱ)与NH4+-N氧化质量比接近8:1.而在第60~90d时,反应器中NH4+-N的主要氧化产物为NO3--N,此时Feammox反应生成的Fe(Ⅱ)与NH4+-N氧化质量比6.16:1.在前19d,出水总铁由302.82mg/L下降至190.75mg/L,这与反应器垫料吸附有关,而在第 20~90d时,出水总铁一直在200mg/L上下波动.

反应器进出水 pH变化见图 8.反应器进水pH在4.6左右波动,而出水pH在0~10d内有上升趋势,10d后出水pH在6~7的范围内波动.反应器出水pH整体高于进水pH,可见反应器内发生的Feammox反应是一个耗酸的过程.

2.4 生物膜上沉积物16SrRNA测序结果发生变化,共分为 4个类群.其中在反应器运行30d的测序结果中,β变形菌(β-proteobacteria)最多为16个克隆子(3个OTU)其后依次是杆菌纲(Bacilli)中的微小杆菌属(Exiguobacterium),为 11个 克 隆 子 (1 个 OTU),γ 变 形 菌 (βproteobacteria),10个克隆子(2个 OTU),放线菌(Actinobacteria),2个克隆子(1个OTU).在反应器运行90d的测序结果中,微小杆菌最多为14个克隆子(1个OTU),其后依次是β变形菌,12个克隆子(2个OTU),γ变形菌,7个克隆子(1个OTU),放线菌,5个克隆子(1个 OTU).可见在反应器运行的过程中,微小杆菌属和放线菌两种细菌群落得到富集.在30d的测序结果中,有2个克隆子与放线菌类群中的酸微菌属(Acidimicrobium)相似度达到94%,而当反应器到90d时,有5个克隆子与放线菌类群中的酸微菌属相似度达到 93%,这说明反应器生物膜上可能存在酸微菌,并且在反应器运行的过程中得到了富集,相反,在反应器运行30d时有一个克隆子与 γ变形菌假黄单胞菌(Pseudoxanthomonas)相似度达到 92%,而在 90d的测序结果中未测出与假黄单胞菌相似的序列,说明这类细菌随着反应器的运行而消失.

表2 Feammox反应器运行30d生物膜沉积物16S rRNA克隆文库结果Table 2 Bacterial 16SrRNA cloning results of sediment on the biofilm in 30th day

表3 Feammox反应器运行90d生物膜沉积物16S rRNA克隆文库结果Table 3 Bacterial 16SrRNA cloning results of sediment on the biofilm in 90th day

图9 Feammox反应器运行30d生物膜沉积物细菌系统发育树Fig.9 The phylogenetic tree of the clones on the biofilm in 30th day

图10 Feammox反应器运行90d生物膜沉积物细菌系统发育树Fig.10 The phylogenetic tree of the clones on the biofilm in 90th day

3 讨论

Huang等[11]的研究认为Feammox反应主要是由细菌Acidimicrobiaceae bacterium A6驱动的,这种细菌属于酸微菌科(Acidimicrobiaceae); Sawayama[18]在 研 究 中 指 出 微 小 杆 菌(Exiguobacterium)是驱动 Feammox反应的候选者.本试验中生物膜上沉积物的测序结果显示,在反应器生物膜上存在酸微菌和微小杆菌,并且随着反应器的运行,这 2类细菌在生物膜上得到了富集,与此同时,反应器氧化 NH4+的能力随着运行时间的延长而提高,说明在反应器运行的过程中,反应器内发生的Feammox反应可能由这两类细菌共同驱动.目前文献报道的铁还原菌主要有地杆菌(Geobacter spp.)[19]、希瓦氏菌(Shewanella spp.)[20]和栖热孢菌(Thermotoga spp.)[21].随着对Feammox反应研究的深入,有研究发现这些铁还原细菌也能驱动 Feammox反应.Li等[10]在研究中指出在海水潮汐变化中的地杆菌和希瓦氏菌能驱动 Feammox 反应;Zhou[22]等在研究Feammox现象的电子穿梭体实验中对微生物测序分析结果表明Feammox反应主要是由地杆菌驱动的.上述文献报道说明存在多种驱动Feammox反应的微生物.

在污水脱氮处理中,反应产物是决定一个反应应用工艺的关键因素.水中的NH4+只有转化成N2,才能实现真正意义上的脱氮.理论上以Fe(Ⅲ)为电子受体的Feammox反应存在以下3条反应式[8]:

目前文献报道的主要产物有 N2、NO2-和NO3-.Feammox反应的最初发现者Clement等[7]在湿地土壤培养试验中得出Feammox反应的主要产物是NO2-;Ding等[9]在中国水稻田土壤中利用同位素标记法以及 C2H2抑制技术,测得Feammox反应的产物为N2和N2O.C2H2抑制技术是阻止反硝化作用进一步生成N2,同时也会造成N2O的积累[23-24],故只能证明 Feammox反应的产物为N2.Huang等[11]在土壤富集培育厌氧铁氨氧化菌实验过程中,认为前期反应的产物为NO2--N,但后期 NO2--N 没有在系统中检出, NO3--N浓度升高.关于Feammox反应产物, Yang等[8]认为,Feammox反应NH4+氧化产物与pH有关系,在一个比较宽的pH范围内,NH4+氧化产物为N2,只有当pH小于6.5时,NH4+的氧化产物才可能是NO2-和NO3-.本试验中,出水pH在6~7之间,Feammox反应中的NH4+氧化产物可为N2、NO2-和NO3-.根据反应器氮形态的动态变化结果,本研究Feammox反应器运行前期的反应产物为N2,运行后期的反应产物为 NO3-.由微生物驱动的氮循环[25]过程主要有硝化作用,厌氧氨氧化,反硝化作用,由于反应器内为厌氧环境,所以排除硝化作用氧化NH4+.厌氧氨氧化反应主要是由浮霉菌(Planctomycetes)[26]驱动,在30d 16S rRNA测序结果中并没有测出与浮霉菌相似的序列,说明反应器生成的N2并不是由厌氧氨氧化过程生成的.而反硝化作用,假黄单胞菌[27-29]和不动杆菌属[30-32]具有反硝化能力,将 NO3-或者 NO2-还原成N2,且在30d测序结果中,有一个克隆子与假单胞菌相似度达到92%,同时有9个克隆子和不动杆菌相似超过97%.反应前期反应器中生成的N2部分可能来自于Feammox反应直接生成,另一部分可能来源于反硝化作用生成,对比90d测序结果,假单胞菌没有被测出,不动杆菌属的比例由22.50%下降至 17.50%,此时反应器 NH4+的氧化产物主要是NO3-,说明反应器内反硝化能力减弱,系统中的 NO3-得到累积,而系统中的 NO3-只可能来源于Feammox反应.这说明Feammox反应可以结合反硝化作用实现废水脱氮.

厌氧铁氨氧化反应是以 Fe(Ⅲ)为电子受体,NH4+-N为电子供体的反应.根据氧化还原反应的得失电子守恒定律,当 Feammox反应中NH4+氧化产物为 N2时,反应生成的 Fe(Ⅱ)和NH4+-N氧化的质量比为12:1;当Feammox反应中 NH4+氧化产物为 NO3-时,反应生成的 Fe(Ⅱ)和NH4+-N氧化的质量比为32:1.在本试验的反应器中,两个阶段反应 Fe(Ⅱ)和NH4+-N氧化的质量比均低于理论值.Huang等[11]在纯化培养Feammox细菌的过程中,反应产物为 NO-2时,Fe(Ⅱ)和NH4+-N氧化的质量比也低于理论值.李祥[33]等在研究活性污泥中的Feammox反应时也发现这个现象.在本试验中,造成这个现象的原因主要有两个,第一是反应器在发生Feammox反应的同时,很可能发生反硝化反应,生成 N2,使测得的N2含量多于Feammox反应生成的N2.另一个是水中铁离子和亚铁离子的存在形态易受到pH的影响,当pH>4时,水溶液中的Fe(Ⅲ)就可能形成沉淀,而当pH>8.3时Fe(Ⅱ)就会形成沉淀[34].实际测得反应器的出水pH在6~7之间,且进水Fe(Ⅲ)保持在 300mg/L,但出水测得的总铁在200mg/L左右,说明部分 Fe(Ⅲ)和 Fe(Ⅱ)残留在反应器内,造成出水总铁低于进水总铁和 Fe(Ⅱ)低于理论值.

4 结论

4.1 封闭条件下,低 NH4+-N浓度(75mg/L)的Feammox反应在15d时最高NH4+-N转化率为41.49%,而 高 NH4+-N 浓 度 (400mg/L)的Feammox反应受到抑制,反应器内氮素形态没有明显变化.

4.2 在基于 Feammox的生物膜反应器运行的90d内,在进水氨氮浓度为75mg/L、水力停留时间为10d时,NH4+-N最大转化率为33.78%,出水NO3--N最高浓度达23.75mg/L.16SrRNA测序结果显示,反应器内发生的Feammox反应主要由酸微菌和微小杆菌驱动.

4.3 反应器前期(10~60d)NH4+的氧化产物为N2,此阶段系统中存在反硝化反应,后期(60~90d)NH4+的氧化产物为NO3-,此时系统反硝化作用较弱.Feammox反应可以结合反硝化作用实现废水脱氮.

[1]Canfield D E, Glazer A N, Falkowski P G. The evolution and future of Earth's nitrogen cycle [J]. Science, 2010,330(6001): 192-196.

[2]Galloway J N, Townsend A R, Erisman J W, et al. Transformation of the Nitrogen Cycle: Recent Trends, Questions, and Potential Solutions [J]. Science, 2008,320(5878):889-892.

[3]Strous M, Fuerst J A, Kramer E H, et al. Missing lithotroph identified as new planctomycete [J]. Nature, 1999,400(6743): 446-449.

[4]Quan Z X, Rhee S K, Zuo J E, et al. Diversity of ammonium-oxidizing bacteria in a granular sludge anaerobic ammonium-oxidizing (anammox) reactor [J]. Environmental Microbiology, 2008,10(11):3130-3139.

[5]Jin R C, Yang G F, Yu J J, et al. The inhibition of the Anammox process: A review [J]. Chemical Engineering Journal, 2012, 197(29):67-79.

[6]Daverey A, Chen Y C, Sung S, et al. Effect of zinc on anammox activity and performance of simultaneous partial nitrification, anammox and denitrification (SNAD) process [J]. Bioresource Technology, 2014,165(8):105-110.

[7]Clément J C, Shrestha J, Ehrenfeld J G, et al. Ammonium oxidation coupled to dissimilatory reduction of iron under anaerobic conditions in wetland soils [J]. Soil Biology & Biochemistry, 2005,37(12):2323-2328.

[8]Yang W H, Weber K A, Silver W L. Nitrogen loss from soil through anaerobic ammonium oxidation coupled to iron reduction [J]. Nature Geoscience, 2012,5(8):538–541.

[9]Ding L J, An X L, Li S, et al. Nitrogen loss through anaerobic ammonium oxidation coupled to iron reduction from paddy soils in a chronosequence [J]. Environmental Science & Technology, 2014,48(18):10641-10647.

[10]Li X, Hou L, Liu M, et al. Evidence of Nitrogen Loss from Anaerobic Ammonium Oxidation Coupled with Ferric Iron Reduction in an Intertidal Wetland [J]. Environmental Science & Technology, 2015,49(19):11560-11568.

[11]Huang S, Jaffé P R. Characterization of incubation experiments and development of an enrichment culture capable of ammonium oxidation under iron-reducing conditions [J]. Biogeosciences, 2015,12(3):769-779.

[12]Huang S, Chen C, Peng X, et al. Environmental factors affecting the presence of Acidimicriobiaceae and ammonium removal iron-reducing conditions in soil environments [J]. Soil Biology & Biochemistr, 2016,98:148-158.

[13]Graaf A A V D. Autotrophic growth of anaerobic ammoniumoxidizing micro-organisms in a fluidized bed reactor [J]. Microbiology, 1996,142(8):2187-2196.

[14]国家环境保护总局.水和废水监测分析方法 [M]. 北京.中国环境科学出版社, 2002:258-282:

[15]Viollier E, Inglett P W, Hunter K, et al. The ferrozine method revisited: Fe(II)/Fe(III) determination in natural waters [J]. Applied Geochemistry, 2000,15(6):785-790.

[16]王 欢,李旭东,曾抗美.猪场废水厌氧氨氧化脱氮的短程硝化反硝化预处理研究 [J]. 环境科学, 2009,30(1):114-119.

[17]Chen Y, Cheng J J, Creamer K S. Inhibition of anaerobic digestion process: A review [J]. Bioresource Technology, 2008, 99(10):4044-4064.

[18]Sawayama S. Possibility of anoxic ferric ammonium oxidation [J]. Journal of Bioscience and Bioengineering, 2006,101(1):70-72.

[19]Holmes D E, Chaudhuri S K, Nevin K P, et al. Microarray and genetic analysis of electron transfer to electrodes in Geobacter sulfurreducens [J]. Environmental Microbiology, 2006,8(10): 1805–1815.

[20]Wang F, Wang J, Jian H, et al. Environmental adaptation: genomic analysis of the piezotolerant and psychrotolerant deepsea iron reducing bacterium Shewanella piezotolerans WP3 [J]. Journal of Biotechnology, 2008,3(4):1937-1949.

[21]Albertini M, Vallese F, Valentin M D, et al. The proton ironsulfur cluster environment of the [FeFe]-hydrogenase maturation protein HydF from Thermotoga neapolitana [J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2014,39(32):18574–18582.

[22]Zhou G, Yang X, Hu L, et al. Electron Shuttles Enhance Anaerobic Ammonium Oxidation Coupled to Iron(III) Reduction [J]. Environmental Science & Technology, 2016,50(17):92-98.

[23]Jensen M M, Thamdrup B, Dalsgaard T. Effects of specific inhibitors on anammox and denitrification in marine sediments [J]. Applied & Environmental Microbiology, 2007,73(10):3151-3183.

[24]Srensen J. Denitrification rates in a marine sediment as measured by the acetylene inhibition technique [J]. Appl Environ Microbiol, 1978,36(1):139-143.

[25]Canfield D E, Glazer A N, Falkowski P G. The Evolution and Future of Earth's Nitrogen Cycle [J]. Science, 2010,330(6001): 192-196.

[26]Strous M, Pelletier E, Mangenot S, et al. Deciphering the evolution and metabolism of an anammox bacterium from a community genome [J]. Nature, 2006,440(7085):790-794.

[27]Chen M Y, Tsay S S, Chen K Y, et al. Pseudoxanthomonas taiwanensis sp. nov. a novel thermophilic, N2O-producing species isolated from hot springs [J]. International Journal of Systematic & Evolutionary Microbiology, 2002,52(6):2155-2161.

[28]Kesserü P, Kiss I, Bihari Z, et al. Biological denitrification in a continuous-flow pilot bioreactor containing immobilized Pseudomonas butanovora cells [J]. Bioresource Technology, 2003, 87(1):75-80.

[29]胡宝兰,郑 平,徐向阳,等.一株反硝化细菌的鉴定及其厌氧氨氧化能力的证明 [J]. 中国科学:生命科学, 2006,36(6):493-499.

[30]Yao S, Ni J, Ma T, et al. Heterotrophic nitrification and aerobic denitrification at low temperature by a newly isolated bacterium, Acinetobacter sp. HA2 [J]. Bioresource Technology, 2013, 139(13):80-86.

[31]Su J F, Shi J X, Huang T L, et al. Kinetic analysis of simultaneous denitrification and biomineralization of novel Acinetobacter, sp. CN86 [J]. Marine Pollution Bulletin, 2016,109(1):87-94.

[32]Su J F, Sheng C Z, Huang T L, et al. Characterization of the anaerobic denitrification bacterium Acinetobacter, sp. SZ28and its application for groundwater treatment [J]. Bioresource Technology, 2015,192:654-659.

[33]李 祥,林 兴,杨朋兵,等.活性污泥厌氧 Fe( )Ⅲ还原氨氧化现象初探 [J]. 环境科学, 2016,37(8):3114-3119.

[34]Wilfert P, Kumar P S, Korving L, et al. The Relevance of Phosphorus and Iron Chemistry to the Recovery of Phosphorus from Wastewater: A Review [J]. Environmental Science & Technology, 2015,49(16):9400-9414.

Study on performance of the Feammox biofilm-reactor.

WU Yin1,2, CHEN Chen2, MAO Xiao-yun1*, PENG

Xiao-chun2(1.College of Natural Resource and Environment, South China Agricultural University, Guangzhou 510642, China;2.South China Institute of Environmental Science, Ministry of Environment Protection, Guangzhou 510535, China). China Environmental Science, 2017,37(9):3353~3362

The microbial reaction of ammonium oxidation coupling with iron reduction (Feammox) were discovered recently. However, little information is found to prove the removal efficiency of ammonium from simulate wastewater in the Feammox biofilm reactor. In this study, the effects of different ammonium concentration on Feammox biofilm reactor under closed condition and their denitrification reaction characteristics under continuous feeding condition were investigated. The results showed that the simulate wastewater with ammonium concentration of 75 mg/L reached the maximum ammonium removal, with the removal rate of 41.49% in 15 days. When the reactor was running continuously for 90 days, with inflowing NH4+-N concentration of 75 mg/L and 10 days HRT, the maximum ammonium removal reached 33.78%. Feammox biofilm reaction can be divided two stages. In first stage (10 ~ 60 d), ammonium was possibly oxidized to nitrogen, and the denitrification reaction carried out simultaneously. In second stage (60 ~ 90 d), the weakening denitrification reaction resulted in the accumulation of NO3--N. The results of 16SrRNA bacterial sequencing showed that the Feammox reaction was drove by Acidimicrobium and Exiguobacterium.

Feammox;biofilm reactor;ammonium removal;microflora

X703.1

A

1000-6923(2017)09-3353-10

2017-03-07

国家自然科学基金资助项目(41501278);广州市科技计划项目(2016201604040057);广东省科技计划项目(2016B020242005)

* 责任作者, 副教授, xymao@scau.edu.cn

吴 胤(1991-),男,广东惠州人,华南农业大学硕士研究生,主要从事废水脱氮处理研究.

猜你喜欢
菌液生物膜氨氮
悬浮物对水质氨氮测定的影响
替加环素对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌生物膜的清除作用
多糖微生物菌液对油菜吸收养分和土壤氮磷淋失的影响
幽门螺杆菌生物膜的研究进展
生物膜胞外聚合物研究进展
Bonfire Night
低温高铁锰氨地下水净化工艺中氨氮去除途径
鼠伤寒沙门氏菌回复突变试验中通过吸光度值测定菌液浓度的方法研究
氨氮动态优化控制系统在污水厂的应用效果
沙门菌和志贺菌通用增菌液增菌效果实验观察