适用于深孔测井的LuAG闪烁体探测器的温度特性

邓晓钦 胡天宇 曾国强 葛良全 丁雨憧 张开琪 余 鹏 谭承君

1（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 611139）

2（成都理工大学 地学核技术重点实验室 成都 610059）

3（中国电子科技集团公司 第二十六研究所 材料与装备中心 重庆 401332）

适用于深孔测井的LuAG闪烁体探测器的温度特性

邓晓钦1胡天宇2曾国强2葛良全2丁雨憧3张开琪2余 鹏2谭承君2

1（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 611139）

2（成都理工大学 地学核技术重点实验室 成都 610059）

3（中国电子科技集团公司 第二十六研究所 材料与装备中心 重庆 401332）

针对深孔测井要求更小体积、更高探测效率、温度特性更稳定的需求，通过LuAG(Lu3Al5O12)与NaI:Tl闪烁体的对比实验和高温型光电倍增的选择，确定了由LuAG和Hamamatsu的高温型R1288A-07光电倍增管与之组成的探头。采用温度可调节的恒温箱对探头开展20−170 ºC范围的温度试验，重点分析温度对LuAG探测器能量分辨率、道址和计数率的影响，为LuAG闪烁体探测器在测井中的应用提供参考。实验结果表明，(75±5) ºC为LuAG探测器能量分辨率(137Cs 662 keV)最佳温度；温度在20−70 ºC变化时，能量分辨率变化不超过2%；温度在70−170 ºC变化时，能量分辨率变化不超过7%。由此可见，LuAG探测器在高温环境中稳定性较好，可应用于测井等具有较大温度变化的环境中。但是由于温度会引起比较明显的谱漂，因此使用时需要做好稳谱工作。

LuAG探测器，温度效应，能量分辨率，谱漂，深孔测井

自然γ能谱测井是通过探测地层天然放射性物质（铀、钍、钾）含量、用于判断岩性和矿物类型、研究沉积环境等重要的地球物理测井方法[1]。该方法将核辐射探测器深入到地下钻孔中把地层中放射性γ射线转变为电脉冲，经过放大送到地面记录下来[2]，为地质找矿、勘探工作提供必要的可靠信息。因其具有高效的科学性和准确性，因而在地质勘探、军事等领域得到了广泛的应用。

目前常规测井中，常用的闪烁体有 NaI:Tl、CsI:Tl、LaBr3:Ce等。NaI:Tl闪烁体在高温时具有较稳定的光输出，同时其价格便宜、使用方便，因此被大量地应用于测井中，但该闪烁体等效原子序数低、密度小，因此对地层中能量较高的γ射线探测效率较低[3]；CsI:Tl闪烁体具有光输出高、耐冲击能力强等特点，也被使用于γ测井中，但是该晶体输出的最强发光波长在550 nm左右，难于与光电倍增管(Photomultiplier Tube, PMT)匹配，不利于对闪烁体荧光信号的探测，其光电转换效率低和能谱分辨率较差；LaBr3:Ce闪烁体分辨率高、探测效率高，在高温下也具有较高的光输出，因此也被使用于γ测井，但是该晶体自身的镧系与锕系的放射性衰变与天然γ测井中的铀、钍、钾能窗重叠形成干扰，难以提高测井精度[4]。表1给出了上述几种闪烁体的基本特性。

深孔测井时，井内的环境温度有可能高达170ºC[5]，这对闪烁体的高温性能提出了极高的要求。目前常规的探测器工作温度均低于100 ºC，因此急需要寻找一种能够耐高温，且对高能的伽马射线具有较高的探测效率的闪烁体。石榴石型新型闪烁体 LuAG 具有较高的晶体密度(6.67 g·cm−3)和较大的有效原子序数(63)，使其吸收射线的能力强、探测效率高，同时具有利于缩小探测器的体积、降低探测器成本等优点[6]，因此该闪烁体比较适合于测井应用。

目前LuAG应用于测井的相关研究较少，为了解LuAG在测井方面的应用，本文介绍了测量LuAG闪烁体探测器的温度特性的实验装置和实验方法，同时对实验数据做了较为详细的分析，为该探测器应用于测井提供参考依据。

表1 LuAG与NaI:Tl等传统探测器性能对比Table 1 LuAG and NaI:Tl and other traditional detector performance comparision.

1 实验方法

实验装置主要包括4个部分：恒温箱、探头（包括一个LuAG闪烁体(25 mm×25 mm×25 mm)和高温型PMT（ø25 mm的R1288A-07和CR225-02））、电子学装置（一个前置放大器和一个多道脉冲幅度分析器）、PC端。图1是测量装置示意图。前置放大器和多道分析器放置在恒温箱外，137Cs源和探头放置在恒温箱内。实验测得的结果不完全反映闪烁体本身的特性，还包括了 PMT的温度效应，但与测井仪实际使用的情况比较一致，因此具有一定的参考价值。

图1 温度特性实验框图Fig.1 Schematic diagram of the experimental.

测试在避光的环境中进行。闪烁体与 PMT之间用光学硅油耦合（最大工作温度250 ºC），137Cs γ点源置于闪烁体轴线上（偏差小于5 ºC）[7]。

实验主要测量室温(20 ºC)到 PMT最大工作温度（R1288A-07 为 175 ºC（取 170 ºC），CR225-02为 125 ºC（取 120 ºC））的能谱。实验前，在室内环境下(20 ºC)，用谱仪对137Cs源进行测试，测试时间为5 min，通过调节PMT工作高压、前放、软件增益和时间常数，将137Cs 662 keV全能峰的峰位调至总道数的2/3处附近，使全能峰位的道址内达到上千计数，得到最优的能量分辨率，记录能谱图。然后从20 ºC开始升温，每升高10 ºC测量一次，直到170 ºC（或 120 ºC），整个过程保证高压不变(1500V)，固定软件增益，同时根据脉冲成形效果适当调整时间常数再记录能谱。考虑到闪烁体的热传导性能较差，通过试验，确定到达每个温度点稳定1 h后再进行测量，每次测量5 min。

2 闪烁体的温度特性

为进一步了解LuAG闪烁体的温度特性，实验对比了测井中常用的NaI:Tl闪烁体与石榴石闪烁体LuAG能量分辨率和137Cs主峰位道址随温度变化的趋势，如图2所示。

图2 LuAG和R1288A-07 PMT测量137Cs的能谱漂移Fig.2 Energy spectrum drift of LuAG with R1288A-07 PMT vs. temperature.

首先，因为NaI:Tl的最强发光波长(415 nm)与R1288A-07 PMT的峰值波长(375 nm)更匹配，所以NaI:Tl闪烁体探测器所测得的能量分辨率优于LuAG闪烁体探测器。由于PMT与LuAG闪烁体光谱匹配度不高，不利于能量分辨率的提升，所以从实验数据中看到本次实验测量的分辨率在19%，较采用匹配的PMT（分辨率约7%）相差很大。但由于在测井中，我们所关心的放射性核素能量值相差较大，在分辨率19%左右时也能将地层中的几个主要能量峰(1.76 MeV、2.61 MeV、1.46 MeV)[8]区分开，因此这对实际测井应用并没有太大影响，故本文只探讨能量分辨率随温度变化的趋势，其具体数值不是最关键的。其次，数据表明温度在20−160 ºC变化时，NaI:Tl的能量分辨率变化不超过3.2%，而LuAG的能量分辨率变化不超过2.6%。说明LuAG闪烁晶体在20−100 ºC能量分辨率较稳定。也进一步说明LuAG闪烁体探测器在温度较高的环境中性能更稳定。

从图 3(a)可看出，温度变化带来严重的谱漂，表明道址所代表的能量发生了改变。然而137Cs射线的能量是固定的，说明光信号或者电信号改变了。多种因素导致了谱的漂移，首先是闪烁体的发光效率受温度影响；其次是 PMT的光阴极的热发射和各打拿极间次级电子的负温度系数使 PMT在温度变化时增益不稳定[9]；再次是电子元器件受温度的影响。其中，闪烁晶体的发光效率受温度影响是导致谱漂移的重要因素，因为在不同的温度下，相同能量时，如果闪烁晶体的发光效率发生变化，意味着相同能量的γ射线电离激发的光子数也会发生变化，结果必然使输出的电压脉冲幅度不同，从而造成谱的漂移[10]。如图3(b)所示，通过对比NaI:Tl与LuAG道址随温度变化的趋势，可以看出LuAG在20−100 ºC 的变化比 NaI:Tl缓慢。

图3 NaI:Tl与LuAG能量分辨率(a)、道址(b)随温度变化曲线Fig.3 Energy resolution at 662 keV (a) and peak position (b) of NaI:Tl and LuAG vs. temperature.

3 PMT的温度特性

探测器中PMT是对温度变化较为敏感的器件，选用合适的PMT也是提升探测器性能的重要因素。由于目前Hamamatsu的高温型PMT没有与LuAG光谱波长完全匹配，因此本实验选取了匹配波长最接近的PMT进行实验。

实验首先选用了滨松光子的普通高温型 PMT CR225-02，其峰值波长 375 nm，最大工作电压1800V，工作温度在−20−125 ºC，使用时需要自行焊接分压电阻。将CR225-02 PMT与LuAG用光学硅油耦合后使用Teflon膜缠绕，并用黑色耐高温胶带避光包裹固定，放入恒温箱测试，结果见表2。

表2 CR225-02 PMT与LuAG测得的能谱数据Table 2 Spectral data measured by CR225-02 PMT and LuAG.

当温度继续升至120 ºC以上时，测得能谱能量分辨率已经极差，难于区分峰位。故实验又使用了Hamamatsu的全封装高温型PMT R1288A-07进行测试，其特点是分压电阻与管子封装在一起，工作温度在−20−175 ºC，峰值波长和最大工作电压与CR225-02相同。

图4给出了R1288A-07 PMT暗电流随温度变化的关系曲线[11]。众所周知，PMT即使在常温和完全黑暗的环境下仍有微小的暗电流。尤其在测井应用中，井下矿物中待测元素的含量非常低，在这种测量条件下，暗电流或暗噪声计数是探测系统灵敏阈和测量精度的主要限制[12]。图4表明，R1288A-07 PMT的暗电流大小随着温度的不断升高呈先缓后陡的指数上升。暗电流变大使得信噪比降低，得到的能量分辨率较差。由此可以推测，LuAG探测器的能量分辨率会随着温度升高而变差，并且不是线性关系。

图4 R1288A-07 PMT暗电流与温度的关系Fig.4 Anode dark current of R1288A-07 PMT vs.temperature.

图5 对比了R1288A-07和CR225-02 两种PMT在温度变化时137Cs (662 keV)能量分辨率和全能峰道址的变化曲线。可以看出，两个 PMT所测得的结果趋势一致。但全封装高温型 PMT R1288A-07得到更好的能量分辨率，并在20−120 ºC范围内道址漂移更小。全封装的特点使其在高温中减小了电噪声而表现出更稳定的性能。

图5 PMT R1288A-07和CR225-02测得能谱能量分辨率(a)和道址(b)随温度变化曲线Fig.5 Energy resolution at 662 keV (a) and peak position (b) of LuAG with R1288A-07 and CR225-02 PMT vs. temperature.

4 计数率对温度的变化

最终实验使用R1288A-07 PMT与LuAG闪烁体耦合，测试其温度特性。由于γ测井仪的计数率是决定测井自然γ值是否正确的关键参数[13]，故实验通过测试LuAG探头计数率随温度变化曲线检测探测器的稳定性，不同温度下137Cs 662keV全能峰扣除本底计数后在 300 s时的计数率见图 6。从图 6可以看出，低于140 ºC时计数率变化较小，探头工作相对稳定，一旦温度高于140 ºC计数率有所波动，通过计算 140 ºC、150 ºC、160 ºC 处的数据都超出统计涨落最大值，由于超出很小不到 3%，这可能是受到其他因素影响的偶然现象。影响计数率的因素有很多，高压的稳定、周围环境的磁场干扰、闪烁体与 PMT耦合的松紧度等都对计数率有影响。而高温会使探头外部加固和避光作用的黑色胶布粘连性发生改变，这可能会导致探测器计数率的变化。

图6 计数率随温度变化曲线Fig.6 Counting rate of LuAG with R1288A-07 PMT vs.temperature.

5 结语

本文对LuAG探测器的高温特性进行了测试。在了解高温型 PMT温度性能的基础上，进一步探讨 LuAG闪烁体本身的温度特性。通过实验对比NaI:Tl和LuAG闪烁体从20−170 ºC的温度范围内能量分辨率和137Cs主峰位道址的变化趋势，证明了LuAG在高温环境中的优异性能，是一种非常有潜力的适用于深孔测井的闪烁材料。由于本文所采购的光电倍增管的光谱峰值响应曲线与LuAG闪烁体并不是完全匹配，因此所测量的系统能量分辨率偏低，拟在下一步工作中采购光谱匹配更优异的紫外增强型的光电倍增管对闪烁体进行测量。

1 商庆龙. 新型自然伽马测井响应的三维数值模拟以及数据合成与高分辨率处理技术[D]. 吉林: 吉林大学,2013.SHANG Qinglong. 3D simulation of well logging responses and techniques of the data synthesis and enhancement of vertical resolution for new type of GR tool[D]. Jilin: Jilin University, 2013.

2 胡振华. 自然伽马能谱测井仪地面系统的研究[D]. 西安: 西安石油大学, 2014.HU Zhenhua. The research on the ground system of natural gamma-ray spectrometry logging tool[D]. Xi’an:Xi’an Shiyou University, 2014.

3 Saint-Gobain. CsI(Tl), CsI(Na)-data-sheet_69771[EB/OL].2016-8. http://www.crystal.saint-gobain.com.

4 甘霖. LaBr3探测器本底扣除方法研究及软件设计[D].成都: 成都理工大学, 2015.GAN Lin. Background deduction method and software design in LaBr3γ energy spectrum[D]. Chengdu: Chengdu University of Technology, 2015.

5 Takayuki Yanagida, Yutaka Fujimoto. Temperature dependence of scintillation properties of bright oxide scintillators for well-logging[J]. Japanese Journal of Applied Physics, 2013, 52(7): 076401.

6 汪超, 任国浩. 石榴石系列闪烁晶体的研究进展[J]. 硅酸盐学报, 2015, 43(7): 882−891. DOI: 10.14062/j.issn.0454-5648.2015.07.06.WANG Chao, REN Guohao. Recent studies on garnet scintillation crystals[J]. Journal of the Chinese Ceramic Society, 2015, 43(7): 882−891. DOI: 10.14062/j.issn.0454-5648.2015.07.06.

7 罗凤群, 汲长松. 闪烁体部分性能的测试方法[J]. 核电子学与探测技术, 1998, 18(3): 187−191.LUO Fengqun, JI Changsong. Measurement methods for several properties of scintillator[J]. Nuclear Electronics &Detection Technology, 1998, 18(3): 187−191.

8 汤彬, 吴永鹏, 张雄杰. 高精度能谱测井与234mPa特征γ射线的“直接铀定量”技术[J]. 核技术, 2012, 35(10):745−750.TANG Bin, WU Yongpeng, ZHANG Xiongjie. Direct uranium quantitative detection in high precision γ-logging by 1.001 MeV234mPa γ-ray[J]. Nuclear Techniques, 2012,35(10): 745−750.

9 Moszynski M, Nassalski A. Temperature dependences of LaBr3, LaCl3and NaI:Tl scintillators[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2006,568: 739−751.

10 文群. 基于LED的NaI(T1)闪烁γ谱仪稳谱技术研究[D].衡阳: 南华大学, 2007.WEN Qun. LED based NaI(Tl) scintillation gamma spectrometer stability spectrum technology[D]. Hengyang:University of South China, 2007.

11 Hamamatsu. Ruggedized high temperature photomultiplier tubes[EB/OL]. http://www.hamamatsu.com. 2016: 21−23.

12 李建新, 王应宗. 光电倍增管单光子探测器的噪声特性研究[J]. 延安大学学报(自然科学版), 2006, 25(1):31−33. DOI: 10.3969/j.issn.1004-602X.2006.01.011.LI Jianxin, WANG Yingzong. On noise characteristics of monophoton detector of photomultiplier[J]. Journal of Yanan University (Natural Science Edition), 2006, 25(1):31−33. DOI: 10.3969/j.issn.1004-602X.2006.01.011.

13 胡进利. 影响 CTGC5301遥传伽马测井仪伽马计数率的因素分析[J]. 中国石油和化工标准与质量, 2011,1(5): 62. DOI: 10.3969/j.issn.1673-4076.2011.05.045.HU Jinli. Analysis of factors affecting gamma counting rate of CTGC5301 remote gamma logging tool[J]. China Petroleum and Chemical Standard and Quality, 2011, 1(5):62. DOI: 10.3969/j.issn.1673-4076.2011.05.045.

Temperature characteristic of LuAG scintillation detector for deep-well logging

DENG Xiaoqin1HU Tianyu2ZENG Guoqiang2GE Liangquan2DING Yuchong3ZHANG Kaiqi2YU Peng2TAN Chengjun2
1(Sichuan Management and Monitoring Center Station of Radioactive Environment, Chengdu 611139, China)
2(Nuclear Technology Key Laboratory of Earth Science, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
3(Material and Equipment Center, The 26th Research Institute, China Electronics Technology Group Corporation, Chongqing 401332, China)

Background: Deep-well logging requires higher detection efficiency and more stable temperature characteristics for the detectors. Purpose: This study aims to investigate the temperature characteristic of LuAG scintillator detector of high energy resolution in well logging. Methods: Contrast experiments using radioactive source137Cs (662keV) were performed between LuAG (Lu3Al5O12) and NaI:Tl scintillators, and the former is identified to be better in high-temperature resistance and energy resolution. LuAG together with Hamamatsu high-temperature type photomultiplier tube (R1288A-07) composed the probe for experiment. A temperatureadjustable thermostat in the range of 20−170 ºC was employed to the probe to study the effect of temperature on the energy resolution, channel and count rate of LuAG detector. Results: The energy resolution (137Cs 662keV) of LuAG detector was the highest at (75±5) ºC, which changed within 2% from 20 ºC to 70 ºC, and within 7% from 70 ºC to 170 ºC. Conclusion: The LuAG detector is more stable in high temperature situation and can be used in environments with large temperature changes such as deep-well logging. There is obvious channel drift induced by change of temperature, hence the related work shall be done to stabilize the spectrum.

DENG Xiaoqin, male, born in 1963, graduated from Southwest Jiaotong University with a master’s degree in 2005, senior engineer, engaged in environmental management and environmental monitoring work

HU Tianyu, E-mail: 632087315@qq.com

date: 2017-04-17, accepted date: 2017-05-21

LuAG detector, Temperature effect, Energy resolution, Channel drift, Deep-well logging

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.110402

国家自然科学基金(No.41474159)、国家863计划项目(No.2102AA061803)、四川省科技厅青年基金项目(No.2015JQ0035)资助

邓晓钦，男，1963年出生，2005年于西南交通大学获硕士学位，高级工程师，从事环境环保管理与环境监测工作

胡天宇，E-mail: 632087315@qq.com

2017-04-17，

2017-05-21

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41474159), National 863 Project (No.2102AA061803), Sichuan Science and Technology Department Youth Fund Project (No.2015JQ0035)