纤维自动铺放工艺制备单向罐外固化复合材料的拉-拉疲劳性能

董安琪，赵新青，肇研

北京航空航天大学,材料科学与工程学院，北京 100083

先进热固性复合材料已经在航空航天、海洋以及其他工业领域得到了广泛应用[1]。随着先进复合材料制件在数量，尺寸和结构复杂性方面的发展，传统热压罐复合材料已经显现弊端，其成本较高，受制件尺寸限制，生产效率低[2]。因此，不需高额生产成本且制品尺寸不受限制的罐外固化复合材料得到了迅速发展[3]。

罐外固化复合材料以预浸料为原材料，通过预浸料铺叠、真空袋封装后，放置在烘箱内进行固化。为了保证罐外固化复合材料的成型质量，需要在铺叠过程中进行压实(Debulking)处理[4]。传统的手铺成型精度不高，而自动铺放成型技术可以提高制品质量，重复率并能够制备复杂形状制件。因此，将纤维自动铺放工艺与罐外固化工艺结合起来，已经成为复合材料的重要发展方向[5-6]。

自动铺放工艺制备罐外固化复合材料过程中，一般采用宽度为6.35 mm的预浸料，便于成型复杂形状并且提高成型精度。因此由于铺放轨迹的设置以及预浸料宽度的差别会出现缝隙(Gaps)和堆叠(Overlaps)等缺陷[7-8]，如下文中所述，其中Gaps在自动铺放工艺中是难以避免的。

铺放缺陷的存在将对罐外固化复合材料的力学强度和疲劳性能产生影响，尤其对于疲劳性能，其对复合材料中的缺陷相当敏感[9-10]。罐外固化复合材料的疲劳性能将决定其使用寿命及应用价值。许多学者对热压罐复合材料的疲劳性能进行了研究[11-13]，但是目前对罐外固化复合材料疲劳性能的研究非常少，尤其对于纤维自动铺放工艺制备的罐外固化复合材料；基于铺放缺陷对疲劳性能影响的研究同样十分欠缺。

因此，本工作选用罐外固化预浸料，采用纤维自动铺放工艺制备了单向罐外固化复合材料IM7/CYCOM 5320-1。研究了0o单向罐外固化复合材料的拉-拉疲劳性能，探讨了自动铺放过程中造成的缺陷对罐外固化复合材料疲劳性能的影响，建立疲劳寿命和剩余强度衰减模型，期望为自动铺放工艺制备罐外固化复合材料的疲劳性能提供数据和理论支持。

1 实验材料与方法

1.1 实验材料

所用罐外固化预浸料为IM7/CYCOM 5320-1FI，来自Cytec公司；‘FI’为Fully Impregnated，即预浸料为完全浸渍结构，用于纤维自动铺放工艺；预浸料宽度为6.35 mm，面密度为145 g/m2，树脂质量含量为33wt%。复合材料固化过程中所用辅料来自Airtech公司。

1.2 罐外固化复合材料制备

采用实验室级纤维自动铺放设备铺放IM7/CYCOM 5320-1预成型体，铺放完成后将预成型体采用真空袋进行封装，在真空辅助的前提下放置在烘箱中进行固化。所用实验室级纤维自动铺放设备来自Automated Dynamics公司。铺放过程中同时铺放4条预浸料，所采用的铺放压力为180 N，铺放速率为0.20 m/s，加热温度为50 ℃。固化过程中，真空度不低于90 kPa；固化工艺为以2 ℃/min的升温速率加热至120 ℃，固化3 h后以2 ℃/min的升温速率加热至后固化温度180 ℃，保温2 h后降至室温。

在自动铺放制备罐外固化复合材料的过程中，同时铺放4条预浸料，不可避免地会出现铺放缺陷(Gaps)，如图1所示。为了研究此缺陷对罐外固化复合材料疲劳性能的影响，制备了2种IM7/CYCOM 5320-1单向罐外固化复合材料试样，如图2所示。复合材料铺层均为[0]9，图2(a)为正常情况下的复合材料试样(No Defects Specimen, NDS)，图2(b)为预置缺陷的复合材料试样(Defected Specimen, DS)，缺陷在自动铺放过程中预置，缺陷在中间铺层(第5层)的正中部位，垂直于纤维方向。每组试样获得6个有效数据。

图1 纤维自动铺放罐外固化复合材料过程中的缺陷Fig.1 Defects induced in automated fiber placement process of manufacturing of out-of-autoclave composite

图2 两种复合材料试样Fig.2 Two kinds of composite specimens

1.3 静态拉伸测试

根据ASTM D3039[14]标准对两IM7/CYCOM 5320-1单向罐外固化复合材料试样进行静态0°拉伸测试。测试在250 kN的MTS力学试验机上进行，测试速率为1 mm/min。测试时在试样正反两面中间贴应变片，采集测试过程中的试样应变。

1.4 疲劳性能测试

由静态拉伸测试得到正常和无缺陷IM7/CYCOM 5320-1复合材料的单向拉伸强度，分别对6个有效数据取平均值后得到的强度作为极限拉伸强度。根据标准ASTM D3479[15]对2种单向罐外固化复合材料进行0°拉-拉疲劳试验，分别选取极限拉伸强度的90%、85%、83%、80%和77%作为疲劳强度，根据各试样的实际尺寸来确定疲劳载荷。疲劳试验中采用控制载荷模式，应力比为0.1，频率为10 Hz。每组疲劳强度测3个有效数据。

2 实验结果及分析

2.1 静态拉伸性能分析

表1为正常和有缺陷的IM7/CYCOM 5320-1单向复合材料的静态拉伸性能。可以看出，有缺陷的试样拉伸强度相比于正常试样降低5.90%，拉伸模量降低6.54%，说明铺放缺陷对单向罐外固化复合材料的静态拉伸性能影响不大。这是由于在预成型体固化过程中，在其上表面放置平板模具，有利于减少预置缺陷对其附近树脂和纤维的影响，缓解含缺陷层的厚度变化[16]，如图3所示；尤其对于单向铺层的罐外固化复合材料，纤维处于同一方向有利于填充缺陷，并且材料中树脂CYCOM5320-1为增韧环氧体系，有利于在拉伸测试中有效传递和累积载荷，使得标距段的应力均匀分布[17]。

由图4可以看出，二者的拉伸曲线趋势相同，这说明在静态拉伸过程中，并未由于缺陷存在导致材料强度和模量突变，说明拉伸应力在试样中均匀分布。

表1 静态拉伸性能Table 1 Static tensile properties

图3 预置缺陷的预成型体固化示意图Fig.3 Schematic of preform with preset defects in curing step

图4 静态拉伸测试曲线Fig.4 Static tensile tests curves

2.2 疲劳性能分析

在复合材料拉-拉疲劳测试过程中，由于树脂基体的模量较低，在疲劳载荷的作用下，裂纹首先出现在基体中来消耗疲劳载荷产生的能量；随着疲劳测试的继续进行，基体中裂纹逐渐增多，复合材料的界面处开始出现脱粘等，并可能伴有局部的纤维破坏，但由于纤维的模量高于树脂，此阶段复合材料破坏的速度放缓；继续加载疲劳载荷后，纤维断裂越来越多，导致载荷重新分配；至疲劳测试后期，断裂的纤维更多，虽然载荷重新分配，但由于应力集中现象越来越严重，导致复合材料的破坏加速，直至最终失效[18]。

表2为应力比为0.1时，选取极限拉伸强度的90%、85%、83%、80%和77%作为疲劳强度后的正常和预置缺陷的单向罐外固化复合材料的沿纤维方向拉-拉疲劳测试结果。可以看出，两种复合材料的疲劳寿命均随疲劳载荷的增大而减少。在相同的疲劳载荷作用下，预置缺陷复合材料的疲劳寿命一直低于正常复合材料。在较高的疲劳载荷下，缺陷对于材料疲劳寿命的影响更加明显；但在疲劳载荷较低时，二者的寿命相差较小，说明缺陷的影响也较小。当疲劳载荷为1 941 MPa(DS试样的77%应力水平；NDS试样的72%应力水平)时，正常和有缺陷的复合材料达到相同的疲劳寿命水平，这说明在此应力水平以下，铺放缺陷并不会额外增加复合材料的损伤，也不会对疲劳性能产生明显影响。图5为随施加应力(Applied Stress)S变化的复合材料疲劳寿命(Cycles to Failure)Nf曲线，可以看出正常和预置缺陷的单向罐外固化复合材料的疲劳寿命曲线趋势一致。

表2 拉-拉疲劳性能测试结果

图5 正常和预置缺陷的罐外固化复合材料的 S-lg Nf曲线Fig.5 S-lg Nf curves of NDS and DS composites

沿纤维方向的单向罐外固化复合材料拉-拉疲劳试样破坏模式见图6。可以看出，此断裂模式与静态拉伸测试的破坏模式相同，在加强片附近有少量脱粘，此现象在静态拉伸测试时也有发生，尤其对于单向复合材料[19]。

为了进一步讨论应力比和疲劳载荷对罐外固化复合材料疲劳寿命的影响，根据以上得到的疲劳测试数据，基于Harris提出的校正模型[20]对疲劳寿命进行分析：

(1)

式中：f、A和B为拟合参数；σa=(σmax-σmin)/2为交变应力，表示应力幅度；σm=(σmax+σmin)/2为平均应力，即最大和最小应力的平均值；a=σa/σt，即交变应力与拉伸强度比值；q=σm/σt，即平均应力与拉伸强度比值；c=σc/σt，σc为压缩强度,σt为拉伸强度，c即压缩强度与拉伸强度比值。

为了解式(1)，建立适用于罐外固化复合材料IM7/CYCOM5320-1的疲劳寿命Nf预测模型[21-22]，将式(1)转化为式(2)：

(2)

式中：u为与疲劳寿命有关的拟合参数。

图6 拉-拉疲劳测试破坏模式Fig.6 Failure mode of tension-tension fatigue tests

图7 疲劳寿命预测模型曲线Fig.7 Curves of fatigue life predicted model

图7为根据式(2)计算的正常和预置缺陷的IM7/CYCOM5320-1罐外固化复合材料的疲劳模型。可以看出疲劳寿命参数u与lgNf呈线性关系，其中正常复合材料拟合曲线的皮尔逊相关系数为0.991 3，校准决定系数为0.981 3，预置缺陷复合材料拟合曲线的皮尔逊相关系数为0.988 3，校准决定系数为0.975 0，二者线性结果较好。从图中还可以看出，相比于疲劳载荷较低时，在高疲劳载荷下的缺陷对疲劳寿命的影响较大。疲劳寿命预测模型参数A和B结果见表3，可以看出，两种罐外固化复合材料的模型参数接近。以上结果说明在低疲劳载荷下，缺陷的存在并不会明显影响裂纹的扩展速度；而在高疲劳载荷下，由于缺陷导致沿加载方向复合材料内部纤维的不连续，在裂纹由基体扩展至纤维后，部分纤维断裂导致载荷平均分配，重新分配的疲劳载荷明显高于正常复合材料，应力集中严重，因此导致其疲劳寿命减少。

根据所得到的疲劳寿命模型预测了不同应力比下的正常和预置缺陷罐外固化复合材料的S-lgNf曲线，如图8。可以看出，在高疲劳载荷下，正常复合材料的疲劳寿命明显长于预置缺陷复合材料，而疲劳载荷越低，二者的差距逐渐减少。同时可以看出，随着应力比的降低，正常和预置缺陷的复合材料疲劳寿命的差距不断减小，当应力比为0.1～0.2时，疲劳载荷低于1 800 MPa下两种复合材料的疲劳寿命几乎一致。

表3 疲劳寿命预测模型中的参数

图8 正常和预置缺陷的罐外固化复合材料在 不同应力下的预测S -lg Nf曲线Fig.8 Predicted S-lg Nf curves of NDS and DS with different stress ratios

2.3 剩余强度分析

为了研究缺陷对IM7/CYCOM 5320-1罐外固化复合材料在疲劳过程中强度变化规律的影响，对疲劳载荷为80%R(0)(R(0)为复合材料的静态强度)，应力比为0.1疲劳测试中的正常和预置缺陷复合材料的剩余强度进行测试，结果如表4所示。

复合材料在受到轴向疲劳应力的时，在初始时刻的强度即为复合材料的轴向拉伸强度；在固定所施加的疲劳载荷的前提下，随着疲劳测试的进行，复合材料所能承受的载荷降低，即材料的剩余强度降低；加载周数至Nf后，材料失效[23]。在复合材料的疲劳测试期间，所施加的疲劳载荷越小，材料的剩余强度也相应减小；应力比越大，材料的剩余强度降低的越快[24]。

表4 拉-拉疲劳测试中的剩余拉伸强度

由于疲劳测试中复合材料的剩余强度是加载周数的函数，并且随加载周数的增加而指数性降低，因此根据Haplin模型[25-26]定义剩余强度为

R(n,σ)=

(3)

式中：R(n,σ)为剩余强度；σ为疲劳载荷；α和β为拟合参数；n为加载周数。式(3)即为罐外固化复合材料在疲劳测试过程中的剩余强度计算公式，其中参数α和β与施加载荷σ无关，疲劳寿命Nf与施加载荷σ和应力比(k=σmin/σmax)有关[27]。

图9为由式(3)拟合得到的正常和预置缺陷IM7/CYCOM5320-1罐外固化复合材料在疲劳测试过程中的剩余强度衰减曲线。表5为剩余强度拟合模型的参数。可以看出，罐外固化复合材料在疲劳过程中的力学强度变化分为两个阶段：稳定阶段和强度降低阶段[28-29]。对于正常和预置缺陷的复合材料，二者在疲劳测试前期的力学性能维持平稳状态，无明显变化；而在正常复合材料n/Nf≈ 0.32，预置缺陷复合材料n/Nf≈ 0.37时，二者力学强度明显下降。这是由于在疲劳载荷初期，复合材料内的裂纹主要出现在基体中，来消耗疲劳测试的能量；当循环周数达到一定值，基体中的裂纹已经不足以完全消耗疲劳能量，裂纹向界面和纤维扩展，复合材料内发生界面脱粘和纤维断裂，由于纤维是复合材料的主要承力单元，因此纤维断裂导致载荷重新分配，体现为复合材料强度的下降；至复合材料强度无法承受疲劳载荷时，材料发生失效破坏[30-31]。相比于正常复合材料，在相同应力水平80%R(0)和应力比0.1下的预置缺陷复合材料的初始强度为2 521.36 MPa，低于正常复合材料，其所受的疲劳载荷也较低，因此发生强度明显下降时n/Nf值稍高于正常复合材料。

图9 拉-拉疲劳载荷下正常和预置缺陷罐外固化 复合材料的剩余强度拟合曲线Fig.9 Fitting curves of residual strength of NDS and DS with tension-tension fatigue load

表5 剩余强度模型中的参数Table 5 Parameters in residual strength model

ParametersNDSDSα2.031.92β50.6762.24

基于所得到的剩余强度模型，预测了疲劳测试中相同应力比0.1下，不同应力载荷对正常和预置缺陷罐外固化复合材料的剩余强度影响，如图10。由图10(a)可以看出，随着应力载荷的提高，材料剩余强度降低的越慢，即n/Nf值越高，这是由于在高疲劳载荷下，材料的疲劳寿命也越短，如图10(b)，相同应力水平下，预置缺陷复合材料发生强度明显下降时的n/Nf值稍高于正常复合材料，与图中的趋势一致。由图10(a)还可以看出，应力水平越高，预置缺陷对罐外固化复合材料的剩余强度影响越明显。当应力水平为95%时，n/Nf= 0.60情况下，RNDS/R(0)=0.99，而RDS/R(0)= 0.96；n/Nf=0.80情况下，RNDS/R(0)=0.90，而RDS/R(0)=0.81。当应力水平为80%时，n/Nf= 0.60情况下，RNDS/R(0)=0.92，而RDS/R(0)=0.91；n/Nf=0.80情况下，RNDS/R(0)=RDS/R(0)=0.72。

预测了疲劳测试中相同应力水平80%R(0)下，不同应力比对正常和预置缺陷罐外固化复合材料的剩余强度影响，如图11所示。由图11(a)可以看出，随应力比的提高，复合材料剩余强度明显下降的越早，这是由于高应力比下材料的疲劳寿命较高，如图11(b)所示。由图11(a)还可以看出，当n/Nf= 0.60时， 应力比为0.1情况下，RNDS/R(0)=0.95，RDS/R(0)=0.93，二者相差2.11%；当应力比为0.8情况下，RNDS/R(0)=0.89，而RDS/R(0)=0.87，二者相差2.25%。由此可知，不同应力比下，缺陷对罐外固化复合材料的剩余强度影响一致。

图10 拉-拉疲劳测试中不同应力载荷对正常和预置缺陷罐外固化复合材料的剩余强度影响Fig.10 Effect on residual strength of NDS and DS with variable stress levels during tension-tension fatigue tests

图11 拉-拉疲劳测试中不同应力比对正常和预置缺陷罐外固化复合材料的剩余强度影响Fig.11 Effect on residual strength of NDS and DS with variable stress ratios during tension-tension fatigue tests

3 结 论

1) 预置缺陷的0°单向IM7/CYCOM5320-1罐外固化复合材料的静态拉伸强度相比于正常罐外固化复合材料降低5.90%，拉伸模量降低6.54%。

2) 0°单向罐外固化复合材料的沿纤维方向拉-拉疲劳测试中，NDS和DS罐外固 化复合材料的疲劳寿命均随疲劳载荷的增大而减少，DS的疲劳寿命一直低于NDS复合材料。在高疲劳载荷下，缺陷对于材料疲劳寿命较大；在疲劳载荷较低时，二者的寿命相差较小，缺陷的影响也越低。NDS和DS的疲劳破坏模式均与静态拉伸测试相同。建立了适用于罐外固化复合材料IM7/CYCOM5320-1的疲劳寿命预测模型，与实际测试结果拟合良好。

3) 在应力水平80%R(0)和应力比0.1的拉-拉疲劳测试剩余强度分析中，NDS和DS罐外固化复合材料在在疲劳前期的力学强度均维持平稳状态，无明显变化；当NDS的n/Nf≈0.32，DS的n/Nf≈0.37时，二者力学强度明显下降。建立了适用于罐外固化复合材料IM7/CYCOM5320-1的疲劳剩余强度模型，结果表明应力水平越高，缺陷对罐外固化复合材料的剩余强度影响越明显，而不同应力比下，缺陷对罐外固化复合材料的剩余强度影响一致。

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