邢台市颗粒污染物变化特征和后向轨迹分析

郝巨飞，齐佳慧，李永占，袁雷武，王少明

1.邢台市气象局，河北 邢台 054000 2.唐山市气象局，河北 唐山 063000 3.邢台市环境保护局，河北 邢台 054000

近年来，随着经济和工业的快速发展，我国的大多数城市都面临着日益严重的空气污染问题，空气质量恶化所引起的大气环境问题对广大人民群众的生产、生活等造成了极大危害[1-2]，特别是小粒径的颗粒物，因其特殊的物理化学特征，极易吸附大量有毒有害污染物[3]，危害人类健康，破坏生态环境，受到了全社会关注[4-6]。国外学者通过对颗粒污染物分析发现，光吸收和光散射等消光效应显著降低了大气能见度[7]，同时颗粒污染物的浓度分布直接或间接影响到全球的气候变化[8]。国内众多学者对颗粒物污染特征、影响因素等开展了大量研究，如王淑兰等[9]研究得出，成都市的可吸入颗粒物主要来源于本地的化石类燃料及油品燃烧；王珏等[10]和王浩等[11]分别对济南和北京市的颗粒污染物质量浓度变化和输送来源进行了分析，得出四季影响济南市的颗粒污染源都包括济南市的周边地区，区域污染传输对北京市的颗粒污染物浓度有着重要影响。目前对大气污染物浓度的变化研究和后向轨迹分析主要集中在大城市，对中小城市的研究相对较少，如包贞等[12-14]对杭州、合肥、香港等地的大气污染物后向轨迹来源进行了分析，得出了不同源地的气流输送对本地大气污染物浓度的影响效果。

自2013年1月1日起执行的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)首次将PM2.5列入环境空气污染物基本项目，并在全国第一批74个重点城市开展监测，在生态环境部公布的月度空气质量通报中，位于冀中南地区的邢台市多次位居最后一名，而影响最为严重的就是PM10和PM2.5的质量浓度变化。目前针对邢台地区的大气污染分析主要集中在污染天气下的大气环流形势变化[15-16]和气象因子影响[17]方面。为了摸清邢台市颗粒污染物的变化特征及气流传输路径的影响，本文对2013—2016年邢台市颗粒污染物的浓度变化特征和后向轨迹进行了分析，以期探究颗粒污染物的来源，为预报预警和决策层制定科学有效的污染防控措施提供依据。

1 实验部分

1.1 研究区域概况

邢台市(114°30′E，37°04′N)位于河北省中南部，太行山脉南段东麓地区，所辖2区2市15县，面积约1.25万km2，西依太行山与山西省毗邻，东沿卫运河与山东省相望，北连石家庄、衡水，南接邯郸，自西而东山地、丘陵、平原阶梯排列，三者比例2∶1∶7。邢台市是河北省重要的煤炭钢铁能源基地，主要以钢铁制造、有色金属、煤炭开采和化工生产为支柱产业。属温带大陆性季风气候，四季分明，寒暑悬殊，春旱风大，夏热多雨，秋凉时短，冬寒少雪；雨量集中但分布不均，无霜期较长；冬季采暖主要依靠燃煤供热，取暖期为每年的11月15日至翌年3月15日。

1.2 数据来源

所用资料为河北省环境保护厅提供的2013—2016年邢台市逐时和逐日的PM10与PM2.5浓度监测数据，其中所属邢台市的国控点分别为：路桥公司(114°31′E，37°05′N)、达活泉(114°28′E，37°05′N)、邢师高专(114°31′E，37°03′N)和环保局(114°29′E，37°03′N)，所属的4个站点布局合理，依次位于市区的东北、西北、东南和西南向，可以表征出市区污染物浓度的变化情况。颗粒物浓度监测采用的是河北某公司生产的XHPM2000E自动监测仪，该仪器利用 β 射线吸收原理直接测量悬浮尘粒和细粒子的质量浓度，仪器测量范围0～10 mg/m3，滤纸带为玻璃纤维材料，校准膜重现性小于或等于2%。每天由第三方运行维护公司对市区的4个国控点数据进行审核，剔除仪器故障或设备维护期间的异常值和无效值，数据真实且可靠。文中各小时均值的算术平均值为该日的日均值，月、季、年平均值亦采用算术平均值的计算方法得出。

1.3 研究方法

利用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的混合型单粒子拉格朗日综合轨迹HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)模型[18]，计算和分析大气污染物输送、扩散的后向轨迹。首先通过对颗粒污染物的年际、季、月、日变化分析，找出其变化特征，并分析产生该现象的原因，然后利用HYSPLIT模式分别对2013—2016年的逐日和四季后向轨迹进行聚类分析，考虑500 m高度的风场较能准确反映边界层的平均流场特征，故模式模拟高度选为500 m[10，19]，每次的后向轨迹延伸时间为72 h，将经过聚类分析得出的不同簇气流与颗粒污染物浓度结合在一起，分析不同源地、不同路径的气流对局地空气质量的影响。

2 结果与讨论

2.1 颗粒污染物的年际变化特征

2013—2016年，邢台市的PM10和PM2.5质量浓度均呈逐年下降趋势(图1)，其中PM10质量浓度的年均值由2013年的294 μg/m3降至2016年的144 μg/m3, PM2.5质量浓度由2013年的160 μg/m3降至2016年的87 μg/m3，按《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的PM10、PM2.5的24 h平均浓度达标标准，2013—2016年邢台市的PM10质量浓度分别超标1.96、1.57、1.15、0.96倍， PM2.5质量浓度超标倍数分别为2.13、1.75、1.35、1.16倍，PM2.5与PM10的质量浓度比(记为PM2.5/PM10)在2013—2016年依次为0.54、0.56、0.59和0.60。

图1 2013—2016年邢台市年均PM10、PM2.5质量浓度变化Fig.1 Variation of annual average mass concentration of PM10 and PM2.5during 2013-2016 in Xingtai

通过PM10和PM2.5质量浓度的年际变化发现：虽然PM10和PM2.5质量浓度均呈逐年下降趋势，但PM2.5/PM10却在逐年增加，即直径小于2.5 μm的气溶胶粒子对环境空气恶化的贡献要大于直径2.5～10 μm的气溶胶粒子。

2.2 颗粒污染物的季节、月际变化特征

从PM10和PM2.5质量浓度的月际变化(图2)可以看出，PM10和PM2.5质量浓度的月均值在1月最高，8月最低。其中8月到翌年1月，PM10和PM2.5质量浓度一致表现为增加趋势，PM2.5质量浓度月均值由71 μg/m3增至193 μg/m3，增长幅度171.83%，PM10质量浓度月均值由131 μg/m3增至298 μg/m3，增长幅度127.48%。PM10质量浓度在3月较2月略有增加，随后逐月降至8月。PM2.5质量浓度在2—5月表现为逐月下降趋势， 6—7月较5月有所增加，随后在8月降至最低值。

按照气象学方法中对季节的定义，PM10和PM2.5质量浓度高值均出现在冬季(12月至翌年2月)，平均值分别为296 μg/m3和192 μg/m3；春季(3—5月)均表现为下降，平均值分别为199 μg/m3和92 μg/m3；夏季(6—8月)PM2.5质量浓度呈现为低值波动变化现象，平均值为80 μg/m3，PM10质量浓度仍呈减少态势，平均值为140 μg/m3；秋季(9—11月)PM10和PM2.5质量浓度均呈递增分布，平均值分别为198 μg/m3和103 μg/m3。

图2 2013—2016年邢台市PM10和PM2.5月均质量浓度变化Fig.2 Variation of monthly average mass concentration of PM10 and PM2.5during 2013-2016 in Xingtai

3月是邢台地区由冬季向春季转化的季节，此时亚洲中高纬度地区由盛行的纬向环流向经向环流调整，风速较大，受沙尘影响，PM10质量浓度出现升高现象[20]。6—7月由于逐步进入汛期，大气相对湿度较高，SO2和NOx等气态物质在空气中大量水分子影响下，通过化合作用转变为硫酸盐、硝酸盐等污染物，导致PM2.5质量浓度增加[21]。从季节角度出发：秋、冬季由于气象扩散条件[22]的不利和燃煤取暖[23]等原因，PM10和PM2.5质量浓度呈逐渐升高态势；春季由于大气环流调整使气象扩散条件逐步转好，PM10和PM2.5质量浓度均呈明显下降；夏季由于降水集中等原因，PM10质量浓度继续下降，PM2.5质量浓度波动增加。

2.3 颗粒污染物的日变化特征

邢台市日变化中的PM2.5/PM10变化不大，为0.54～0.59，一定程度上说明PM2.5在环境空气恶化中起到的重要作用。从颗粒污染物的日变化(图3)中可以发现：PM10和PM2.5质量浓度均呈现“双峰双谷”型分布，与包头市[20]和重庆市[24]的大气颗粒物日变化特征类似，但具体出现峰值、谷值的时间不同，其中邢台市PM10、PM2.5质量浓度的第一个峰值均出现在上午11：00，第二个峰值分别出现在24：00和02：00，谷值分别出现在07：00和17：00，而包头市的大气颗粒污染物双峰分别出现在10：00—12：00和00：00—02：00，谷值出现在16：00—19：00和06：00—08：00；重庆市的大气颗粒物双峰分别出现在10：00—12：00和21：00—23：00，谷值分别出现在05：00—07：00和16：00—17：00。

图3 邢台市PM10和PM2.5日均质量浓度变化Fig.3 Variation of daily average mass concentration of PM10 and PM2.5 in Xingtai

邢台、包头和重庆市的颗粒污染物浓度峰值、谷值的出现时间存在细微差异，这可能与3个城市所处的不同地理位置、不同气候背景有关，而日变化中均呈“双峰双谷”型分布则可能是因为机动车在早高峰向大气环境中排入的氮氧化物、二氧化硫以及道路扬尘[25]等原因，使得二次粒子逐渐形成[24]，最终使得大气颗粒污染物浓度在11：00左右达到一个峰值，随后伴随日照强度增加，相对湿度减少，颗粒污染物浓度在17：00左右降低到一个谷值，夜间晚高峰的交通流量增加，加上混合层高度降低[17]，污染物由于积聚等原故在24：00左右达到另外一个峰值，同时夜间由于人类活动的减少，污染物浓度出现一个缓慢的减少，在7：00左右达到一个相对的谷值。

2.4 后向轨迹的逐日聚类分析

由2013—2016年逐日72 h后向轨迹的聚类分析发现，第1簇气流起源于河南省商丘市附近，从东南偏南向途经鹤壁、河北省邯郸市到达邢台市，所占比例为18%；第2簇气流起源于内蒙古乌兰察布市的东南向附近，沿西北向到达河北省沧州市，然后转为东北向，经衡水进入邢台市，所占比例为39%；第3簇气流起源于俄罗斯中西部地区的托木斯克州地区，经蒙古中部沿我国内蒙古呼和浩特市、山西省忻州市到达邢台市，所占比例为7%；第4簇气流起源于蒙古最南端的南戈壁省与我国甘肃省的交界处，沿西北方向由巴丹吉林沙漠，腾格里沙漠，经陕西省北部、山西省中部进入邢台市，所占比例为15%；第5簇气流起源于俄罗斯的西伯利亚联邦区与蒙古的库苏古尔省交界处附近，经蒙古的东戈壁省进入我国内蒙古中部，由乌兰察布途径山西省大同市，河北省石家庄市进入邢台市，所占比例为12%；第6簇气流起源于我国新疆与哈萨克斯坦接壤处的马坎奇镇，经古尔班通古特沙漠、巴丹吉林沙漠、毛乌素沙漠、山西中部进入邢台市，所占比例为8%。

6簇气流轨迹中，PM2.5平均质量浓度由高到低分别是第6、1、4、2、5、3簇轨迹，分别为171.70、144.68、144.01、111.50、88.84、84.64 μg/m3。PM10平均质量浓度由高到低分别是第6、4、1、2、 3、 5簇轨迹，分别为346.93、251.49、250.88、187.88、171.11、168.79 μg/m3。第6簇气流虽然占比相对较少，但PM10、PM2.5质量浓度相对其他5簇轨迹却最大，分析原因认为：该簇气流轨迹的途经地区大多为荒漠和沙源地，气流携带的大量沙尘类颗粒物在太行山东麓发生沉降，污染物由于积聚作用从而使得邢台地区的颗粒物浓度出现最大值。第1、4簇气流中的PM10、PM2.5平均质量浓度的差异不是很明显，但是与第6簇气流的PM10、PM2.5平均质量浓度差异却很显著，PM2.5、PM10平均质量浓度分别偏小15.74%～16.13%和27.51%～27.69%，同时移速相对较慢的来源为东南向的第1簇气流比来源于西北向的移速相对较快的第4簇气流PM2.5平均质量浓度偏高0.47%，PM10平均质量浓度偏低0.24%，分析原因认为：第1簇气流以局地区域间输送为主，途经地多为城镇或工业园区，第4簇气流以远距离输送为主，途经多个沙源地，以粒子直径相对较大的颗粒污染物为主，同时偏南气流较偏北气流含有更高的水汽，相对湿度的增加更有利于PM2.5的生成，源地的不同对PM10、PM2.5质量浓度的大小产生了一定的影响。与第1簇气流相比，来自偏北路径的第2、5、3簇气流中含有的水汽明显减少，对粒子集聚和污染物的化合反应相对起到了抑制作用，最终使得第2、5、3簇气流影响下的PM2.5平均质量浓度逐渐递减，同时由于第3簇气流相对第5簇气流距源地更远，虽然干沉降可以减少部分PM10的含量，但在第5簇气流的沿途附近，污染物含量又得到了补充，从而使第2、3、5簇气流的PM10平均质量浓度逐渐递减。

2.5 后向轨迹的季节聚类分析

通过对四季逐日72 h后向轨迹的聚类分析发现:春季的第一簇气流来源于距邢台市东南方向约200 km的山东省聊城市附近，该簇气流先向东南偏南方向移动，随后在山东省济宁市附近发生弯曲转向，沿东南向到达邢台市，占春季后向气流的40%；第2～6簇气流距离源地的距离均大于1 500 km，其中第2、3、4、5簇气流的来源、移速等情况分别与后向轨迹逐日聚类分析中的第4、6、3、5簇气流基本相同，分别占春季后向气流的13%、11%、6%、11%；第6簇气流来源于俄罗斯的乌兰乌德附近，经蒙古的东戈壁省进入我国，途径内蒙古的锡林浩特、河北承德，从天津、衡水方向进入邢台，占春季后向气流的20%。

夏季的第1簇气流来源于距东南方向约650 km的安徽省合肥市附近，气流没有明显的弯曲现象出现，占夏季后向气流的32%；第2～4簇气流距离源地的距离均大于1 000 km，分别占夏季后向气流的17%、5%、10%，其中第2簇和第3簇气流分别来源于甘肃省金昌市附近和新疆塔城地区，第4簇气流与春季后向气流轨迹的第6簇气流来源地相同，第5簇气流来源于距东北方向约300 km的河北省沧州市的沿海地区，途径衡水进入邢台市。

秋季的第1簇气流轨迹来源于距东北方向约200 km的河北省保定市的南部地区，该簇气流先沿西北偏北方向到达山东省德州与聊城市附近，随后气流偏转弯曲为偏东方向，经河北省邯郸市进入邢台市，该簇气流占秋季后向气流的58%；第2～4簇气流距离源地的距离均大于1 500 km，其中第2簇气流与后向轨迹逐日聚类分析中的第6簇、后向轨迹季节聚类中的春季第3簇气流轨迹来源相同，占秋季后向气流的15%；第3簇气流起源于蒙古的后杭爱省附近，经蒙古的东戈壁省及我国内蒙古中部、山西省大同市、河北省石家庄市进入邢台境内，占秋季后向气流的23%；第4簇气流来自俄罗斯中西部的谢尔吉斯基附近，经俄罗斯中部进入蒙古的乌兰巴托，途径布尔干省、东戈壁省进入我国内蒙古的呼和浩特和山西朔州、忻州市，最终抵达邢台地区，占秋季后向气流的4%。

冬季的第1簇气流来源于距东北方向约250 km的河北省保定市的北部地区，该簇气流的移动方向、路径、气流发生弯曲的位置与后向轨迹季节聚类中的秋季第1簇气流基本相同，占冬季后向气流的31%；第2、3、4簇气流的来源、路径分别与后向轨迹季节聚类中的秋季第3、2、4簇气流类似，分别占冬季后向气流轨迹的30%、28%和12%。

通过对四季不同簇后向气流影响下的邢台市PM2.5平均质量浓度、PM2.5/PM10(表1)进行分析发现：春季占比最大的第1簇气流PM2.5/PM10为0.53，其后依次为第2簇和第6簇的0.44、第3簇的0.40、第5簇的0.39、第4簇的0.31。夏季占比第2的第1簇气流PM2.5/PM10为0.61，其后依次为第5簇的0.58、第2簇的0.55、第3簇的0.46、第4簇的0.42。秋季占比最大的第1簇气流PM2.5/PM10为0.57，其后依次为第2簇的0.54、第3簇的0.52、第4簇的0.44。冬季占比最大的第1簇气流PM2.5/PM10为0.69，其后依次为第2簇的0.65、第3簇的0.63、第4簇的0.56。

结合四季不同簇气流出现频率和表1中不同簇气流影响下的PM2.5/PM10情况可以得出，邢台市春季大气颗粒物污染以粒子直径相对较大的、介于2.5～10 μm的颗粒物为主(PM2.5～10)，夏、秋、冬季的大气颗粒物污染以PM2.5为主，其中冬季影响最大，其次为秋季，夏季相对较小。分析原因认为：春季邢台地区主要受大陆性高压影响，来源于西北方向的气流途经多个沙源地或缺少植被覆盖的荒漠地区，气流中的粗颗粒物占比较高；冬季和秋季的第1簇气流由于弯曲转向使得污染物出现累积现象，同时燃煤取暖使得冬季较秋季的污染物排放量较多，气流中的细颗粒物占比较高，加之在冬季更高的大气稳定度[17]情况下，细粒子较长的生命周期易在空气中出现累积现象， 最终使得冬季和秋季的大气颗粒物污染以PM2.5为主，且对冬季的影响大于对秋季的影响；而夏季由于较强的气流活动和湿沉降等作用，大气颗粒污染物的浓度明显低于其他季节，但由于夏季温度相对较高，大气中水汽含量相对较多，气溶胶的化合反应速率得到提升，最终使得夏季的大气颗粒物污染以PM2.5为主。

表1 邢台市在不同季节不同气流轨迹影响下的PM2.5平均质量浓度和PM2.5/PM10变化Table 1 The changes of average PM2.5mass concentration under thedifferent backward trajectory in different seasons in Xingtai

注：“—”表示无相应数据。

此外，2013—2016年四季不同簇后向气流影响下的邢台市PM2.5质量浓度基本呈下降趋势，这与近年来民众的环保意识加强、各地陆续出台的污染减排措施使得大气中的主要污染物浓度大幅下降有关。但也发现，在夏季的第3簇和秋季的第2簇气流影响下邢台市的PM2.5质量浓度变化却不大，而与这2簇气流来源、路径基本相同的春季第3簇、冬季第3簇气流影响下的邢台市PM2.5质量浓度却减少，该现象的出现可能是与这几簇气流途经地的植被覆盖情况和工矿企业的季节性生产有关，具体原因还有待商榷。

3 结论

1)邢台市的PM10和PM2.5质量浓度高值均出现在冬季(296 μg/m3和192 μg/m3)，其他季节浓度从高到低依次为秋季(198 μg/m3和103 μg/m3)、春季(199 μg/m3和92 μg/m3)和夏季(140 μg/m3和80 μg/m3)。

2)邢台市的PM10和PM2.5质量浓度在日变化上均呈“双峰双谷”型分布，2013—2016年, 邢台市的PM10和PM2.5质量浓度都呈逐年下降趋势，但PM2.5/PM10却在逐年增加，即直径小于2.5 μm的气溶胶粒子对环境空气恶化的贡献要大于直径介于2.5～10 μm的气溶胶粒子。

3)后向轨迹的逐日和季节聚类分析表明，途经多个沙源地的、跨区域输送的、占比相对较少的气流轨迹在春季易造成以粒子直径相对较大的，介于2.5～10 μm的颗粒物污染，局地的、占比较大的气流轨迹在夏、秋、冬季由于化合反应、污染物集聚等缘故易造成以PM2.5为主的颗粒物污染。