高放废物处置库中膨润土性质研究进展*

2019-11-29 08:59陈经明李寻罗跃周泽超
科技与创新 2019年13期
关键词:膨润土工程学混合物

陈经明,李寻,罗跃,周泽超

高放废物处置库中膨润土性质研究进展*

陈经明,李寻,罗跃,周泽超

(东华理工大学水资源与环境工程学院,江西 南昌 330013)

膨润土作为中国高放废物深地质处置库缓冲回填材料的首要选择,引起了中国国内外众多学者的研究热情。总结了前人对膨润土的物理、化学性质研究的内容及意义,展望了膨润土作为处置库缓冲回填材料未来可能的研究方向。

膨润土;高放废物处置库;缓冲回填材料;膨胀性

1 引言

膨润土遇水会膨胀的特性成为高放废物深地质处置库的首选缓冲回填材料。高放废物是指核反应堆乏燃料后处理产生的高放废液及其固化体。接下来讨论发生在回填材料(膨润土)中物理和化学问题的研究进展。

2 回填材料(膨润土)中物理和化学问题的研究进展

从中国开展高放废物深地质处置工作开始就将膨润土确定为处置库的缓冲回填材料[1]。在1994—1996年期间开展了膨润土矿床筛选工作,期望筛选出适宜中国处置库的膨润土,并且设想今后关于缓冲/回填材料的所有工作将围绕该膨润土进行。并且确定将高庙子膨润土作为中国深地质处置库的缓冲回填材料的首选[2]。

后来大量学者对该场地膨润土的含量、组分、矿物学特性、导热性、岩石力学性质、物理水理性、压实膨胀性、核素吸附特性等进行了室内实验和数值模拟等研究,为确认该场地的膨润土可以作为深地质处置库的缓冲回填材料提供了可靠的科学依据[3-4]。

2.1 物理性质研究进展

牛文杰等人模拟了非饱和条件下膨润土的渗透特性,结果表明膨润土的吸力分布与实验所得结果基本吻合,为处置库中膨润土的数值模拟研究奠定了基础[5]。刘泉声等研究了砂-膨润土混合物的膨胀力的影响因素,混合物的干密度、膨润土百分比以及初始含水率对混合物的膨胀性起决定性作用[6]。叶为民等对高压实膨润土的膨胀力特性进行了研究,高压实膨润土的膨胀性随时间的演化趋势为一条渐近线,但是膨胀力与时间却存在明显的线性关系;膨胀力演化曲线与含水量曲线有较明显的滞后特性;高压实膨润土的膨胀力也与干密度之间存在一定的指数关系,因此认为干密度是影响膨胀力的重要因数[7]。在混合型缓冲回填材料(膨润土与石英砂混合物)中,根据膨润土-石英砂的不同比例,膨润土的防渗阻隔能力、热传导性能、力学强度等性能能够达到最佳[8]。赖小玲等通过对比膨润土在不同含水率和干密度情况下膨胀力时效性,在样品干密度一定情况下初始含水率高或当含水率固定时干密度越大,静置时膨胀力的演化情况均随时间衰减越明显、时效性越强,同时结果也表明膨润土中蒙脱石水化是导致膨胀性衰减的主要内因[9]。刘龙波等人的实验结果表明膨润土渗透系数受孔隙度及含水率的影响十分明显,同时提出在工程中可以通过改变压力和含水率使得膨润土的渗透系数满足工程要求;在砂-膨润土混合物中,当砂的比例小于70%混合物的渗透系数与纯膨润土相当,在实际工程中可以用混合物替代膨润土以达到经济效益最佳[10]。张虎元等通过引入黏土岩有效干密度概念,探究干密度和含砂率共同作用下对渗透系数的影响,提出了不同压实条件下的膨润土-石英砂混合物渗透系数的预测关系式[11]。只要体积不变并且膨润土的饱和度在70%~90%之间,膨胀力才具有实际价值和物理意义[12]。轴向应力会对吸水量产生影响,并且轴向应力与吸水量是负相关关系,当给定一个轴向应力(大小、方向固定),实验样品会达到饱和,膨润土的本构关系式在考虑了吸水量变化的情况下更加贴近膨润土加砂混合物吸水膨胀的实际情况[13]。利用冰-土混合物制成的缓冲回填材料含水集中率高、可调节性好,此方法为膨润土缓冲回填提供了新的参考[14]。

2.2 化学性质研究进展

中国关于膨润土与处置罐的化学关系研究较少,膨润土在不同的溶液中浸泡膨胀性能差异较大,将样品由NaCl溶液换到蒸馏水中,膨胀变形量则小于直接在蒸馏水中浸泡的结果;将溶液由NaCl溶液换成蒸馏水样品膨胀,溶液顺序调换样品则压缩,Na+对膨润土的化学性质影响效应较复杂。在深地质处置库中,碱性孔隙水在缓冲回填材料中的长期渗流会影响工程屏障的封闭性能,强碱溶液会将膨润土中的蒙脱石溶解,使得其中部分双电层结构遭到破坏,导致膨润土的膨胀性能降低,并且这种溶蚀破坏与碱性溶液的浓度及膨润土的孔隙结构关系不大。缓冲材料应具备多种优良特性,如为了缓冲应力作用和保护处置罐的膨胀性能,但是在处置库的进场中,缓冲材料的作用主要是吸收高放废物的辐射放热。电子辐照−热顺序老化作用和γ-射线辐照−热顺序老化作用对不同膨润土的吸水膨胀性能影响都较小。在大气的作用下蒙脱石中的Na+、Ca2+、Mg2+发生离子交换作用溶解到孔隙水中,导致孔隙水的pH增大,引起长石、碳酸盐杂志矿物的溶解,但是在一定物理、化学条件下会发生沉淀反应,使得溶液中的离子重新组合生成沉淀物。

3 总结及展望

通过研究膨润土的物理、化学性质,可以清楚地认识到膨润土在不同物理化学条件下的性质演化结果。从土力学的角度分析影响膨胀性的各种因素,可以为膨润土作为缓冲回填材料提供可靠的科学依据。目前不论是物理性能还是化学性质的研究均处于实验室阶段,现场验证较少。中国对于处置库工程屏障膨润土的性质研究由于条件的限制,处于数值模拟研究阶段。今后对于膨润土实验室和数值模拟研究,应当结合实际工程项目或中国北山核废物处置库的深地质实验室。

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TL942

A

10.15913/j.cnki.kjycx.2019.13.001

2095-6835(2019)13-0001-02

陈经明(1994—),在读硕士研究生,研究方向为多孔介质中溶质运移。

国家自然基金资助项目“优先流作用下非饱和多孔介质中可移动胶体特征及对放射性核素迁移活化的影响研究”(编号:41761090);国家自然基金资助项目“大亚湾海域表层沉积物中放射性核素60Co、137Cs、90Sr的赋存形态及其富集机制研究”(编号:11465002);东华理工大学核资源与环境重点实验室开放基金项目“生物堆浸采铀数值模拟及关键参数识别研究”(编号:NRE1612);江西省教育厅基金项目“非饱和多孔介质中可移动胶体特征及对放射性核素迁移活化的影响研究”(编号:20171ACB20021)

〔编辑:严丽琴〕

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