利用苔藓植物监测分析贵州草海的重金属大气沉降特征

张转玲 林绍霞 谢双 李林 陈亮 何锦林 黄合田

摘 要： 贵州草海是典型的高原湿地生态系统，对调节区域气候、维持生态平衡起着重要的作用，研究大气沉降重金属通量及污染特征，对于草海湿地的稳定性与可持续发展具有深远意义。为分析贵州草海的重金属大气沉降特征，该研究利用苔藓植物对重金属的敏感性与耐受性作为生物监测指示植物，运用苔袋法（MossBag）监测贵州草海高原湿地系统湖泊大气沉降重金属污染状况，测定其中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As、Hg七种重金属，用ICP-MS以及原子荧光检测了这七种元素含量，计算沉降通量，并利用主成分分析及相关性分析解析污染特征与来源，用地积累污染指数法对其数据进行评价分析。结果表明：草海各元素大氣沉降通量存在明显的差异，Cu和Zn元素沉降通量远高于其他元素，达到21.43 μg·m-2·d-1和102.82 μg·m-2·d-1，占总沉降比重大。相关系分析表明，Cu与Zn、As与Cr、Cd与Pb表现出正相关关系，表明它们有相同来源，其他元素之间的相关性表现不显著。运用地累积指数法判断，七种重金属均属于严重污染，其中Cd尤为严重。根据重金属污染特征及来源分析，草海大气沉降重金属污染主要受到多种因素共同作用，包括产业结构和生产生活方式，甚至是已经关闭的土法炼锌遗留的影响。

关键词： 草海， 湿地， 重金属， 沉降通量， 污染特征， 苔袋（MossBag）

中图分类号： Q948

文献标识码： A

文章编号： 1000-3142（2020）11-1540-11

Abstract： As a critical part of wetland system in Guizhou plateau， Caohai Lake plays important roles in maintaining ecological balance， healthy and harmonious species diversity and the regional climate regulation. In order to stabilize the wetland and sustainable development resource， it is critically important to study the characteristics of heavy metals pollution in atmospheric deposition flux and pollution characteristics. By the susceptibility and tolerance of bryophytes to heavy metals， MossBag method was used to monitor the heavy metal pollution around the lake for seven heavy metals（Cu， Pb， Zn， Cd， Cr， As and Hg）analyses， and the contents of seven heavy metals were detected by ICP-MS and atomic fluorescence. The sediment flux was calculated. The principal component analysis and correlation analysis are applied to study their characteristics and origins of such pollutants， while the ecological risks of these seven heavy metals were evaluated using geoaccumulation index method. The results were as follows： The heavy metals in atmospheric deposition fluxes of Caohai Lake were significantly different， among which Cu and Zn deposition fluxes much higher than Pb，Cd，Cr，As and Hg， reaching 21.43 μg·m-2·d-1 and 102.82 μg·m-2·d-1， accounting for a large percentage of total deposition flux. The correlation analysis showed that there was a positive correlation between As and Cr， Zn and Cu， Cd and Pb indicating that they were from similar or same sources. However，there was no significant correlation between other metals. Applying the geoaccumulation index method， the following conclusions were reached： All seven heavy metals were seriously polluted， of which Cd was at the extremely high pollution level. According to the characteristics and sources of heavy metal pollution around Caohai Lake， heavy metal pollutions were considered mainly caused by many factors， including industrial structure and production and life style， and even the leftover of primitive zinc smelting industry in the vicinity.

Key words： Caohai Lake， wetland， heavy metals， deposition flux， pollution characteristics， MossBag

大气污染是全球备受关注的环境问题，重金属是大气中典型的污染物，大气重金属污染已成为威胁人类健康的重要环境问题之一。人为活动释放到大气中的重金属不仅对污染源区的生态环境与人类健康造成了极大的影响，而且可通过大气输移与持续沉降，对偏远地区土壤与水体等环境带来一定的负面影响（Lee et al.，2005;Dietz et al.，2009）。当污染物进入到环境后，不容易降解，长期停留在环境中，人体通过颗粒物的形式将重金属吸入体内，同样也不会发生降解，一旦蓄积量达到一定值，就会对身体产生毒害（汤洁等，2012）。目前，大气重金属沉降研究区域主要集中在河流、海洋及城市，Pekey et al.（1995）对 Black Sea 大气沉降研究，以及战雯静等（2012）对长江口大气干沉降的研究表明，大气沉降对重金属向水体的运输有着极其显著的作用，因此大气沉降是环境中重金属源头之一，这对于了解环境空气中重金属的浓度和特征分布具有重大的意义。苔藓植物由于其独特的形态结构和生理特征，长期以来被广泛用于监测重金属污染（Mendil et al， 2009;Uyar et al， 2009;Rivera et al， 2011），尤其以苔藓为监测物来研究重金属大气干湿沉降、污染物来源、迁移和时空分布等（Fernández et al.，2001;Barandovski et al.，2007;Cao et al.，2008;Dragovi et al.，2008;葛彥双等，2013;Norouzi et al.，2016）。大气干沉降研究表明，大气沉降对重金属元素向河流输送起着重要作用。苔藓植物具有很强的阳离子交换性，能从周围环境中有效地吸收金属离子，对重金属有很强的吸附与保留能力（Büscher et al.，1990）;同时，它又为多年生植物，可以作为针对某一地区或某一污染源大气污染的长期生物监测累积物质，增加了监测结果的稳定性和可靠性（Carballeira et al.，2006）。Rǜhling et al.（1969）研究表明苔藓植物体内的重金属主要来源于大气沉降，包括降水以及空气中的尘埃物。近年来的一些实验研究更证实了这一点（Stobart et al.，1985;Rǜhling，2000）。目前，对贵州草海湿地的研究主要集中在浮游生物、底栖动物等生物多样性、有机质等营养元素，还有部分对于表层沉积物重金属的研究，且研究结果普遍认为是由人为活动以及矿产燃煤引起的（张转玲等，2018），但忽略了大气沉降可能成为重金属传输的通道。从区域性来讲，贵州草海属于低纬度高海拔地区，位于喀斯特盆地，土壤污染容量小，迁移灵活，波及范围广，治理困难，危害性大，导致它成为一个不可复制的天然研究基地;同时，它物种丰富，在国内外生物多样性上具有重要地位。从思路上，对草海湿地生态系统的大气沉降目前尚未见有研究。因此，本研究利用苔袋法（MossBag）这种被动的采样技术来研究草海湿地湖泊生态系统大气沉降重金属（Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、As、Hg）。一是由于苔袋法具有暴露时间容易控制;二是可以反映出污染物沉积的相对速率，污染程度;三是背景浓度明确，不受根吸收干扰;四是简便经济，测定选点灵活，适用于全年监测等优点（安丽等，2006;Cesa et al.，2006）。由于缺少相对应的环境指标，目前大气沉降重金属的污染评价主要是借鉴沉积物重金属污染评价方法（胡恭任等，2011），地累积指数法除了考虑到人为污染因素、环境地球化学背景值以外，还考虑到由于自然成岩作用可能引起背景值变动的因素，弥补了其他评价方法的不足（贾振邦等，2000）。本文采用地累积指数法对草海湿地湖泊进行大气沉降重金属污染评价，以期为该地区生态系统环境质量的评估、调控和环境管理提供基础参考依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

草海国家级自然保护区位于贵州省威宁县城西南侧，是世界著名喀斯特地区最大的天然高原淡水湖泊，其平均海拔约2 171.7 m，年均降雨量约950.9 mm，年均日照时数约1 805.4 h，年均气温约10.5 ℃，水源补给主要来自大气降水，是一个完整、典型的高原湿地生态系统，也是我国特有高原鹤类，“国家一级保护动物”——黑颈鹤及其他珍惜禽类的重要越冬栖息地，有“高原明珠，鸟类王国”之称，是实施生物多样性保护行动计划的重要区域（张转玲等，2018）。在调节区域气候、维持区域生态系统平衡以及科学研究方面具有重要意义，因此引起了研究者广泛关注，成为我国亚热带地区湿地生态系统的研究基地（张永泽和王垣，2001;李宁云等，2007）。草海位于喀斯特地貌强烈发育的山区，历史上经多次变迁，受人为因素影响较为严重，生态环境极为脆弱。近几年，草海湖泊沉积物、周围土壤及水体都有不同程度的重金属污染风险，威胁着草海湿地生态系统的自然性和稳定性，因此草海周边环境状况一直受到广泛关注。

1.2 材料

本文选取采自贵州省贵阳市乌当区盘龙山（106°51′40.063″ E、26°45′17.520″ N）的灰藓（Hypnum plumaefoeme）作为监测材料，远离城市和污染源，环境质量好。采集大于6 cm以上的植株，除去杂物与死去的茎叶，先用自来水清洗泥土与浮尘颗粒，再用1%的稀硝酸浸泡24 h，用去离子水清洗3次，烘干。用尼龙袋（网眼2.0 × 2.0 mm）做成规格为15.5 cm × 6.5 cm的口袋。将（3.0±0.1）g干苔藓装进袋内，顶端缝合即成苔袋，这样可提供100 cm2的苔袋表面积。制作苔袋的每一阶段操作，应戴乳胶手套避免污染，将装好的苔袋置于密封袋内备用。

1.3 样品采集

为了尽量准确地监测并收集大气沉降以估算分析其入湖情况，选取采样点时着重考虑如下原则：避开点线源的局部污染，如烟囱和交通要道等;置于村民屋顶，避免受地面扬尘污染以及一些不可控的人为污染;利用实发采集，避免反复扬起;采样点周围无遮挡。在草海生态站工作部门的指导下，苔藓监测点总共设置8个，即S1号-羊关山，S2号-江家湾码头，S3号-新城区，S4号-老城区，S5号-大马城村，S6号-刘家巷，S7号-东山，S8号-浮叶林。S1位于整个草海的出水口，S2位于江家湾码头，靠近观景台，常年人流量大，且附近商户较多，S3车流量大以及小企业的快速发展，S4处于老城区，人口密集，S5位于正东方向，S7属于林区， S8与S6均属于小户村民聚集地，这8个区域大致涵盖草海的各个方位，详情见图1。

分别把苔袋悬挂至各个监测点。每个点悬挂8个苔袋，4个苔袋用漏斗遮盖，接受干沉降的累积，4个完全暴露于大气中，接受总沉降的累积，并保证距离地面有一定高度。监测时间为2017年11月至2018年11月，期间气候正常，分析其重金属含量，收回苔袋损失的重量不超过15%。

1.4 样品分析

将经过暴露的苔袋加以标签保存在干净密封的密封袋内直至分析时取出。分析样品时，称取0.3 g，加入HNO3∶H2O2体积比为5∶2，在聚四氟乙烯消解罐密封消解3 h，温度140 ℃。在样品消解的过程中，加入参比样品及空白样（不加样品但加入相同剂量的HNO3和H2O2，其他处理方法跟盛装样品的消解方法完全一致），以避免在樣品的前处理消解及分析过程引入重金属。将完全消解的样品溶液定容至25 mL用于上机分析。其中，MossBag中的背景值浓度是通过检测进行前处理而未经过暴露的样品平均值所得。样品中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd的测量使用ICP-MS（7800，美国安捷伦公司，日本）检测，使用标准为多元素溶液标准，Hg、As使用冷原子吸收分光光谱法（AFS-230 E，北京海光仪器有限公司，北京），平均分析误差为5%。所有样品分析均在贵州省分析测试研究院完成。

为了结果的准确性，分析过程中所用试剂均为分析纯，所用水均为去离子水，样品均设置有平行样，试验分析结果均为平均值，提高精确度和减小随机误差，其中仪器自动扣除空白，确保试验精确度。

1.5 沉降通量的计算

大气沉降通量表示的是单位面积单位时间沉降的重金属质量。其计算公式如下：

Fd=M×S-1×D-1。

式中： M为MossBags富集重金属元素量（μg）;S为元素沉降面积（m2）;Fd为沉降通量（μg·m-2·d-1）;D为采样天数（d）。

1.6 重金属的评价指标

采用地积累指数Igeo法来评价草海大气沉降MossBag中七种重金属的污染状况。以1990年贵州省土壤值为背景值（表1），可较为真实地反映出相对污染程度，以判别由人为活动引起的金属污染。地积累指数Igeo的计算公式如下：

式中： Ci表示i元素实测值;Bi是i元素的土壤背景值;k是考虑到造岩运动引起的背景值波动而引入的参数，k=1.5（胡恭任等，2011）。在目前的地质累积指数研究中，通常采用Muller 的分级标准，具体分级方法见表2。

1.7 数据分析

采用Microsoft Office Excel 2007 和SPSS 19.0 统计软件进行数据整理与分析，用Pearson 相关分析检验重金属元素之间的相关性和主成分分析探索重金属的来源，用Origin 8.5软件作图，使用地积累污染指数法对大气质量状况进行评价。

2 结果与分析

2.1 大气降尘中金属元素的沉降通量

通过计算，草海周边的大气沉降总量如表3所示。通过对样品分析，由表3可知，各元素沉降通量之间存在明显的差异，Cu和Zn元素沉降通量远高于其他元素，达到21.43和102.82 μg·m-2·d-1，占被测重金属沉降通量的14.68%～70.44%，其他元素的沉降通量较低。从图2可以看出，各个采样点的沉降通量存在一定的差异性，以江家湾码头（S2）表现最为突出，其次是大马城（S5）、新城区（S3）、浮叶林（S8）、老城区（S4）、东山（S7）、羊关山（S1）、刘家巷（S6）。经过对比分析得出，在取暖期的整个沉降过程中Zn元素占比最大，尤其是在干沉降中老城区（S4）与江家湾码头（S2）表现最为突出，这两个监测点人流量、车流量较大，因为产业结构，取暖期主要以燃煤为主，Zn主要是来源于冶金矿产、燃煤，但威宁并没有相关产业，可能是由于赫章地区遗留土法炼锌、远距离的大气运输及燃煤综合作用所致;老城区（S4）还是Pb元素沉降量最大监测点，新城区（S3）与其相差无几，新城区（S3）正处于发展中，车流量、小企业不断增长使得Pb元素含量高于其他各点，其他元素各个监测点之间并无明显差异。在总沉降上，羊关山（S1），老城区（S4），东山（S7）3个监测点沉降量相当，而刘家巷（S6）监测点相对其他是最小，这与它处于上风口有关、不易沉积存在一定关系。在非取暖期，以Zn、Cu元素沉降通量最大，新城区（S3）与江家湾码头（S2）表现突出。综合对比，在时间上基本呈现冬春季高于夏秋季，取暖期对整个沉降过程影响较非取暖期大的特点。但是，通过对干湿沉降的对比发现，在整个沉降过程中是以湿沉降占主导因素，因草海特殊的地理位置，位于吹向青藏高原的东南季风途中，易成为重金属的汇聚池，西面是青藏高原，形成了特殊的地形学屏障，对夏季来自东南季风的热气团有冷凝作用，同时冬季的西伯利亚风冷空气因西侧山脉的阻挡而不能引起降水，致使其干湿季分明， 这对于低纬度高海拔的威宁草海在“高山冷凝”效应以及降雨的作用下对重金属的沉降有一定的影响。

2.2 大气沉降重金属的来源分析

利用Pearson 相关性方法对草海周边干湿沉降样品中的七种重金属沉降通量进行相关性分析，分析结果见表4。利用主成分分析方法对重金属源向性进行了分析，结果见表5。由表5可知，第一主成分的方差贡献占总方差贡献的26.393%，高于其他因子，是控制草海周边大气沉降重金属来源及分布的最重要因子。通过表6可以得出，旋转前后载荷的变量相差不是特别大，表明F1因子主要控制Cu和Zn的分布。第二主成分是Cd和Cr，贡献率为22.665%。第三主成分是Pb和As，贡献率为20.77%。第四主成分是Hg，贡献率为16.364%。

2.3 大气沉降重金属污染评价

采用地积累指数Igeo法来评价草海大气沉降中七种重金属的污染状况，判别在此环境中人类活动造成的重金属污染，具体如图3所示。各元素Igeo值从大到小为Cd、Zn、Hg、Cu、Pb、As、Cr，将计算所得各元素Igeo值与Igeo值的污染程度分类表进行对比可以得出，As、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn 六种元素均处于严重污染级别，而Cd的指数高达10.67。

3 讨论

丛源等（2008）对北京平原区的大气沉降重金属Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn、As的大气年沉降量研究分别为0.24、11.86、14.20、0.024、22.00、54.49、2.90 mg·m-2·a-1。汤洁等（2012）对大庆市重金属元素Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn通量研究为0.17、17.85、17.52、0.03、15.71、78.81 mg·m-2·a-1。与其对比，本研究Cd、Hg的沉降通量分别为0.65、0.04 mg·m-2·a-1，这两种元素均比丛源与汤洁的研究高，但其他元素均低于他们的研究。从地质学以及地形学因素考虑，西南喀斯特地区是以贵州为中心的全球碳酸盐岩石裸露集中连片的最大区域，是长江和珠江流域的生态屏障区，又是我国的矿产资源大省，更是低温成矿的中心区，矿产资源丰富，直接表现为喀斯特地区Cd、Hg、Pb 的高背景值，这可能是引起Cd、Hg两种元素高于其他研究的原因之一。臧飞等（2016）对兰州市的降尘中重金属污染研究表明，夏季沙尘暴对重金属污染的贡献是低于冬季采暖期与燃煤活动的，因此非采暖期中重金属污染的贡献率是低于采暖期的。与于洪等（2015）对乌鲁木齐降尘重金属的污染物研究结果大同小异。同时，不同监测点之间存在着较大差异，受到气候气流、污染排放源、长途运输等因素的影响。

利用Pearson 相关性方法，用显著系数表示，越是接近1，表明相关性显著或者极显著，说明重金属之间存在同源性或者复合型污染引起的（Luo et al.，2011;Bastami et al.，2014;张转玲等，2018）。其中， Cu与Zn之间表现出极显著的正相关关系，As与Cr表现出显著的正相关关系，Cd与Pb表现出正相关关系，表明这3组元素之间有相同来源。其他元素之间的相关性不显著，说明重金属来源复杂，一定程度受人为干扰严重。一般认为，Pb来自燃煤飞灰、工业生产和汽车尾气，是汽车尾气排放的指标元素，是道路尘的特征性最强元素（Wong et al.，2003;于瑞莲等，2009）。随着无铅汽油的使用，汽车尾气对大气中Pb的影响有所减弱，然而经济的飞速发展，使得汽车保有量呈逐年递增的趋势，以及之前排放含Pb的累积，环境中Pb的来源主要来自于交通污染（梅凡民等，2011），而As、Hg是燃煤的指标元素（Taylor et al.，1982;He et al.，2002），整个威宁县城没有集中供暖，因此煤烟多数是缺乏处理无组织排放，加上地理位置特殊，致使大气扩散程度差，是导致Cd较高的原因。As与Cr表现出显著的正相关关系，Cd与Pb表现出正相关关系，表明大气沉降中的As、Cr、Cd、Pb与燃煤活动、道路交通有关。Cu与Zn之间表现出极显著的正相关系，Zn为冶金尘土特征性较强元素（汤奇峰等，2007）。然而，威宁县城没有相关企业，可能是已经被关闭的土法炼锌遗留的问题，或者是大气远距离传输引起的，Cu主要来自于汽车轮胎磨损及杀菌剂（tvos et al.，2003;Huang et al.，2009），表明大气降尘中的Cu、Zn元素不仅与燃煤活动有关，而且还与工矿企业废气排放有关。此外，人口密集度、远源输送、垃圾焚烧和木材、秸秆燃烧等因素都对大气沉降重金属存在一定程度的影响（孙超等，2009;Deng et al.，2012）。综合发现，大气沉降中重金属的污染主要是由以下四个方面产生：汽车尾气直接排放以及由尾气引起的二次扬尘;含Pb燃料添加剂，与Zn和Cd的润滑添加剂;车轮和刹车系统的磨损;工矿企业废气排放。

利用主成分分析方法，对沉降物中的重金属进行了进一步的源向性讨论（Simeonova et al.，2003; Mohammad et al.，2016）。此方法在分析讨论污染源及综合因素对重金属的贡献等方面得到广泛应用（Loska et al.，2003;Chen et al.，2005;Zhang et al.，2009;李如忠等，2010;张转玲等，2018）。对草海湿地湖泊沉降物中重金属含量进行主成分分析，一般选取的特征值都是大于1，本研究有4个，累积方差贡献率达到86.192%，说明选取的4个主成分能反应草海七种重金属86.192%的信息。经过旋转之后4个主成分的特征值亦都是大于1，此时4個主成分的累积方差贡献率达到86.192%。

根据地累积指数法分析得出，存在一定程度重金属污染。污染主要归趋于人类的工业活动，即使是在远离工业区的环境中，也会由于洋流运动等引起的长距离运输迁移而出现重金属污染，这是造成污染的原因之一。加之，威宁县地理位置特殊，城市发展缓慢，产业结构落后，高新技术产业少之又少，是一个典型的自取暖燃煤为主的小城市，此外每年长达6个月的燃煤和汽车保有量的广泛增加，对于草海湿地的生态系统也有严重影响。

王明仕等（2014）的研究发现，大气沉降受各种因素的综合影响，如经济发展、工业布局、能源结构，更重要的是受到地域差异性以及气候条件等影响。

4 结论

草海大气沉降重金属表现出一定的区域差异，以江家湾码头污染最为严重，其次是威宁县新城区，重金属污染受多种因素影响，分布规律不明确。利用主成分分析和相关系分析表明，主要污染物为Zn和Cu，且具有同源性，与已经关闭的土法炼锌有一定关系，还与燃煤以及产业结构有关系。本研究对草海大气沉降重金属的污染特征以及来源进行了解析，为草海大气重金属污染提供了理论依据。由于草海特殊的地理位置，对于草海重金属污染治理是一个长期的拉锯战，因此建议进一步优化能源消耗结构、生产生活方式，提高清洁能源的使用，适当地控制煤燃量，提高人民防污意识，加强政策管治。在评价过程中，因为检测方法及评价标准没有相对的标准，所以对于不同研究结果的分析对比是没有优势可言的;此外，还因检测设备和方法的差异性，导致检测结果存在较大的区别，所以不利于对整个研究结果的综合整理和评价。

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（责任编辑 蒋巧媛）