福建省2005—2017年大气边界层SO2的时空变化特征

肖钟湧, 谢先全, 施益强, 赵伯维, 彭桐歆, 王一琳, 陈国强

集美大学理学院, 福建 厦门 361021

SO2是大气中分布最广、严重影响人类健康和生态环境的污染气体之一，主要集中在距地面2 km以内的大气边界层(planet boundary layer，PBL)[1-2]. 大气中SO2主要来源有人为源和自然源，其中，硫矿物燃料的燃烧是最重要的人为源，其产生的SO2约占总排放量的80%[3]，自然源主要是火山喷发排放的SO2[4-6]，另外，由自然界排出的H2S氧化成SO2是另一个自然源. 高浓度的SO2会导致空气质量恶化，并且通过气粒转化过程形成气溶胶，粒径较小的硫酸盐气溶胶能造成呼吸系统的疾病，损害人们身体健康，也会降低大气能见度[7-9]. 大气中的SO2容易被O2氧化生成SO3，进而生成硫酸或硫酸盐，使大气酸化或者形成酸雨降到地表，对地球生态环境造成巨大破坏[10-11]. 目前，大气酸化、酸雨和大气中臭氧引起的全球化学系统的变化、生态环境的不均衡性以及温室气体引起的气候变化已经成为主要环境问题.

卫星遥感技术具有覆盖面广、周期观测能力强和空间连续等优势. 卫星遥感技术获取的数据可以估算大气SO2柱含量，并用于研究全球范围及区域的长时间SO2污染的时空特征. 卫星遥感技术在定量化评估全球和区域SO2污染的时空变化等重大科学问题上发挥了非常重要的作用[12-18]. Krotkov等[1]利用2005年4月中国东北地区的地基航空测量值对OMI(ozone monitoring instrument，臭氧观测仪)的SO2数据进行了首次验证；XU等[19]利用SCIAMACHY卫星数据分析了我国全境及SO2高值区的对流层SO2变化特征，并进一步分析了2008年北京奥运会及2010年上海世博会前后SO2的变化情况；ZHANG等[15]利用SCIAMACHY卫星数据分析了我国全境及SO2高值区的对流层SO2变化特征；闫欢欢等[17]利用OMI传感器观测数据，分析了2004—2014年全球和我国区域NO2和SO2的空间分布特征、长时间序列变化和季节性变化特征. 卫星EOS-Aura搭载的高分辨率OMI传感器对大气SO2浓度的探测灵敏度比较高，能够实现每天对短生命周期的SO2浓度的全球观测[20]，能探测出少量的SO2的排放[21-23].

自20世纪90年代以来，人为活动向大气中排放了大量污染气体(如SO2、NO2)，致使对流层SO2浓度一直处于较高水平. 卫星遥感数据已经成为研究区域性大气SO2污染，以及SO2与其他污染物、自然、经济和社会等因素关系的重要手段. 该研究利用Aura卫星上搭载的OMI传感器反演的SO2柱含量产品研究福建省PBL SO2柱含量的时空间分布特征，并分析其主要影响因素，以期为福建省空气质量评估提供参考.

1 材料与方法

1.1 数据来源

该研究利用的PBL SO2柱含量数据来源于装载在NASA地球观测系统Aura卫星上的OMI. 该卫星于2004年7月15日发射，是一颗太阳同步轨道的近极轨卫星，轨道高度约705 km，过境时间一般在当地地方时13:40—13:50. OMI传感器通过观测地球大气和表面的后向散射辐射来获取信息. 传感器波长范围为270～500 nm，波谱分辨率为0.5 nm，星下点空间分辨率达13 km×24 km，边缘分辨率为40 km×160 km，传感器视场角为114°，扫描宽度为2 600 km，覆盖全球仅需1 d[24]. OMI主要监测大气中的臭氧柱含量和气溶胶、云、表面紫外辐射和痕量气体，如SO2、NO2、BrO、HCHO和OCIO等.

该研究利用的数据产品为OMI L2产品的PBL SO2柱含量. 该数据资料的产品名为OMSO2，数据单位为DU(Dobson units). OMI反演的PBL SO2柱含量数据是由波段残差(band residual difference，BRD)算法估算得出，该算法利用UVB通道的“3对波段”的测量值与计算值的残差得到SO2柱含量. 该算法对近地面SO2浓度有很高的探测能力，能够很好地反映近地面SO2的污染情况[25-26].

Krotkov等[1]研究发现，OMI的PBL SO2柱含量数据产品精度可用于区域污染的研究. 数据产品在瞬时视场的柱含量噪声标准差约为1.5 DU，然而通过时间和空间上的平均处理后，噪声标准差降至0.3 DU以下. 因此，为降低数据的不确定性，在时间变化上通过计算区域平均值来分析福建省SO2柱含量的时间变化特征. 空间上，对多年的数据求平均值，分析福建省空间分布特征. 该研究采用的数据资料时间跨度是2005年1月—2017年12月，存储格式为HDF-EOS5数据格式，空间分辨率为13 km×24 km. 首先，利用MATLAB读取HDF-EOS5数据，输出矢量点数据(shapefile)，然后对生成的点数据进行月尺度的合成，并利用最近邻法对点数据进行插值，生成GeoTIFF栅格数据格式，最后利用栅格数据进行统计分析和制图.

地面观测的ρ(SO2)为中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台数据，包含9个市共38个站点，其中，厦门市、福州市和泉州市的数据为2013年12月—2017年12月，其余6个城市的数据为2014年12月—2017年12月. 将地面观测的ρ(SO2)数据处理为月平均值，方便与卫星遥感数据在时间上相匹配.

数据的时间波动和空间异质性情况用变异系数来表征. 变异系数(CV)为标准差(σ)与平均数(μ)的比值，计算公式：

CV=σμ

1.2 研究区概况

福建省(23°33′N～28°20′N、115°50′E～120°40′E)位于我国东南沿海，现辖福州市、厦门市、莆田市、泉州市、漳州市、龙岩市、三明市、南平市和宁德市等9个城市和平潭综合试验区(平潭县)(见图1). 全省陆域面积约12.4×104km，海域面积约13.6×104km. 根据第六次全国人口普查数据，福建省常住人口约 3 689×104人.

福建省的地貌特点为山地丘陵地带，全省森林覆盖率达65.95%. 受季风环流和地形的影响，形成暖热湿润的亚热带海洋性季风气候，雨量充沛、光照充足，年均气温为17～21 ℃，平均降雨量为 1 400～2 000 mm. 近年来，福建省雾霾现象出现的频率呈上升趋势. 亚热带季风气候影响下，福建省风速、风向、降水等气候因素随季节变化而发生改变，各季度空气质量状况不稳定. 冬季福建省大部盛行偏北风，夏季盛行偏南风. 4—5月是冬季风明显趋于衰退而夏季风日益增强的过渡时期，该时期盛行风向不及冬季稳定集中；9—10月是夏季风向冬季风的过渡时期，季节风向较为分散.

福建省9个城市平均达标天数比例为96.2%，ρ(PM2.5)年均值为27 μgm3，比全国平均水平低37.2%. 按空气质量综合指数开始排序，9个城市依次为南平市、龙岩市、宁德市、莆田市、厦门市、福州市、三明市、泉州市和漳州市. 其中，厦门市、福州市空气质量综合指数分列全国74个重点城市的第4位和第5位.

图1 研究区及各城市所在地理位置Fig.1 Research region and the geographic location of the cities

2 结果与讨论

2.1 遥感数据和地面观测数据的关系

图2 遥感估算的PBL SO2柱含量和地面观测的ρ(SO2)的回归分析Fig.2 The linear regression of satellite retrieved PBL SO2 and ground-based observion ρ(SO2)

遥感估算的PBL SO2柱含量和地面观测ρ(SO2)的线性回归分析结果如图2所示. 此次分析的数据为2014年12月—2018年5月福建省的38个站点数据，在时间上，考虑到遥感数据观测估算的结果数据缺失，通过月合成产生空间上的数据；在空间上，通过遥感数据统计整个研究区的平均值，根据地面观测数据统计整个研究区所有站点的平均值，共54组有效数据. PBL SO2柱含量和地面观测ρ(SO2)的回归方程为y=0.013 7x+0.297 7，R为 0.635 1，Cronbachα信度系数为0.777，信度分析结果在可接受范围内. 回归分析结果表明，地面观测ρ(SO2)和遥感估算的PBL SO2柱含量存在正相关关系且相关性较高.

回归分析结果也反映出数据存在一定的不确定性，究其原因：①时间和空间上的统计方法引起一部分误差；②本身算法引起的误差. 但是，上述分析结果可认为遥感估算的结果具有一定的可靠性，可作为进行区域SO2污染特征的研究.

2.2 长时间时序分析

2005—2017年福建省区域PBL SO2柱含量月均值和年均值的变化特征如图3、4所示. 由图3、4可见，从长时间尺度上看，PBL SO2柱含量的变化趋势分为2个阶段：①2005—2011年呈逐渐上升趋势. 2005年和2011年福建省区域年平均PBL SO2柱含量分别为0.441和0.468 DU，2011年比2005年增加了0.027 DU，增长率约为6.12%；②在2011年出现极值后，2011—2017年PBL SO2柱含量呈下降的趋势，2011和2017年福建省年平均PBL SO2柱含量分别为0.468和0.450 DU，2017比2011年减少了0.018 DU，下降率约为3.89%，说明福建省硫排放量出现较明显的下降. 同时，从侧面反映出福建省经济发展开始减速或者产业结构发生变化. 2005—2017年福建省第一产业比重持续下降. 2005—2010年第二产业和第三产业比重呈上升趋势，从2010年后，福建省第二产业的比重变化较小，直至2014年后才明显下降，以服务业为主的第三产业比重出现明显上升[27]. 此外，2011—2017年PBL SO2柱含量的下降也可反映出我国实行的燃煤脱硫控制措施的有效性，国家制定的减排目标和排放标准等政策卓有成效，对SO2减排的成效非常明显.

由图3、4可见：PBL SO2柱含量呈明显的周期性变化特征，波动周期约为1 a. PL SO2柱含量波动幅度变小，即高值的冬季数值显著变小，而低值的夏季数值变大(不显著)，季节性差异变小. PBL SO2柱含量的季节变化特征(见图5)显示，冬季PBL SO2柱含量较高、夏季较低.

图3 福建省2005—2017年区域月平均PBL SO2柱含量的变化特征Fig.3 Variation characteristics of regional monthly mean PBL SO2 over Fujian Province from 2005 to 2017

图4 福建省2005—2017年区域年平均PBL SO2柱含量的变化特征Fig.4 Variation characteristics of regional yearly mean PBL SO2 over Fujian Province from 2005 to 2017

图5 福建省2005—2017年多年月平均PBL SO2柱含量、标准差和时间变异系数的变化特征Fig.5 Variation characteristics of multi-year monthly mean PBL SO2 with standard deviation and temporal coefficient of variation over Fujian Province from 2005 to 2017

2.3 福建省SO2柱含量的月变化特征

受气象条件、化学过程和人为排放的季节性影响，大气中SO2呈明显的季节性变化特征. 福建省区域PBL SO2柱含量的多年月变化特征如图5所示. 由图5可见，福建省多年月平均PBL SO2柱含量变化明显，呈“V”字形，最小值和最大值分别出现在6月和12月，多年平均值分别约为0.383和0.555 DU. 12月PBL SO2柱含量较高的主要原因可能与秋冬季工业排放和煤炭等燃料消耗增加，SO2的排放也随之增大有关；而且冬季气象条件(如光照、温度、风速和风向的变化)不利于SO2的化学转化，气粒转换(SO2易被氧化，转化为硫酸盐颗粒)的转换率也受到低温低湿抑制等[28-30]，使得SO2污染物长时间留存在大气中. 然而，6月PBL SO2柱含量低的原因除了人为排放减少外，夏季的气候特征也是造成PBL SO2柱含量较低的主要原因. 福建省雨季从4月开始，在6—9月，由于雨水增多，大气湿度和温度保持在较高水平，气粒转化率较高，更多的SO2转化成硫酸盐气溶胶，并通过降雨和沉降作用降落在地面，使得SO2污染物在大气中存留时间相对较短，很大程度地减少了近地面SO2浓度[3]. 人为活动和各种自然因素等多种原因的共同作用形成了PBL SO2柱含量的年内变化特征.

2005—2017年福建省多年月平均PBL SO2柱含量的空间分布特征如图6所示. 由图5、6可见：4月和10月PBL SO2柱含量的波动较大，变异系数分别约为0.114和0.097，原因可能是受气象条件的影响，4月和10月分别处于冬春两季和夏秋两季的转换期，气象条件(如风速和风向)变化较大；6月PBL SO2柱含量不仅在时间上的波动最小，PBL SO2柱含量在空间分布的差异上也是最小，空间上的变异系数为0.06，主要原因可能是由于化石燃烧等人为活动排放的SO2较少[31]且比较稳定，降水的冲刷和较为稳定的盛行偏南风共同的作用所致. 由图6可见，11月、12月、1月整个区域的PBL SO2柱含量大于其他月份，特别是12月，整个区域的PBL SO2柱含量保持在较高水平.

2.4 福建省PBL SO2柱含量的时空分布特征

2.4.1PBL SO2柱含量的空间分布特征

由于不同区域经济发展水平和人为活动特点不一致，其SO2排放特征也不尽相同. 福建省SO2柱含量在空间分布上呈现明显的空间分异特征，在地域分布上与经济发展和人口密度有较好的一致性，这反映了SO2柱含量与人为活动密切相关. 2005—2017年多年平均PBL 柱含量及其变异系数的空间分布特征如图7所示，其中，变异系数是利用相同空间位置上不同时间(年平均值)的数据进行计算的结果.

从图7可以看出，福建省SO2柱含量的高值区主要出现在沿海的福州市，厦门市、漳州市东部和泉州市西部，三明市和南平市部分地区. 这3个区域的多年平均PBL SO2柱含量分别约为0.505、0.495和0.485 DU，SO2柱含量最大值可达0.530 DU；同样，SO2柱含量低值区也有3个主要分布区域：莆田市、泉州市和福州市三市交界的地方，SO2柱含量约为0.410 DU；漳州市西部低值区SO2柱含量为0.408 DU，最低为0.400 DU；龙岩市东部和三明市西部低值区，SO2柱含量约为0.415 DU. 从城市尺度上来看，SO2柱含量最大值出现在厦门市，多年平均PBL SO2柱含量为(0.486±0.015)DU，其次是福州市，多年平均PBL SO2柱含量为(0.465±0.026)DU；最低值出现在漳州市，多年平均PBL SO2柱含量为(0.429±0.020)DU.

在福建省沿海地区，从厦门市向北到福州市有延伸到一起的趋势，这些地区均人口密集、工农业较发达、人类活动剧烈，由于城市化和经济的快速发展，导致人为SO2排放较高，特别是来自工业活动的矿物燃烧，在燃煤过程中同时释放SO2进入到大气中. 可能是这些地区SO2浓度偏高的主要原因. 高浓度SO2数值在一定程度上反映出当地的工业排放量，此外，SO2浓度与当地工业活动强度、气象条件和局地地形等因素密切相关.

图6 福建省2005—2017年多年月平均PBL SO2柱含量的空间分布特征Fig.6 Spatial distribution characteristics of multi-year monthly mean PBL SO2 over Fujian Province from 2005 to 2017

图7 福建省2005—2017年多年平均PBL SO2柱含量和时间变异系数的空间分布Fig.7 Spatial distribution of multi-year mean PBL SO2 and temporal coefficient of variation over Fujian Province from 2005 to 2017

从图7也可以看出，不同地区人为排放的SO2在时间上变化不一致，同时呈现明显的空间差异. 一年四季变化量较大的区域主要出现在SO2浓度较高的地区，变异系数约为0.10. 特别需要注意的是，厦门市PBL SO2柱含量平均值较高，且变异系数较低，说明厦门市SO2污染长时间保持在较高水平，时序上的变化说明其季节性波动较小.

2.4.2PBL SO2柱含量空间上的时间变化特征

由于不同区域经济的发展水平不同、人为活动特点不一致，SO2在不同空间上的变化趋势也呈明显差异. 时序分析结果显示，2011年是变化趋势的拐点. 因此，分为2个时间段来分析PBL SO2柱含量的变化，分别为2005—2011年和2011—2017年.

福建省2005—2011年PBL SO2柱含量变化量和变化率的空间分布特征如图8所示. 由图8可见，不同区域的变化趋势不一致，PBL SO2柱含量的变化范围为-0.13～0.18 DU，变化率为-25%～50%. PBL SO2柱含量增加的区域面积大于其减少的面积，故整个区域PBL SO2柱含量表现为增加的特征(见图4). 2005—2011年福建省PBL SO2柱含量出现增长的地区主要是在高值区，如龙岩市西部、厦门市北部以及三明市东部等区域，增加了约0.15 DU，增长率约为40%.

图8 福建省2005—2011年PBL SO2柱含量变化量和变化率的空间分布Fig.8 Spatial distribution of difference variation values of PBL SO2 and the variation percentage over Fujian Province from 2005 to 2011

图9 福建省2011—2017年PBL SO2柱含量变化量和变化率的空间分布Fig.9 Spatial distribution of difference variation values of PBL SO2 and the variation percentage over Fujian Province from 2011 to 2017

福建省2011—2017年PBL SO2柱含量变化量和变化率的空间分布特征如图9所示. 由图9可见，PBL SO2柱含量的变化范围为-0.13～0.15 DU，变化率为-29%～34%. PBL SO2柱含量减少区域的面积大于其增加的面积，因此，整个区域PBL SO2柱含量呈减少的特征(见图4). 2011—2017年福州市和厦门市PBL SO2柱含量减少最为明显，减少了约0.10 DU，下降率约为25%. 在有些区域，PBL SO2柱含量仍然出现较大增长，最大增加了约0.15 DU，增长率约为34%. 这反映了由于城市化和经济发展仍处在快速阶段，人为活动排放的SO2还在持续增长.

自2011年后，福建省PBL SO2柱含量逐渐开始下降，与饶清华等[31]利用地面观测数据研究的结果相一致，主要原因可能是SO2减排政策的实施. 环保部门针对燃煤发电厂等SO2排放源进行的一系列污染物减排控制，如火电厂燃煤机组烟气脱硫设施(FGD)的配置以及政策强制推进小火电机组的关停，使得进入到大气中的SO2得到抑制，SO2排放下降[32]. 在“十五”发展规划中，我国将SO2排放总量的控制纳入规划目标，燃煤机组烟气脱硫设施安装比例逐步提高，到2010年装机容量比例在80%以上，该时间结点正好与SO2柱含量在2011年出现极值相吻合. 截至2015年底，全国火电厂烟气脱硫机组容量占全国火电机组容量的82.80%，占全国煤电机组容量的92.80%[32]，福建省火电行业综合脱硫效率达82%[33]. 福建省PBL SO2柱含量出现下降反映了燃煤脱硫控制措施对SO2的减排作用较好[34].

3 结论

a) 2014年12月—2018年5月福建省地面观测的ρ(SO2)和遥感估算的PBL SO2柱含量存在正相关，相关性较高，回归分析结果反映出遥感估算的结果具有较高的可靠性，可以作为区域SO2污染的研究数据.

b) 从长时间尺度上，PBL SO2柱含量的变化趋势分为2个时间段：2005—2011年呈逐渐上升趋势，2005年和2011年福建省区域年均PBL SO2柱含量分别为0.441和0.468 DU，2011年比2005年增加了0.027 DU，增长率约为6.12%；在2011年出现极值后，2011—2017年PBL SO2柱含量呈现下降的趋势，2011年和2017年年均PBL SO2柱含量分别为0.468和0.450 DU，2017年比2011年减少了0.018 DU，下降率约为3.89%，该结果说明福建省硫排放量出现较明显的下降，同时从侧面反映出福建省经济发展开始减速或产业结构发生变化.

c) 福建省PBL SO2柱含量呈现明显的周期变化特征，其值冬季较高、夏季较低，呈“V”字形，最小值和最大值分别出现在6月和12月，多年平均值分别约为0.383和0.555 DU. 4月和10月PBL SO2柱含量的波动较大，变异系数分别约为0.114和0.097. 6月PBL SO2柱含量不仅在时间上的波动最小，其在空间分布的差异上也是最小.

d) 福建省SO2柱含量的高值区主要出现在沿海的福州市，厦门市、漳州市东部和泉州市西部，三明市和南平市部分地区. 这3个区域的多年平均PBL SO2柱含量分别约为0.505、0.495和0.485 DU，PBL SO2柱含量最大值可达0.530 DU. 同样低值区也有3个主要区域：莆田市、泉州市和福州市三市交界的地方，PBL SO2柱含量约为0.410 DU；漳州市西部低值区为0.408 DU；龙岩市东部和三明市西部低值区，PBL SO2柱含量约为0.415 DU. 从城市尺度上来看，最大值出现在厦门市，多年PBL SO2柱含量为(0.486±0.015)DU，次之是福州市，多年PBL SO2柱含量为(0.465±0.026)DU；最低值出现在漳州市，多年PBL SO2柱含量为(0.429±0.020)DU. 在福建省沿海地区，从厦门市向北到福州市有延伸到一起的趋势.

e) 福建省PBL SO2柱含量的变化趋势在空间分布上存在明显差异，不同时期、不同区域的变化趋势不一致. 2005—2011年福建省PBL SO2柱含量的变化范围为-0.13～0.18 DU，变化率为-25%～50%. PBL SO2柱含量增加的量和区域面积大于其减少量，使得整个区域PBL SO2柱含量表现为增加的特征. PBL SO2柱含量出现增长的地区主要是在高值区，如龙岩市西部、厦门市北部以及三明市东部等区域，PBL SO2柱含量增长了约为0.15 DU，增长率约为40%. 福建省2011—2017年PBL SO2柱含量的变化范围为-0.13～0.15 DU，变化率范围为-29%～34%. PBL SO2柱含量减少的区域面积大于其增加的区域面积，使得整个区域PBL SO2柱含量呈减少的特征. 2011—2017年福州市和厦门市PBL SO2柱含量减少最为明显，减少了约0.10 DU，下降率约为25%.

致谢：感谢集美大学陈坰烽老师对全文的英文修改与润色. 该研究的遥感数据来自美国戈达地球科学数据和信息服务中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center)，作者在此表示感谢！