水产养殖尾水电化学处理技术研究进展

殷小亚 贾磊 乔延龙

摘要：水产养殖业的快速发展，导致养殖尾水中氨氮、亚硝态氮、总氮、总磷、有机物等的含量超标，不仅影响养殖生物生长，其排入自然水体引发的水环境污染问题也日趋严重。简要归纳了主要的传统水产养殖尾水处理技术及其优缺点，重点论述了电化学技术的原理、特点及其在水产养殖尾水处理应用中的研究，包括电化学技术对无机氮磷、有机物的去除作用及电化学技术杀菌效果等方面的研究进展，以期为电化学技术在水产养殖尾水处理中的应用提供参考。

关键词：水产养殖尾水;电化学技术;氮磷污染物;有机物;消毒

中图分类号：X52   文献标志码： A  文章编号：1002-1302（2020）20-0001-07

水产品含有优质的动物蛋白，可以改善人类食物结构，随着人口持续增长和生活水平的不断提高，水产品逐渐成为人类高品质蛋白及人体必需营养的重要来源，水产品需求因此逐年增加。同时，受过度捕捞、环境污染等因素影响，自然渔业资源呈现衰退趋势，水产品捕捞量急剧下降。在国家政策支持和水产养殖技术发展的推动下，人工水产养殖规模和产量持续增加，在水产品总量中占比逐年提升，统计数据显示，2017年我国水产品总产量为6 901.25万t，其中养殖产量为5 142.39万t，占总产量的74.51%，水产养殖已经成为我国水产品的重要来源[1]。在人工水产养殖过程中，养殖密度一般都很高，大量投放饵料带来的饵料残留及养殖生物代谢废物、生物絮团等对养殖水体造成污染，易导致氮磷含量超标、有机物含量高、大量致病微生物繁殖等问题。这些问题会引起养殖水体污染，引发养殖生物疾病暴发、影响养殖生物的生长和产量[2]。此外，随着水产养殖业的快速发展，大量水产养殖尾水排放到自然水体，其中超标的污染物造成自然水体富营养化，引起水华、赤潮等水环境污染问题。

本文归纳整理了传统水产养殖尾水的主要处理技术类型及其优缺点。基于电化学技术的原理和特点，重点论述了电化学处理技术在水产养殖尾水处理应用中的研究，包括电化学技术对无机氮磷、有机物的去除作用以及电化学技术杀菌效果的研究进展，以期为水产养殖尾水再循环利用和达标排放提供科学的参考依据。

1 传统养殖尾水处理技术概况

根据处理水产养殖尾水中的污染物种类、处理技术原理和特点，将传统水产养殖尾水处理技术主要分成三大类，分别是物理技术、化学技术和生物技术。其中，物理技术主要是指利用物理方法去除悬浮物，降低水体中生化需氧量（BOD）和化学需氧量（COD）等的方法，主要包括吸附法、过滤法、沉淀法、泡沫分离技术等。通过物理技术主要可以去除悬浮物、浮游生物和部分COD、重金属离子等，操作运行相对简单，投入成本低，但对水体中氨氮、亚硝酸盐等污染物的去除效果不佳，设备冲洗再生利用时须要消耗大量清洁的水资源[3-7]。化学技术主要是指利用化学反应去除养殖水体中氨氮、亚硝酸盐、总有机碳等污染物的技术方法，主要包括絮凝技术、加氯处理技术、臭氧处理技术、紫外辐射技术等。通过化学技术可以去除氨氮、亚硝酸盐、溶胶体、有机物等污染物，很多药剂还可以对养殖水体进行杀菌处理。然而，一般化学技术须要投加试剂，成本较高，运行过程中容易产生二次污染[8-12]。生物技术是指利用生物来吸附、降解养殖尾水中无机物、有机物的技术方法，主要包括微生物制剂法、生物滤池法、膜生物反应器（MBR）、水生植物净化法、人工湿地净化法等。生物技术对养殖尾水中的悬浮物、氮磷、有机物等均具有较好的去除效果，二次污染少，是环境友好型的尾水处理技术，但一般须要占用较大的面积，且运行缓慢[13-19]。

2 电化学技术在养殖尾水处理中的应用进展

电化学技术是指在直流电作用下，在阴极和阳极上发生氧化还原反应，从而实现将电解质溶液中的污染物氧化、降解、析出或沉淀的一种技术。通过电化学技术可以去除COD、氨氮、亚硝酸盐、硝酸盐、磷酸盐、重金属离子、氰、酚等[20-21]。

电化学技术在纺织工业废水、制革废水、石油化工废水、造纸工业废水、垃圾渗滤液、食品加工、医药废水等高浓度污水治理中的应用比较广泛[22-23]。由于电化学技术可以有效降解水中污染物，生成CO2、H2O和其他小分子物质，灭活病原微生物，可实现养殖尾水达标排放或再循环利用，近年来其在水产养殖尾水处理中的应用受到广泛关注[24-27]。

目前，国内外关于电化学技术处理污染物的研究主要集中在电极材料的探索，电流密度、电压、pH值、污染物初始浓度、处理时间等因素，电极板间距、电解反应器的设计，以及电化学技术对不同污染物去除作用機制等方面[28-32]。

2.1 电化学技术去除污染物的基本原理

根据电化学技术对水体中污染物处理的反应原理，可以将电化学技术主要分为电氧化技术、电还原技术、电芬顿（Fenton）技术、电絮凝技术、电气浮技术等（表1）。

2.1.4 电絮凝技术 电絮凝技术是以金属电极（铁或铝）作阳极，在直流电作用下，金属电极被氧化为阳离子，在水中形成羟基络合物及氢氧化物絮凝剂，从而发挥絮凝吸附的作用。主要反应如下：

2.2 电化学技术对水产养殖尾水污染物的处理

2.2.1 电化学技术脱氮作用研究 养殖尾水中的含氮无机污染物主要包括氨氮、亚硝态氮、硝态氮等，其中，氨氮和亚硝态氮含量超标时，会对水产养殖生物造成毒害。研究结果表明，水产养殖个体承受范围是总氨氮含量<0.5 mg/L和亚硝态氮含量<0.5 mg/L[46]。电化学技术通过在阳极发生直接或间接的氧化反应，把氨氮转化为氮气，将亚硝态氮转化为硝态氮，在阴极发生还原反应，把硝态氮转化为氮气。国内外已有多名学者开展了关于电化学技术对养殖尾水含氮类污染物去除作用的研究（表2），宋协法等以钛镀钛、钌、铱等氧化物作为电极材料，采用32、20 cm2 2种面积的电极，设定初始试验条件电流密度为62.5 mA/cm2、极板间距为1 cm、氨氮初始浓度为2.7 mg/L，其研究结果显示氨氮去除率达90%以上，大、小电极反应时间分别需要40、60 s;亚硝酸盐去除率达90%以上，大、小电极分别需要40、80 s[47]。吴照学等探讨了在电解基础上加入低压紫外汞灯对氨氮的去除效果，结果表明电解和紫外的协同作用对氨氮的去除效果明显比单独电化学处理的效果好，电解与紫外协同作用系统对氨氮、亚硝酸盐、悬浮物等均有较高的去除率;并发现悬浮物对氨氮的去除有抑制作用，悬浮物浓度升高时，氨氮去除率降低[48]。郭迪等开展了电化学技术对模拟海水养殖废水、实际海水养殖废水中氨氮去除效果的对比试验，发现电流密度和海水盐度是氨氮电化学氧化效果的主要影响因素;并对不同电极材料进行了测试，在其所选定的试验电极材料中，发现Ti/TiO2-RuO2-IrO2材料更适合海水养殖废水的处理[49]。Sander等提出了一种易于操作的海水养殖水体自养反硝化生物电化学处理系统，以人工配制海水为研究对象，将含有硝酸盐的配制海水依次流经生物反硝化阴极（位于管状反应器的下部）和非生物阳极（位于管状反应器的上部，通过水的分裂产生电子和氧气）。试验结果表明，该体系的反硝化速率为（0.13±0.01） kg/（m·d）[50]。

如表3所示，李舒渊等开展了以铁板作阳极，钛网板作阴极的电絮凝技术除磷试验，发现在同一电流密度下，随电解时间延长电凝聚对磷的去除率增大，在适当的试验条件下，磷去除率可达95%[53]。容川等开展了电解技术对利用石墨作阴极、铁作阳极进行海水养殖废水的脱氮除磷试验，在电解 120 min 时，电解除磷率最高，总磷去除率达到92%，总磷的去除率随着电压的增大而增大，随着电极板间距和pH值的增大而减小[54]。田彩利等开展了电化学技术降解有机磷的试验，以金刚石作阳极，分别以金刚石、铂、石墨、不锈钢等作阴极，发现不同的阴极对有机磷均有较好的降解效果，其中以铂电极作阴极时对有机磷降解效果更好。当反应时间足够长时，均可以实现有机磷的完全降解[55]。

2.2.3 电化学技术对有机物去除作用研究 有机物是水产养殖水体中的一类重要污染物质，主要来源于残剩饵料和养殖动物的排泄物、体表黏液等。有机物在养殖水体中主要以悬浮颗粒的形式存在，溶解态有机物在养殖水体中含量较高时会导致水体的胶黏性与浑浊度增加，加速水体中溶解氧消耗和微生物分解从而转化为危害更大、更难于处理的无机污染物[56]。电化学技术对有机物的去除作用可以分为直接阳极氧化和间接阳极氧化。直接阳极氧化是把水体中的有机物转化为可以被生物利用的有机物，促进生物处理技术发挥作用;间接阳极氧化是指在反应系统中加入过氧化氢、芬顿试剂、氯气、次氯酸盐、氯化钠等氧化剂，有机物可与其发生电化学反应[42，57]，或者是与电化学反应过程中生产的具有强氧化性的中间产物发生反应，被降解为CO2等小分子物质[58-59]。如表4所示，Feng等研究了3种阳极材料应用于水产养殖廢水中有机物去除的效果，发现钛镀钌钛氧化物电极所产羟基自由基多于铂、钛电极[42]。杨菁等以金属铝板作为正负极，探索电凝聚、电气浮技术对水产养殖污水净化的试验，结果表明电凝聚气浮法对小颗粒悬浮物（粒度≤10 μm）和较大颗粒悬浮物（粒度>60 μm）的去除效果显著，在一定条件下，COD的去除率可达569%～65.0%[39]。钱佳旭研究了电化学技术对苯酚的去除作用，发现反应符合零级或一级动力学，电化学处理过程中电压稳定，反应能耗为 0.000 544 4 kW/（h·mg）[60]。田正顺等研究了掺硼金刚石膜电极电化学体系对有机物与大肠杆菌共存体系中有机物的降解效率，发现有机物与微生物存在吸附作用，这促进了电化学处理过程中有机物降解速率的加快;在pH值=10的条件下电解处理，有机物、大肠杆菌的去除效果最优[61]。

2.2.4 电化学技术消毒作用研究 水产养殖水体中残余饵料、动物代谢废物及生物絮团大量聚集，为水体中细菌的繁殖提供了载体环境，极易造成病原细菌快速繁殖，引起传染病暴发。水产养殖水体中的致病细菌主要包括大菱鲆弧菌、溶藻弧菌、爱德华氏菌、链球菌、荧光假单胞菌、希瓦氏菌、副溶

电化学技术通过外加电场的物理作用和电解产物的化学作用杀灭细菌。根据电化学技术杀灭细菌的方式，可以分为直接杀菌和间接杀菌。直接杀菌是在外加电场的作用下击穿细胞膜，导致细胞质外流，进而使细菌失活，间接杀菌则通过电解产生的羟基自由基和次氯酸等强氧化性物质进行杀菌[66-67]。电化学技术可以激发产生极高的氧化电位的羟基自由基，其氧化性超过高锰酸钾和重铬酸钾，对细菌细胞成分破坏性极强，杀菌效果非常明显[68]。在氯离子存在的水中，通过电化学反应可以产生次氯酸（HClO），HClO扩散到细菌表面后，易穿过细胞壁，能损害细胞膜，破坏蛋白质、核酸等物质，并影响多种酶系统，从而使细菌死亡[69]。

张鹏等在对海水养殖废水电化学技术处理的研究中发现，余氯对杀菌起到了主导作用[66]。彭强辉等研究发现，灭菌率随电流密度和水力停留时间的增大而增大，产氯量与灭菌效果间存在直接相关性;并发现电化学杀菌能耗非常低，停留时间在10 s以上时其杀菌率都达到97.3%以上，而单位耗电量均低于0.012 kW/（h·m3）[70]。Zhang等研究发现，电解催化臭氧处理工艺能够通过臭氧与原位电化学产物（H2O2）的反应，实现羟基自由基的高效制备，把大肠杆菌灭活率的数量级提高;电流和曝气流量是影响羟基产量和消毒效果的重要因素，H2O2浓度过高反而会抑制羟基的产生;臭氧和羟基在过滤式电解催化臭氧工艺（E-peroxone）体系灭菌过程中的贡献最大[71]。赵树理等通过试验，探究了电极板材料、极板间距、pH值、水温、NaCl浓度等对水中大肠杆菌的灭菌效果，并进一步研究了电化学法对抗生素抗性大肠杆菌的灭活率，结果表明，在相同条件下，电化学法对抗生素抗性大肠杆菌的灭菌率明显低于普通大肠杆菌[72]（表5）。

传统水产养殖水体的消毒处理主要包括投加抗生素、氯制剂、溴制剂、碘制剂、醛类等，以及使用臭氧、紫外灯等。传统消毒方法具有较好的消毒效果，同时也有一些局限性。抗生素在使用过程中出现的残留及超标问题使抗生素的应用越来越需谨慎。氯制剂、溴制剂等易与有机物降解物羧酸类反应生成有机致癌物三卤甲烷或卤代有机物。紫外辐射消毒受水体的透明度和色度影响较大，且设备需要经常更换。臭氧消毒已经应用于淡水养殖中，但在海水养殖中还处于试验阶段。臭氧易与海水中的溴离子和氯离子反应，生成臭氧化合物残留水中[8-12]。相对于传统的水产养殖水体消毒处理，电化学消毒一般不须要投加试剂，节省成本，同时消毒副产物较少，是比较清洁的消毒技术。

3 结论与展望

电化学技术被称为环境友好型技术。在处理污水过程中，电解产生强氧化性的羟基自由基、H2O2、活性氯等中间产物，能够直接将污水中的污染物降解为简单有机物或CO2、H2O等，避免或减少产生二次污染。电化学反应通过电极表面发生电子转移从而去除污染物，反应过程中唯一的“试剂”是电子，很多时候不须要添加任何试剂，产生的二次污染物较少。此外，电化学技术反应一般在常温常压下就能实现，设备比较简单，可操作性强，占用场地较小，可以单独处理又可以与其他污水处理技术结合使用。因此，电化学技术在工业废水、生活

由于养殖尾水中污染物成分复杂，电化学技术处理反应的机制、电极材料等存在差异，因此电化学技术在养殖尾水处理中大规模应用还较少，大部分处于实验室研究阶段。随着电化学技术的创新和发展，探究电化学技术反应机制、制备性价比高的电极材料和反应容器材料、配比高效电解溶液等成为未来的重要研究方向。

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