缺陷团簇在α-Zr内扩散的分子动力学模拟

周起印， 李忠宇

(哈尔滨工程大学 核科学与技术学院，黑龙江 哈尔滨 150001)

1 缺陷团簇扩散模拟方法

本文利用经典的分子动力学软件LAMMPS[6]进行α-Zr的模型建立和在应变条件下缺陷团簇迁移的模拟计算，利用OVITO[7]软件观察缺陷团簇的迁移现象，并计算出缺陷团簇的扩散系数继而拟合得到迁移能。对于α-Zr体系，本文采用嵌入原子势(embedded atom method, EAM)[8]描述体系中各个原子之间的相互作用力。

图1 热力学平衡状态下的α-Zr模型Fig.1 α-Zr model in thermodynamic equilibrium state

本文利用N.de Diego等[10]的方法在体系中间位置添加4个Zr间隙原子，建立典型的BS型自间隙锆原子以形成缺陷团簇，如图2所示，在微正则系综(NVE)条件下，模拟计算整个体系在4 ns时间内的微观结构变化情况，同时利用Voronoi cell[11]方法判断体系内的间隙原子并跟踪间隙缺陷质心的运动情况。

图2 α-Zr体系添加自间隙原子构建缺陷团簇Fig.2 Defect clusters constructed by adding self interstitial atoms in α-Zr system

图2(a)为平面示意图，图2(b)是体系达到稳定后间隙原子的排布情况，其中较深的原子代表处于完美晶体位置上的锆原子，较浅的原子代表间隙原子。在图2(a)中，较大的原子是间隙原子，其他较小的原子对应着图2(b)中较深的原子。

2 缺陷团簇扩散分子动力学研究结果

2.1 缺陷团簇的扩散现象

图3 300 K下无应变与沿晶向施加3%拉伸应变时缺陷团簇扩散运动的对比Fig.3 Comparison of diffusion motion of defect clusters under no strain and 3% tensile strain along direction at 300 K

图4 300 K温度下在无应变与沿各方向施加3%的应变条件下缺陷团簇的质心迁移径迹Fig.4 Centroid migration path of defect clusters at 300 K without strain and with 3% strain applied in three directions

2.2 缺陷团簇的扩散系数与迁移能

利用扩散系数与温度的相关性能够计算缺陷团簇的迁移能。其中，扩散系数的计算公式为：

(1)

扩散系数与迁移能和温度之间的函数关系为：

(2)

式中：Em是迁移能；kB是玻尔兹曼常数；T是温度；D0,N是扩散率预系数。可以看出温度越高，原子动能越大，扩散系数随之呈指数增加。在高温下发生的与扩散有关的过程，温度是最重要的影响因素[14]。

图5 300～600 K模拟温度下沿各方向施加0～3%应变条件下缺陷团簇的扩散系数Fig.5 Diffusion coefficient of defect clusters at 300～600 K simulation temperature with 0～3% strain applied in three directions

表1 迁移能与预扩散系数Table 1 Migration energy and pre diffusion coefficient

2.3 缺陷团簇的形成与形成能

按图2所示的方法向模型中添加自间隙锆原子后，使系统在NVT系综下保持添加原子前的温度充分弛豫并使模型达到能量稳定的过程中，每个原子都因为热运动发生相对位置的变化，模拟中后添加的锆原子与模型中原有的原子相互挤压，系统内部逐渐形成较稳定的缺陷团簇，在温度为300 K时，观察到形成的缺陷团簇如图6所示。

图6 建立4个BS型间隙原子后在300 K弛豫后系统达到热平衡后形成的缺陷团簇Fig.6 Defect clusters formed after the system reached thermal equilibrium after 300 K relaxation after 4 BS type interstitial atoms were established

Ef=-0.673x+9.345

(3)

图7 沿[0001]晶向0～3%拉伸应变情况下α-Zr中缺陷团簇的形成能Fig.7 Formation energy of defect clusters in α-Zr under 0～3% tensile strain along [0001] direction

2.4 缺陷沿各晶向的扩散系数

3 结论

3)缺陷团簇的形成能随着[0001]晶向的拉伸应变的增大而减小。当拉伸应变方向为另外2个晶向时本研究尚未得到较科学的缺陷形成能数值。

以上结论能够为Zr材料的辐照损伤实验研究及性能改性提供理论参考。此外关于α-Zr缺陷团簇的扩散机制研究，还需要在间隙原子的数量和应变方式等方面进行改进和补充。