增压直喷汽油机细小颗粒物排放特性研究

侯宇旭，葛蕴珊，王 欣，苏 盛，谭建伟，郝利君

(1.北京理工大学 机械与车辆学院，北京 100081;2.厦门环境保护机动车污染控制技术中心，厦门 361021)

0 概述

生态环境部发布的《中国移动源环境管理年报(2020)》数据显示，2019年中国汽车产销量分别达 2 572.1 万辆和2 576.9万辆，机动车保有量近3.5亿辆，全国66座城市汽车保有量超百万，其中北京、成都等11市超300万辆[1]。保有量的快速增长带来了巨大的环境压力，2019年中国机动车颗粒物排放量达7.4万吨。

机动车颗粒物排放对环境和人体健康均构成危害,颗粒物的环境危害主要源于其光学特性，粒子通过吸收与散射光，降低能见度，导致雾霾天气的发生。同粒径较大的大气颗粒物相比，机动车排放的颗粒物粒径小，在大气中的停留时间长且输送距离远。颗粒物的比表面积较大，有可能吸附更多有毒有害物质，细颗粒物穿透力更强，可深入人的呼吸系统甚至脑部组织[2-4]，危害健康。一般来说直径大于5.0 μm的颗粒物可被上呼吸道拦截，小于2.5 μm的颗粒物易发生成积反应，可附着于肺泡，严重危害人体健康，而汽油车排放的颗粒物粒径集中在 100 nm 以下[5]。

由于柴油车贡献了绝大部分的颗粒物质量和数量排放，此前研究对汽油车颗粒物数量排放的关注较少。随着柴油机颗粒捕集器的广泛应用及缸内直喷汽油车市场占有率不断增加，对汽油车颗粒物排放的控制意义凸显。受制于测量可靠性和重复性，现行法规仅要求对粒径23 nm以上的颗粒物数量进行测量。随着汽油机喷射压力的不断提高，生成更细小颗粒物的可能性增加，数量浓度也有增大的趋势。文献[6]中研究表明，采用最新技术的汽油机排放大量粒径小于23 nm(sub-23 nm)的颗粒，从而导致现行测量方法大幅低估车辆的实际排放水平，存在严重的环境和健康风险。鉴于此，欧盟在其颗粒物测量项目(particle measurement programme, PMP)中已着手进行将颗粒数量(particle number，PN)检测下限降至10 nm的研究[7-8]。

各国研究人员在探究测量sub-23 nm颗粒物的可行性和如何合理地制定相关排放法规上取得了进展,文献[9]中对双燃料汽油车开展了研究，发现大量颗粒粒径低于23 nm的规定值，甚至低于10 nm。文献[10]中认为可以相对容易地将现有PN系统调整为从10 nm开始测量，而不会显著增加测量不确定度。文献[11]中对用于PN的市售检测设备进行改进，以探究将检测极限扩展到23 nm以下的可行性。

本研究中选取了一台满足国六排放标准的增压直喷汽油车,不带汽油机颗粒捕集器(gasoline particulate filter, GPF)，分别使用WLTC、RTS95和低温RDE 3种驾驶循环，对比其粒径在23 nm和10 nm以上的固体颗粒物数量(solid particle number, SPN)排放，分别用SPN23和SPN10表示，并对sub-23 nm颗粒物的成因和边界条件的影响进行了分析。本文对研究汽油车 sub-23 nm 颗粒物排放和法规进一步规定细小颗粒物的排放限值具有一定的指导意义和工程应用价值。

1 试验设计

1.1 测试车辆和油品

以一台2020年生产的符合国六b阶段法规的增压直喷(turbocharged gasoline direct-injection，TGDI)汽油车为测试对象。该试验车发动机排量 1.2 L，最大功率85 kW，整备质量1 360 kg，后处理系统使用二级三元催化器(three-way catalyst, TWC)，未配备颗粒捕集器(GPF)，已行驶34 780 km。试验前，采用 Ⅰ 型试验规程对该车的排放状态进行了确认，其气态污染物、颗粒物(particulate matter，PM)和PN排放均比标准限值低50%以上，适合进行sub-23 nm细小颗粒物排放研究。

测试用油为国六基准汽油，其研究法辛烷值(RON)为92，硫含量质量分数小于10 mg/kg，苯体积分数小于0.8%，烯烃体积分数为10%～15%，芳烃体积分数为27%～32%，氧质量分数不高于2.7%，铅、铁、锰、磷含量分别不高于5×10-3、1×10-2、2×10-3和2×10-4g/L。无人为添加的乙醇、甲缩醛、苯胺类、卤素及含磷、含硅化合物。

1.2 测试系统

基于整车排放测试开展，试验用排放检测系统如图1所示，主要由冷却风机、定容采样(constant volume sampling，CVS)系统、底盘测功机、高效空气过滤器(high efficiency particulate air filter，HEPA)、AVL排气分析系统、颗粒物采样系统和控制系统等组成。

图1 汽油机细小颗粒物排放检测系统

底盘测功机(AVL RPL 1220 4X4)用于道路阻力的模拟；冷却风机随车辆行驶速度调节转速，以模拟实际道路下的冷却情况。测试人员根据显示器显示的速度曲线进行驾驶。

研究使用的CVS系统为AVL i60全流稀释系统，将测试车的全部排放导入CVS管道，与经过滤的空气充分混合，排气分析系统和颗粒物采样系统在CVS通道中采样。排气分析系统使用了 AVL i60 尾气分析仪，分别采用傅立叶变换红外吸收法(Fourier transform infrared spectrometer，FTIR)、氢离子火焰法(flame ionization detector, FID)和化学发光法(chemiluminescent detector，CLD)对CO/CO2、THC/CH4和NOx进行定量检测分析。

为进行sub-23 nm细小颗粒物排放研究，本研究使用了两种颗粒物计数设备进行同步测量，其中AVL 489用于测量当前法规要求的SPN23，HORIBA MEXA-2300SPCS用于测量SPN10。两种设备均采用凝结粒子计数(condensation particle counters, CPC)原理进行颗粒物数量浓度的测量，测量结果具有可比性。根据PMP将PN检测下限降低至10 nm的研究[7-8]，文中sub-23 nm细小颗粒物浓度通过计算SPN10与SPN23差值得到，实际为10 nm～23 nm之间的颗粒物。CPC的工作原理为：当被测颗粒物通过高温异丙醇蒸气冷凝腔时，蒸气附着于颗粒物表面，并在随后进入低温冷凝腔时凝结令颗粒物粒径增加后，触发光电计数器[12]。

需要说明的是，两种设备使用的挥发性粒子去除装置(volatile particle remover, VPR)原理有差别，AVL 489使用的是蒸发管(evaporative tube, ET)，而MEXA-2300SPCS使用的是催化裂解器(catalytic stripper, CS)，两种原理均能有效降低挥发性组分对CPC测量结果的干扰。

1.3 测试循环

为了验证轻型车的油耗和排放，各国模拟当地的交通状况，开发了不同的测试循环[13]。本研究中选用了3种试验循环，分别为全球轻型车统一测试循环(worldwide harmonized light vehicles test cycle, WLTC)、RTS95循环和实际道路排放(real drive emission, RDE)测试。

WLTC是当前中国和欧洲法规的认证循环，由低速段(low)、中速段(medium)、高速段(high)和超高速段(extra high)四部分组成，其中低速段的持续时间589 s，中速段的持续时间433 s，高速段的持续时间455 s，超高速段的持续时间323 s，总行驶距离约为23.3 km，平均速度为46.5 km/h，持续时间共 1 800 s，代表实验室工况下的车辆排放，测试可重复性好。

RTS 95是高动态驾驶循环。相比于WLTC循环，RTS95循环的驾驶行为更加激进。该循环是基于全球轻型车排放测试规程数据库的子集开发的，具有高速和高负载的特点，代表了包括城市、市郊和高速公路路段在内的激进驾驶，3个阶段的驾驶时间分别为300 s、284 s和302 s。一些研究表明，RTS95循环与RDE测试结果之间存在一定的相关性[14]。

为了更好地控制机动车在道路运行过程中的污染物排放，中国于2020年实施第六阶段轻型车排放法规，国六法规中规定Ⅱ型试验工况为实际道路排放试验即RDE试验，并增加了对PN排放的要求[15]。本研究中选取的低温RDE循环是一条根据实际测试数据修改而来的路谱，符合国六法规对RDE循环的要求，其驾驶风格十分激进，几乎达到了法规允许的上限，且测试温度为0 ℃，是在法规非扩展边界条件下所能达到的最恶劣工况。试验地点在厦门环境保护机动车污染控制技术中心，平均车速为43.5 km/h, 包括市区(车速不超过60 km/h)、市郊(车速在60～90 km/h)和高速公路(车速在90 km/h以上)，其中市区行程占比32.3%，市郊行程占比31.5%，高速行程占比36.2%。该RDE循环共历时5 518 s，行驶里程共70.0 km。为了探究环境温度对细小颗粒物排放的影响，本研究中所采用的RDE循环的前300 s与RTS95循环的速度曲线一致。

2 结果和分析

2.1 循环影响

图2给出了测试车在室温23 ℃条件下进行冷起动WLTC循环测试的SPN10和SPN23模态排放结果。

图2 23 ℃下WLTC循环汽油车瞬态颗粒物排放

表1为排放循环各阶段PN排放量及占比。从表1中看出，对于该采用增压直喷发动机、无GPF的国六汽油车，其WLTC循环SPN10较SPN23排放增加了32.4%，其中低速段(0—590 s)、中速段(591 s—1 024 s)、高速段(1 025 s—1 480 s)和超高速段(1 481 s—1 800 s)的SPN10较SPN23分别高出34.0%、30.8%、25.6%和34.5%。从增幅来看，试验车在WLTC低速段和超高速段的sub-23 nm颗粒物排放增加相对更为明显。从图2中可以看出，SPN10和SPN23曲线在车辆处于减速和怠速工况时分离最为明显，这表明sub-23 nm颗粒物在总PN排放中的相对占比在上述工况下达到峰值。在整个WLTC循环中，低速段包含的减速操作最多且怠速时间最长，从而使低速段SPN10相对SPN23排放增幅高于循环均值。

表1 排放循环各阶段PN排放占比

在减速和怠速工况中，sub-23 nm颗粒物相对浓度增加，可能的影响因素主要有：(1)TWC温度相对低，使缸内生成的细小颗粒物的后期氧化过程受阻，浓度增加；此外汽油车排放的3环和4环PAHs沸点在300 ℃～500 ℃，较低的TWC温度可能令该类物质以细小颗粒物的形式排出。(2)减速和怠速工况下，发动机排气能量低，增压器基本不工作，导致油气混合的品质下降，出现局部偏浓的可能性增加，细颗粒生成的风险增加。(3)在减速断油控制中，附着在缸壁上的机油因传质作用向缸内扩散，进而发生氧化生成以硫、磷和金属元素为主要成分的 sub-23 nm 颗粒物[16]。

不同于低速段，超高速段中SPN10和SPN23曲线分离最显著的区域位于1 700 s前后循环车速接近最高值且伴有多次较为激烈的加速操作时。结合车辆动力学分析可知，此时车辆的道路阻力需求最高，发动机负荷最大，缸内燃烧温度最高，从而促进了燃料在燃烧过程和排气过程中的氧化，有使排放中存在的较大颗粒物破碎分解成众多细小颗粒物的趋势，进而导致排气中的sub-23 nm占比增加。文献[17]中研究表明，汽油车在WLTC循环超高速阶段排放的颗粒物粒径分布于23 nm以下区间的浓度很高；文献[18]中研究表明，在车辆排放测试的冷起动、急加速和高负荷运行阶段，常规燃料的颗粒物数量急剧增加。

图3给出了测试车在室温(23 ℃)条件下进行冷起动RTS95循环测试时SPN10和SPN23模态排放结果。

图3 23 ℃下RTS95循环汽油车瞬态颗粒物排放

从排放量上看，对于该国六汽油车，RTS95循环SPN10较SPN23排放增加了30.4%，其中城市段、市郊段和高速段的SPN10较SPN23分别高出20.8%、56.9%和84.4%。从sub-23 nm的绝对量上看，RTS95循环城市段、市郊段和高速段的SPN10较SPN23分别高出6.06×106、3.59×106和8.66×106个/cm3，而WLTC循环低速段、中速段、高速段和超高速段的SPN10较SPN23分别高出3.39×106、1.52×106、1.56×106和2.40×106个/cm3。相比于WLTC循环，RTS95循环的驾驶行为更加激进，加之每个驾驶阶段的持续时间更短，使得sub-23 nm排放绝对量显著高于WLTC循环。从增幅上看，高速段sub-23 nm相对增加最为明显，市郊次之。从图3中可以看出，RTS95循环下SPN10和SPN23曲线分离多出现在减速段中，结束在怠速工况之后，这也印证了此前在WLTC结果中发现的现象。

相对于WLTC循环，RTS95循环在高速路段汽油车SPN10曲线与SPN23曲线分离程度更大，此时汽油车一直处于高车速状态，且由于激烈的驾驶行为伴随着不断的加减速，缸内高温强化氧化产生的细小颗粒物和分子量较大的HC冷却成的细小颗粒物一同组成了sub-23 nm，使得汽油车在高速段sub-23 nm排放占比达到最大值。

图4给出了测试车在环境温度0 ℃条件下进行冷起动RDE循环测试时SPN10和SPN23模态排放结果。

图4 0 ℃下RDE循环汽油车瞬态颗粒物排放

从排放量上看，对于该国六汽油车，RDE循环SPN10较SPN23排放增加了15.6%，其中市区段、市郊段和高速段的SPN10较SPN23分别高出8.9%、39.4%和39.5%。从增幅上看，该汽油车RDE循环SPN10排放占比低于WLTC循环和RTS95循环。这是因为该车RDE循环的环境温度是0 ℃，不同于其他两个循环的23 ℃，过低的环境温度抑制了汽油机缸内温度的升高，而较高的缸内温度高会导致sub-23 nm颗粒物排放趋向于增加；此外，由于RDE循环时间远长于WLTC循环和RTS95循环，所以在整个循环中，车辆急加速、减速和怠速工况的时间占比相对小，造成SPN10与SPN23之间差距不及WLTC和RTS95明显。

颗粒物数量浓度峰值在冷起动时出现，SPN23达到3.0×107个/cm3。这是因为冷起动工况下，汽油机温度较低，汽油的雾化效果差，需要采用加浓混合气，造成燃烧不充分，产生大量的颗粒物。从图4中可以看出，SPN10和SPN23颗粒物浓度间的差距很小，几乎重合，这说明在冷起动工况下产生的颗粒物粒径相对较大，sub-23 nm颗粒物所占比例很小。随着时间增加，SPN10和SPN23曲线距离逐渐拉开，sub-23 nm颗粒物所占比例加大，表明随着发动机暖机和TWC的逐渐起燃有sub-23 nm颗粒物生成。

2.2 温度影响

由于本研究采用的RTS95循环和RDE循环的前300 s速度曲线一致，而RTS95和RDE循环的测试温度分别为23 ℃和0 ℃，对比二者可获得环境温度对sub-23 nm颗粒生成的影响，如图5所示。

图5 23 ℃下RTS95循环和0 ℃下RDE循环中前300 s的汽油车瞬态颗粒物排放对比

从排放量上看，在RDE循环和RTS95循环，试验车的PN峰值均出现在冷起动后的第一个加速段，且此时SPN23和SPN10曲线几乎没有分离，这表明无论在常温还是低温条件下，sub-23 nm颗粒物在该阶段所占比例均很低，发动机温度低并且加浓燃料混合气时不易产生sub-23 nm颗粒物。这与文献[19]中冷起动阶段颗粒物粒径集中于40 nm～90 nm 附近的研究结论相印证。相比于23 ℃进行的RTS95循环，在0 ℃下进行的RDE循环的第一个PN峰值增加了0.97倍。这是由于在更低的测试温度下，汽油的雾化效果更差，因而需要采用更大的冷起动加浓系数。

从时间上看，该试验车在RDE和RTS95循环下的PN浓度随试验进行均明显下降，23 ℃条件下PN浓度的下降速度较0 ℃更快。对比图5中出现第2、3、4个PN峰值可以看出，0 ℃时的PN浓度分别是23 ℃时的1.8倍、15.5倍和29.5倍。根据图中PN曲线下降的斜率对比可以看出，RDE循环的PN出现急剧下降时间点在180 s左右，而RTS95循环PN急剧下降仅用时50 s左右。对比二者常规污染物HC模态排放结果图6和图7可知，这两个时间点正好是该试验车HC浓度下降的时间点，说明此时该试验车已经退出暖机加浓程序，并且TWC已经起燃。TWC正常工作之后，该车RDE循环和RTS95循环的PN明显下降。

图6 23 ℃下RTS95循环HC排放

图7 0 ℃下RDE循环HC排放

随着试验的进行，缸内温度和TWC温度逐渐升高，在RDE循环和RTS95循环下SPN10和SPN23曲线再次出现分离的现象，反映出sub-23 nm颗粒占比逐渐增加，印证了sub-23 nm颗粒主要是在热车运行阶段产生的。除了燃料燃烧条件的改善引起的细小颗粒物排放增加外，另一部分原因是TWC在起燃后能将SO2氧化成SO3，进而再形成硫酸盐并以细小颗粒物的形式排出[20]。这一点从图5中RDE循环下SPN10和SPN23曲线分离的时间点明显晚于RTS95循环可以得到支撑。

3 结论

(1)在常温WLTC、RTS95及低温RDE循环测试中，10 nm以上颗粒物数量排放浓度较现行法规规定的23 nm以上颗粒物分别高32.4%、30.4%和15.6%。无GPF时，在急加速、减速和怠速工况中，sub-23 nm颗粒在全部颗粒物中的占比明显增加。

(2)冷起动和暖机阶段sub-23 nm颗粒的占比很低，sub-23 nm颗粒主要在车辆充分暖机和TWC起燃后产生；较低的环境温度下，sub-23 nm颗粒的生成并没有增加趋势。