南秦岭柞水-山阳矿集区龙头沟金矿床硫化物微量元素和硫同位素地球化学特征

丁 坤，王瑞廷，刘 凯，王智慧，申喜茂

(1.陕西铁路工程职业技术学院，陕西渭南 714099；2长安大学地球科学与资源学院，陕西西安 710054；3.西北有色地质矿业集团有限公司，陕西西安 710054；4.商洛西北有色七一三总队有限公司，陕西商洛 726000；5.西安西北有色地质研究院有限公司，陕西西安 710054)

0 引言

南秦岭是我国重要的岩浆-构造成矿带，经历了多期构造岩浆事件，具有良好的金矿成矿地质条件。柞水-山阳(柞山)矿集区位于南秦岭构造带北部，其大地构造归属为北秦岭弧前盆地，目前仅在柞山矿集区先后发现了二十余个大小不等的金矿床(点)，如金龙山、二台子、龙头沟、夏家店和王家坪等大-中型金矿床。龙头沟金矿床位于山阳-凤镇断裂和镇安-板岩镇断裂之间，为柞山矿集区内重要的金矿床之一。西北有色地质勘查局从20世纪80年代起，对该矿床进行了大量的野外地质工作，目前在该矿区10个成矿带中共圈出7条金矿体，矿床规模已达中型，找矿潜力巨大。前人对该矿床的地质特征、成矿流体来源、矿床成因、控矿因素、成矿作用及找矿方向等进行了大量的研究(胡西顺等，2010；王淑利等，2014；宁磊，2015；赵超，2019)，但在成矿物质来源方面存在一定分歧。一种观点主要根据电子探针及C-H-O-S同位素分析，认为龙头沟金矿床的成矿物质主要来源于深部岩浆(宁磊，2015)；另一种观点认为其成矿物质主要来自岩性组合不纯的碳酸盐岩和浅变质岩等金背景值较高的矿源层(马光等，2004)。

近年来，原位微区分析等先进测试技术手段(如硫同位素和微量元素分析)在金矿床成矿作用和物质来源等研究中得到了快速发展和应用，取得了重要进展和突破(Ma et al.，2018;Hu et al.，2019;Li et al.，2019)。本文在详细的野外调查基础上，通过对柞山矿集区龙头沟金矿床不同阶段硫化物微量元素和硫同位素地球化学特征加以分析，探讨成矿物质来源，以期为该区下一步找矿提供依据。

1 地质背景

柞山矿集区位于南秦岭构造带北部，其大地构造归属为北秦岭弧前盆地(张国伟等，1997；Yan et al.，2006；王东生等，2009)，为我国重要的多金属矿集区之一。该矿集区内与三叠纪-晚侏罗世-早白垩世构造岩浆事件密切相关的Cu、Mo、Fe、Pb、Zn和Au 多金属成矿作用强烈发育，已发现的矿种有铅、锌、铜、铁、银、金、钼、钨、钛、萤石、重晶石、煤等(图1)。前人研究表明矿带内大量分布的燕山期中酸性岩株和印支期花岗岩基的物质来源和成因大体相似，属同熔型或幔源型花岗岩类，岩浆物质来源于下地壳或上地幔(胡健民等，2004；牛宝贵等，2006；杨恺等，2009；弓虎军等，2009)。

图1 柞水-山阳矿集区区域地质矿产图(据刘凯等，2019)Fig.1 Map showing location of study area and geology and metal mineral deposits in the Zhashui-Shanyang ore concentration area(modified from Liu et al.,2019)1-第三系；2-石炭系；3-泥盆系；4-志留系；5-震旦-奥陶系；6-晚侏罗世-早白垩世岩浆岩；7-三叠纪岩浆岩；8-新元古代岩浆岩；9-断层；10-钒矿；11-铁矿；12-银矿；13-锌矿；14-铜矿；15-金矿；16-锑矿；17-地名；18-研究区1-Paleogene-Neogene;2-Carboniferous;3-Devonian;4-Silurian;5-Sinian-Ordovician;6-Late Jurassic-Early Cretaceous magmatic rock;7-Triassic magmatic rock;8-Neoproterozoic magmatic rock;9-fault;10-vanadium deposit;11-iron deposit;12-silver deposit;13-zinc deposit;14-copper deposit;15-gold deposit;16-antimony deposit;17-place name;18-study area

龙头沟金矿区位于陕西省山阳县城130°方位直距13 km处。矿区出露地层主要为中泥盆系石家沟组(D2s)和大枫沟组(D2d)(表1)，与矿区东北部寒武系-奥陶系石瓮子组白云岩呈断层接触。其中，石家沟组(D2s)岩性为厚层白云质砂岩和砂质白云岩夹泥质生物灰岩。大枫沟组(D2d)可分为上下两段：上段(D2d2)以浅灰色厚层石英砂岩和灰色粉砂质板岩为主，偶夹生物灰岩，可分为上、下两亚段，上亚段(D2d2-2)主要为灰色-绿色薄层状粉砂质板岩，夹灰色千枚状泥质粉砂岩，厚度约430 m；下亚段(D2d2-1)主要为中粗粒石英砂岩，偶夹生物灰岩，厚度约125 m。下段(D2d1)为一套低绿片岩相变质建造，龙头沟金矿主要赋存于大枫沟组下段，下段岩性主要为砾岩与长石石英砂岩、绢云粉砂质板岩互层夹生物灰岩、白云岩、白云质砂岩，可分为上下两亚段，上亚段(D2d1-2)岩性主要为褐灰色层状长石石英砂岩夹少量粉砂质板岩和绢云板岩；下亚段(D2d1-1)岩性主要为浅灰色块状杂砾岩、灰色绢云粉砂质板岩与褐灰色层状长石石英砂岩互层，夹少量白云岩、生物灰岩(图2)。

表1 龙头沟金矿区地层特征简表

图2 龙头沟金矿区地质简图①Fig.2 Geological sketch of Longtougou gold mine①1-大枫沟组上段上亚段；2-大枫沟组上段下亚段；3-大枫沟组下段上亚段；4-大枫沟组下段下亚段；5-石家沟组上段；6-地质界线；7-断层及编号；8-断裂破碎带；9-矿体及编号；10-勘探线及编号；11-采样位置1-upper sub-member of upper Dafenggou Formation;2-lower sub-member of upper Dafenggou Formation;3-upper sub-member of lower Dafenggou Formation;4-lower sub-member of lower Dafenggou Formation;5-upper Shijiagou Formation;6-geological boundary;7-fault and number;8-fracture zone;9-orebody and number;10-exploration line and number;11-sampling location

矿区内褶皱、断裂构造分别为纸房沟-瓦房店-中村背斜、山岔-水洞沟-东龙头沟向斜及东西向、北西向、北东向断裂，龙头沟金矿床产出于该背斜北翼大枫沟组砂板岩中。老沟-大坪断层和瓦房店断层呈北西向分布于西龙头沟东北部，倾向北北东，倾角33°～85°。断裂带内由角砾岩、碎裂岩、石英脉、构造透镜体组成。北东向断裂发育较普遍，呈北东向展布，倾向北西或南东，倾角60°～85°，宽0.5～5 m，断裂带内由角砾岩、断层泥组成。

矿区岩浆岩未见出露，但位于矿区北部山凤断裂以南岩浆活动较为强烈，出露有大量新元古代钾长花岗岩体、花岗岩脉及少量辉绿岩脉。

根据矿化产出部位及其特征，将矿区分为Ⅰ-1、Ⅱ-1、Ⅲ-1、Ⅳ-1、Ⅴ-1、Ⅴ-2、Ⅵ-1等7条矿体。各矿体均呈北西西-近东西向展布，产状接近，倾向与地层相反。其中Ⅰ-1金矿体分布广泛，矿体赋存于大枫沟组上段(D2d2)下亚段(D2d2-1)浅灰绿-紫灰色中厚层状中粗粒石英砂岩中。矿体形态简单，呈脉状产出，长125 m，厚0.21～3.59 m，平均厚1.09 m，产状178°～210°∠44°～71°。Au品位(1.06～8.39)×10-6，平均品位3.58×10-6。Ⅳ-1金矿体是矿区目前勘查程度较高、规模较大的矿体，其分布于51～127勘探线之间(图3)，矿体也赋存于大枫沟组上段下亚段浅灰绿-紫灰色中厚层状中粗粒石英砂岩中：矿体厚0.42～4.70 m，平均厚1.26 m，矿体产状较稳定，与围岩倾向相反，产状185～215°∠34～88°，平均品位5.60×10-6。

图3 龙头沟金矿99线剖面图①Fig.3 Profile of line 99 of Longtougou gold deposit①1-第四系；2-大枫沟组下段下亚段；3-砂岩；4-地层产状；5-钻孔；6-矿体平均品位(×10-6)/矿体真厚度(m)；7-金矿体；8-蚀变带1-Quaternary;2-lower submember of Dafenggou Formation;3-sandstone;4-occurrence of strata;5-drilling hole;6-average grade of ore body(×10-6)/true thickness of ore body(m);7-gold ore body;8-alteration zone

矿石中的金属矿物为褐铁矿、黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、方铅矿、黝铜矿、硫铜锑矿等；非金属矿物主要为碳酸盐矿物、绢云母、石英、重晶石，另含有少量斜长石、榍石、炭质和磷灰石等(图4)，矿石中明金极少，以自然金为主。矿石结构主要为中细粒他形结构、半自形结构、碎裂结构、交代残余结构和包含结构。矿石构造以角砾状构造和浸染状构造为主。围岩蚀变主要为重晶石化、硅化、碳化、黄铁矿化、方解石化和绢云母化，与金矿化最密切的是硅化和黄铁矿化。

根据矿床地质特征、矿石结构和构造、蚀变矿物共生组合及矿化蚀变交切关系等研究(图4)，可将龙头沟金矿床热液成矿期划分为三个阶段：成矿早期石 英-黄铁 矿阶段、成矿中期石英-金-多 金属硫化物阶段及成矿晚期石英-方解石阶段(宁磊，2015)。

(1)石英-黄铁矿阶段：赋矿地层中含有较多Fe-方解石或Fe-白云石，黄铁矿以五角十二面体为主，少量呈立方体，金矿化较弱(图4b,c)。(2)石英-金-多金属硫化物阶段：矿物主要为石英、黄铁矿、黄铜矿、方铅矿等，该阶段金矿化较强，为主成矿阶段(图4a,d)。(3)石英-方解石阶段：矿物主要为石英、方解石及重晶石，可见石英砂岩中形成石英-方解石脉，穿切石英-金-多金属硫化物(图4e,f)。

2 样品特征与分析方法

本次研究的金矿体及围岩样品主要釆自1080坑道，具体采样位置及样品特征分别见图2。硫化物微量元素LA-ICPMS原位分析测试在北京科荟测试技术有限公司进行，测试采用澳大利亚Resolution Excimer 193 nm准分子激光探针的Nu Plasma高分辨率多接受等离子质谱分析仪对硫化物进行多元素定量分析。分析过程中采取激光束斑直径为35 μm，重复的激光脉冲为10 Hz，激光能量密度为9.0 J/cm2进行斑点式剥蚀，以氦气为载气。每个样点的分析时间为60 s，背景分析时间为20 s，样品连续剥蚀分析时间40 s。测试过程中每剥蚀10～15个样品点后，以2个NIST 610及2个MASS-1标准样品作为外部标样来进行校正，以保证仪器的稳定性和数据准确性，采用ICPMSDataCal 软件进行各元素含量计算。测试元素包括：Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Mo、Ag、Cd、Au、Al、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Hg、Tl、Pb、Bi、In、Sn、Sb、W等 24 种。

硫化物微量元素和硫同位素原位微区分析都是在标准探针片上完成的。黄铁矿硫同位素LA-MC-ICPMS原位测试分析在北京科荟测试技术有限公司进行，实验仪器为配备Photon Machine Analyte G2型激光探针和Nu Plasam HR高分辨率多接受等离子质谱分析仪。所测元素采用的激光斑束直径为30 μm、频率为4 Hz,激光能量密度为3.4 mJ/cm3进行斑点式剥蚀，以氦气为载气，在气体以0.41/min气流速率运移至ICP-MS之前先同氦气均匀混合。每个样点的分析时间包括20s背景分析和50～60 s的样品连续剥蚀，分析点位置都靠近硫化物微量元素原位分析点。

图4 龙头沟金矿区矿石组成特征Fig.4 Ore composition characteristics of Longtougou gold minea-成矿中期铜矿石中石英、黄铁矿、黄铜矿、绢云母脉；b-成矿早期铁矿石中针铁矿与黄铁矿密切共生；c-成矿早期铁矿石中黄铁矿、褐铁矿；d-成矿中期褐铁矿和黄铜矿交代黄铁矿；e～f-成矿晚期方解石交代黄铁矿和石英；Qz-石英；Cal-方解石；Py-黄铁矿；Go-针铁矿；Ccp-黄铜矿；Ser-绢云母a-quartz,pyrite,chalcopyrite and sericite veins in copper ores in the middle stage of mineralization;b-goethite closely associated with pyrite in the early stage of mineralization;c-pyrite and limonite in iron ore in early stage of mineralization;d-limonite and chalcopyrite replacing pyrite in the middle stage of mineralization;e～f-replacement of pyrite and quartz by calcite in the late stage of mineralization;Qz-quartz;Cal-calcite;Py-pyrite;Go-goethite;Ccp-chalcopyrite;Ser-sericite

3 分析结果

3.1 黄铁矿微量元素组成

对龙头沟金矿床1080坑道金矿体主成矿阶段的黄铁矿采用微量元素LA-ICP-MS测试分析，相关结果见表2。在所分析的微量元素中，部分亲铜、亲铁元素(Co、Ni、Cu、Ti、Te、Se、As)和成矿元素(Cu、Ag、Zn)的含量通常都比较高。分析结果表明，龙头沟金矿床黄铁矿的成矿元素 Cu、Pb、Zn、Au、Ag 的含量均较低，平均含量分别为1187.8×10-6、7.9×10-6、6.04×10-6、0.06×10-6和1.205×10-6。

表2 龙头沟金矿区黄铁矿微量元素数据(×10-6)

成矿早期黄铁矿Au 的含量为(0.006～0.133)×10-6，平均值为0.055×10-6；As的含量为(52.11～81.1)×10-6，平均值为67.56×10-6；Se的含量为(19.57～26.66)×10-6，平均值为23.1×10-6；Co的含量为(11.17～137.12)×10-6，平均值为53.43×10-6；Ni的含量为(6.3～335.77)×10-6，平均值为134.95×10-6。

成矿中期黄铁矿Au 的含量为(0.0073～0.21)×10-6，平均值为0.059×10-6；As的含量为(5.4～482.14)×10-6，平均值为130.9×10-6；Se的含量为(12.99～74.32)×10-6，平均值为33.83×10-6；；Co的含量为(0.33～183.93)×10-6，平均值为51.64×10-6；Ni的含量为(7.43～1455.78)×10-6，平均值为321.25×10-6。

总体来看，龙头沟金矿床成矿早期黄铁矿和成矿中期黄铁矿具有相似的微量元素含量，成矿早期黄铁矿中的Ni、Cr、Se、As和Sb含量均小于成矿中期黄铁矿；成矿早期黄铁矿中的Cu、Ag、Pb等成矿元素含量高于成矿中期黄铁矿。

3.2 S同位素组成

龙头沟金矿床存在多期次、多形态的黄铁矿，本文在收集前人S同位素数据的基础上，利用 LA-MC-ICP-MS 对龙头沟金矿床1080坑道金矿体中不同成矿阶段及围岩的硫化物进行了原位微区硫同位素测试，其结果及样品特征分别见表3及图5。龙头沟金矿床中硫化物的硫同位素组成变化很大，硫化物δ34S值介于-13.99‰～20.54‰，均值为5.66‰。矿床矿物组合简单，主要矿石硫矿物为黄铁矿和黄铜矿，其中，矿石中黄铁矿的δ34S值变化于0.1‰～14.72‰，均值为5.42‰，极差14.62‰；黄铜矿的δ34S值变化于-13.99%～12.05‰，均值为-3.13‰，极差26.04‰。围岩中的黄铁矿的δ34S值介于18.14‰～20.54‰，均值为19.11‰。

表3 龙头沟金矿床矿石硫化物的硫同位素组成

图5 龙头沟金矿床硫同位素直方图Fig.5 Sulfur isotope histogram of Longtougou gold deposit

4 讨论

4.1 成矿温度

不同类型矿床某些硫化物中的微量元素含量或比值与矿床形成时的压力、温度、酸碱度等物理化学条件有关。已有的研究表明，黄铁矿中钴含量与成矿温度关系密切，其含量与矿物形成温度成正比(盛继福等，1999；丁坤等，2017)。一般地，低温型黄铁矿的钴含量少于100×10-6，中温型黄铁矿的钴含量为(100～1000)×10-6，高温型黄铁矿的钴含量高于1000×10-6(梅建明，2000)。由表2可知龙头沟金矿床黄铁矿Co含量为(0.33～183.93)×10-6，小于1000×10-6，说明本区黄铁矿成矿温度不高，可能形成于中低温环境。宁磊(2015)通过对龙头沟金矿床不同成矿阶段的流体包裹体进行显微测温工作，测得其成矿温度为200～260 ℃，进一步说明龙头沟金矿床成矿流体具有中低温的特点。

4.2 成矿物质来源

S同位素组成通常被用来反映成矿物质来源(Ohmoto et al.,1979；Stein and Hannah,1985)，而硫化物的硫同位素组成满足δ34SPy>δ34SSp>δ34SCp>δ34SGa，显示成矿流体中硫化物间的硫同位素分馏基本平衡(陈伟军等，2020)。

龙头沟金矿床成矿早期的硫化物主要为黄铁矿，黄铁矿δ34S值变化范围集中(δ34S=0.1‰ ～3.74‰，均值为1.71‰)，均一化程度较高，基本落在陨石硫范围内，显示出幔源硫(或岩浆硫)特征；成矿中期矿石中黄铁矿与黄铜矿密切共生，可见少量重晶石矿物(忽略不计)，基本满足δ34SPy>δ34SCp，据此可以判断龙头沟金矿床成矿中期达到了平衡分馏状态，指示成矿热液的氧逸度不高，具还原富硫特征，黄铁矿的δ34S值可以近似反映成矿热液总硫，δ34SΣS≈δ34SH2O≈δ34SPy=12.75‰(Ohmoto et al.,1979)。而成矿中期黄铜矿的δ34S值变化范围大，出现较大负值，说明该阶段的硫具有多来源的特点，表明成矿流体经历了长时间的运移过程，成矿流体的硫部分来自于地层或者物理化学条件发生变化(张理刚，1985；靳晓野，2013)。该阶段硫化物δ34S值(δ34S=-13.99‰～13.35‰)落在变质岩(δ34S=-20‰～20‰，Yu et al.，2018)范围内，硫化物的δ34S均值为2.17‰，介于0±3‰之间，显示深源硫(或岩浆硫)特征，显示该阶段可能是岩浆硫与赋矿围岩发生水岩反应。成矿晚期的δ34S值(δ34S=7.44‰～14.72‰)，低于围岩(δ34S=18.14‰～20.54‰)，显示该阶段可能有地层硫参与，可能是上升的成矿流体与赋矿围岩发生水岩反应。综上，龙头沟金矿床成矿物质来源可能由幔源硫和赋矿围岩混合而成。

4.3 矿床成因

从黄铁矿元素Au与Co、Ag、Cu、Bi、As和Sb的相关性图解中可知(图6)，Au与Co、Ag、Cu、Bi和Sb呈较好的正相关关系，是由于金矿物与黝铜矿、辉铋矿、硫铜锑矿等硫化物密切共生，而Au与As相关性不明显，表明Au的富集与含As显微包体关系不明显。

Co、Ni均属于铁族元素，地球化学行为极为相似，Co、Ni含量可以用来指示黄铁矿形成环境及其成因类型(Bralia，1979；Brill et al.，1989；Large et al.，2011)。前人研究显示(Thomas et al.,2011)，同生沉积成因黄铁矿中Co/Ni<1，热液成因黄铁矿的Co/Ni值通常大于1，与火山岩有关的矿床中黄铁Co/Ni比值一般都大于5。

本矿床黄铁矿Co含量低，平均含量为52.08×10-6，而黄铁矿中Ni含量较高，平均值为274.68×10-6，0.0351外，其余样品均<1(图7)。成矿早期黄铁矿Ni含量较低，Ni的含量为(6.3～335.77)×10-6，平均值为134.95×10-6，Co的含量为(11.17～137.12)×10-6，平均值为53.43×10-6；0.181；成矿中期黄铁矿中Co与Ni含量分别为(0.33～183.93)×10-6和(7.43～1455.78)×10-6，0.03

图6 龙头沟金矿黄铁矿的部分微量元素相关性图解Fig.6 Correlation diagrams of some trace elements in pyrite of Longtougou gold mine

图7 龙头沟金矿床黄铁矿Ni-Co成因图解(据Bajwah et al.,1987)Fig.7 Genetic diagram of pyrite Ni-Co in Longtougou gold deposit(after Bajwah et al.,1987)Ⅰ-沉积区；Ⅱ-沉积改造区；Ⅲ-岩浆区；Ⅳ-热液区1-sedimentary area;II-sedimentary reformation area;III-magmatic area;IV-hydrothermal area

选取黄铁矿微量元素Co、Ag、Cu、Bi、As、Pb、Cd、Zn、V、Au、Ni、Ti和Sb进行R型聚类分析，从聚类图中可以看出(图8)，Au与Ag、Pb、Cd、As、Zn、V和Sb元素聚为一类，其中Au与As、Zn、V和Sb元

图8 龙头沟金矿黄铁矿的部分微量元素R型聚类分析图解Fig.8 R-type cluster analysis diagram of some trace elements in pyrite of Longtougou gold mine

素关系最为密切；Co、Ni、Ti、Cu和Bi元素聚为一类。Au与Ag、Pb、As、Zn为典型的亲硫、热液成矿元素组合，Bi和V元素多富集于酸性岩体中，Au、Cu、Sb、Pb、As、V、Bi、Zn与Ag为中低温元素，可见Au的富集可能与中低温多期岩浆热液活动有关。

5 结论

(1)黄铁矿微量元素组成显示该矿床形成于中低温环境，Au的富集可能与中低温多期岩浆热液活动有关。成矿早期中的黄铁矿为沉积成因和沉积改造成因，成矿中期的黄铁矿沉积改造成因为主，少量岩浆成因。

(2)结合S同位素组成认为成矿物质主要来自深部岩浆，区域构造处于陆内俯冲的南北向挤压作用转变为伸展环境，深部岩浆沿着深大断裂向上迁移，并为成矿流体的运移提供了热源，成矿流体运移到一定部位时，萃取周围地壳中的成矿物质，同时，大气降水的加入使得成矿热夜的物理化学条件发生变化，矿质沉淀。

[注 释]

①商洛西北有色七一三总队有限公司.2008.陕西省山阳县龙头沟金矿区详查地质报告[R].

[附中文参考文献]

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