我国乏燃料贮存以及后处理的现状

丁弘

2021年10月26日国务院发布《2030年前碳达峰行动方案的通知》，即中国承诺在2030年前，二氧化碳的排放不再增長，达到峰值后再慢慢减下去。为了实现“碳达峰、碳中和”战略目标，我国将致力于发展清洁能源，而其中核电将成为电力中重要的“发展对象”。但是随着核电站数量以及发电量的增加，核电站里有核反应产生的乏燃料也会随之累积增加。针对这一现象本文系统地归纳了我国对于乏燃料的贮存以及后处理的现状。分析了我国对乏燃料以及后处理所采取措施的发展趋势，并对此提出了相应的研究思路以及选择，为这两方面的发展提供指导。

核电作为一种清洁能源，对满足电力的需求、优化能源结构、保障能源的安全以及促进经济发展等方面的优点使核能得到了广泛的认可。但是，在核电站的运行过程中，会有一部分燃料不能反应彻底，这部分未燃尽的燃料我们称之为乏燃料[1]。因为取出后的乏燃料具有很强的放射性，如果对其处理不妥当将会对生态环境以及周边的人类身体健康造成不利的影响，故我们在取出乏燃料后先需要将乏燃料放入冷水池中进行冷却，然后乏燃料冷却到一定程度以后再将乏燃料送往后处理，因为我国的乏燃料处理手段和国际上一些其他国家相比稍有不足，所以我们大量的乏燃料是需要进行贮存的。

目前，乏燃料的处理方法主要有以下两种，开式燃料循环和闭式燃料循环。开式燃料循环是指将乏燃料通过装在密闭性、吸收放射性的罐后进行长期的地质深埋存储;而闭式循环是指通过化学以及物理的方式将乏燃料中未燃烧充分的部分乏燃料进行提取以及分离，经过一定处理后再加入反应堆内利用。然而，因为核电站对于乏燃料后处理的效率远远低于其产生的效率，故我们需要对剩余的乏燃料采取贮存的手段，由于核电站能用来贮存的空间十分有限，所以一般采用离堆贮存的手段[2]。

本文总结了我国当前乏燃料后处理以及贮存的现状，根据我国核电目前的发展现状，分析了我国对乏燃料的后处理以及贮存的需求存在的问题，为我国的核电的发展提出一些展望。

一、我国乏燃料后处理现状

我国在20世纪80年代就已经明确了走闭式循环的核能发展路线，同时提出发展核电就要发展后处理的方针。我国是以乏燃料后处理水发作为基础研究，并且在近几年根据我国核电站堆型的特点以及发展四代堆的基础上进行了多种创新性的研究。同时在水法PUREX的工艺研究基础上也对后处理干法进行了研究。

（一）乏燃料湿法处理研究

后处理的湿法处理分为沉淀法和萃取法。沉淀法是二十世纪四十年代军用后处理厂采用的方法，这种方法是将乏燃料放置酸中溶解后，再用BiPO4和LaF3使Pu沉淀，然而这种方法因为对铀元素无法回收且去污率低，以及对Pu回收率低等原因故不再采用。

在此之后我国便开始采用萃取法来进行分离，在当时有三种萃取方法被用来进行研究比较，它们分别为以磷酸三丁酯（TBP）作为萃取剂的PUREX流程;以甲基异丁基酮作为萃取剂的REDOX 流程;以及以B，B’-二丁氧基二乙基醚作为萃取剂的BUTEX流程。在经过几年运行证明以磷酸三丁酯作为萃取剂的PUREX流程是最经济以及最有效的流程，在经过一系列的改进之后其不仅可以用于低燃耗、低比放的生产堆燃料后处理，也适用于高燃耗、高比放的快堆和动力堆燃料的后处理。该流程也是目前唯一实际应用的后处理技术，且在相当长的一段时间内也是继续采用的方法[3]。在此基础上用四价铀和羟胺以及新型无机盐作为还原剂，正十二烷作为稀释剂，利用铀、钚、裂片元素在硝酸水相和有机相中不同的分配系数，经过铀三循环（现已可缩减为两循环）达到纯化的目的。后期则是将这些纯化的料液转化为粉末状贮存。

（二）乏燃料干法处理研究

干法后处理的方式为采用高温及非水试剂对铀、钚和裂片进行分离，目前干法处理技术又分为熔盐电精制法、氧化物电沉积法、氟化挥发法等。干法后处理可以用于处理高燃耗、高比放、短冷却期的乏燃料，其优点为具有耐辐照特性、不会产生工艺废液、低临界风险、放射性废物少等等。目前世界上的核能大国都加大了对干法处理乏燃料的研究，因为该技术可以满足先进核燃料循环中对乏燃料或者嬗变靶件的分离需要。然而，干法处理也具有不可忽视的缺点：对材料腐蚀严重，铀和钚的分离以及钚的净化效果不理想。事实上，干法的任何一种方法都没有在实际中被使用[4]。

我国的干法处理技术与其他国家相比起步较晚，但在熔盐电精制法、氧化物电沉积法、氟化挥发法这三种方法上也取得了成果。对于熔盐电解制法，中国原子能科学研究院丰富了熔盐数据库，为乏燃料后处理的优选提供了良好的选择方案。在针对高温熔盐的电化学性能、氧化物还原的过程机理、废熔盐处理方面以及氟化物体系溶解-直接电解分离工艺等方面都实现了很大的进展[5]。

二、我国乏燃料贮存现状

乏燃料的贮存是核电站中处理乏燃料中至关重要的一步，如果贮存方式采取不当，会对国家的生态环境、经济以及安全带来负面的影响，所以选择正确的贮存方式是我们的研究内容之一，目前我们的贮存方式分为在堆贮存和离堆贮存。

（一）乏燃料的在堆贮存

当前大多核电站和研究堆采用的是在堆贮存的方式，核电站的堆贮存量十分有限，一个核电站的贮存容纳量可以维持其运行十年之久，当乏燃料贮存量达到期望值后大都是离堆贮存，离堆贮存也是目前最主要的贮存手段之一。

（二）乏燃料的离堆贮存

1.离堆湿法贮存

我国目前对湿法贮存采用最普遍的方式为贮存水池，这种处理方式技术相对于比较成熟，同时我国对这种贮存方式有较多的使用经验。且贮存水池的规模一般为工厂三年对于乏燃料的处理能力，大约为1300tHM，储存范围为2400吨到3000吨铀，同时贮存水池保留扩建的接口，为日后扩展乏燃料的贮存量提供保证[6]。对于乏燃料的卸料方式也一般采用湿法卸料的方式，因为湿法卸料适用的范围更广，可以用于不同类型的乏燃料的卸料。湿法卸料为在水下进行卸料的操作，然后将卸下的乏燃料贮存于贮存水池中的贮存格架中，因为乏燃料具有释热量较高的特性，我们还需要在贮存水池设置池水冷却系统以及池水净化系统，以此来保证贮存水池的温度以及放射性不超过规定值。

湿法贮存的详细流程为装有乏燃料的容器被接收后，装载乏燃料的车辆以及容器送去检查和清洗，之后进行容器暂存以及检修，接着进行容器的冷却，容器卸料后将乏燃料贮存在水池中的贮存格架中，贮存格架里的乏燃料经过水池的池水冷却系统和池水的净化系统可以进入后处理的首端处理车间[7]。

2.离堆干法贮存

乏燃料干贮存法是近几年来比较成熟的一种技术，其具体操作为将在贮存水池中已经存放了一段时间的乏燃料，放置于金属容器或者是金属和混凝土制成的干法贮存设施中进行贮存，将这些乏燃料可以贮存数年后再进行后处理或者直接进行长期的封存。从长期储存的角度出发，离堆干法贮存相对于离堆湿法贮存会更加灵活且经济、安全。同时，干法贮存离堆还有运输以及处置等功能。

在我国的核电站中，每个核电站采取的离堆干法贮存技术都有所不同。对于秦山三期的核电站，离堆干法贮存设施为MACSTOR-400模块，每一个模块都可以贮存24000个乏燃料棒束。大亚湾核电站以及田湾核电站采用的是NUHOMS干法贮存技术。大亚湾核电站的干法贮存设施有27个模块，其中每个模块可以贮存32个乏燃料组件，可以实现大约400tHM的铀贮存。田湾核电站则具备60个贮存设施模块，可实现大约150tHM的乏燃料的干法贮存[8]。

三、问题与展望

（一）我国乏燃料后处理及贮存存在的问题

（1）在研究工艺流程方面，我国的乏燃料后处理所做的基础研究相比于其他国家来说，研究起步时间较晚，研究的内容范围内容较窄，有一定的技术差距。

（2）在燃料贮存方面，离堆干法贮存所采用的技术方式过于单一，且采用的贮存设施大都为引进国外的设施，缺少了自主研发出的贮存材料。

（3）在后处理的工艺上还需要进一步加强，如溶解、萃取、剪切等工艺还需要更进一步的研究和改进。

（4）在干法后处理中我国所拥有的基础数据较少，很多处理所需要的数据还需要进一步研究来进行完善。

（二）乏燃料后处理和贮存的展望

（1）进一步开发湿法后处理工艺。尽量减少未处置的废物体积以及活度，对还原剂中的无机盐进行更一步的挖掘，减少萃取循环的次数。

（2）干法处理辅助湿法处理对于乏燃料的后处理，在干法处理中研究更多的高温分解的方法，并做研究补充干法处理的基础数据库。

（3）研发我国自主的贮存设备，采用更多的贮存技术，使方法多样化。

四、结语

我国的核电发展具有良好的基础设施建设，随着我国“碳达峰、碳中和”的理念的提出，核电的发展为大势所趋，所以我们要着重解决限制核电发展的重要因素——乏燃料，在乏燃料的处理方面我们重点发展二次循环工艺以及無机盐还原剂的制作工艺，并且可以吸取国外的先进技术发展出自己的后处理工艺。同时注重离堆贮存的贮存设施的建设，以及探索离堆贮存的多样式路线。正确对待乏燃料，将乏燃料充分处理及应用可以更好地推动中国核电的法杖，造福人类。

参考文献：

[1]史惠杰，宋晓鹏，陈勇，等.我国乏燃料离堆贮存需求分析及技术路线选择[J].产业与科技论坛，2022，21（3）：45.

[2]刘海军，陈晓丽.国内外乏燃料后处理技术研究现状[J].节能技术，2021（7）：4.

[3]宋硕，徐锦锋.球墨铸铁在核乏燃料后处理中的应用及发展[J].铸造技术，2021（7）：89.

[4]栾洪卫，徐俊峰，景继强.核电站乏燃料后处理现状和发展趋势浅析[J].工程技术，2020（2）：67.

[5]廖映华，云虹，王春.乏燃料后处理技术研究现状[J].四川化工，2012（5）：34.

[6]刘郢.乏燃料后处理工程[J].工艺设计，2018（12）：12.

[7]孙斌.某乏燃料后处理厂高放废液贮存安全分析[J].技术研究，2012（12）：23.

[8]张志东.二氧化铀中微量硝酸根及乏燃料后处理及PUrex 流程料液中亚硝酸根的测定方法研究[J].四川化工，2004（9）：4.