锰浴测量装置参数研究

杨竣凯 张健 王平全 张辉 张亚楠

锰浴测量装置参数研究

杨竣凯 张健 王平全 张辉 张亚楠

（中国计量科学研究院 北京 100029）

锰浴法是测量中子源强度普遍采用的方法之一。根据锰浴测量装置参数，采用模拟方法开展锰浴测量装置参数的研究，结果表明：MnSO4溶液浓度在17.3%～38.6%时，溶液总中子吸收份额和锰的热中子俘获份额较高，减少中子逃逸和截面比的不确定度；球形锰池半径在45～60 cm时，可获得较高的溶液体积比活度和较低的中子逃逸份额。同时利用蒙特卡罗模拟程序MCNP（Monte Carlo N–Particle Transport Code System）计算时发现，当粒子数达到10万时，修正因子数值基本稳定，由输入粒子数带来的统计涨落不确定度可以忽略。根据计算结果建立了一套锰浴测量基准装置，并进行中子源国际比对和12枚中子源测量，测量结果与参考值均在不确定度范围内一致，为以后锰浴测量装置的建立提供参考。

锰浴法，蒙特卡罗模拟，溶液浓度，半径，参数

放射性同位素中子源广泛应用于核技术应用、核物理实验和中子计量等领域［1‒3］，其中子源强度（也称为中子发射率）的准确性直接影响其他仪器设备参数的测量。目前，国际上普遍采用锰浴法测量放射性同位素中子源的强度，该方法也是国际计量局电离辐射咨询委员会中子源发射率K9关键比对（Bureau International des Poids et Mesures Consultative Committee for Ionizing Radiation Section III-K9， BIPM CCRI （III）-K9）中最主要方法之一，它具有设备简单、操作方便和测量不确定度小等优点。

不同锰浴测量装置的参数，尤其是溶液浓度和锰池半径，会影响中子逃逸份额和锰的中子吸收份额，从而影响探测器测量结果的统计涨落和准确性；同时可能造成较大的屏蔽负担，增加装置以外的建设成本。尽管《计量测试技术手册》电离辐射部分对于锰池设计给出部分定性要求，如锰池较大、溶液浓度较高［4］，但并未给出具体的参数范围。因此，研究锰浴装置参数的最佳范围，对锰浴测量装置的合理设计并提高测量效率具有重要的参考价值。

1 锰浴法

如图1所示，被测中子源发射的中子并非全部被55Mn俘获，部分中子还会与MnSO4溶液中的其他成分发生不同反应，同时由于锰池尺寸有限，部分中子会从锰池边界逃逸［6］，因此需要对计数率的结果进行修正，主要包括锰俘获份额、氧硫快中子俘获份额、源自吸收份额和中子逃逸份额，将计数率和各修正因子代入式（1）即可得到中子源强度［7］：

图1　中子进入锰池后所发生的事件类型

式中：为中子源强度，s–1；为计数率，s–1；为锰的热中子俘获份额占溶液俘获份额中子的比例；为氧硫快中子俘获份额；源自吸收份额；为中子逃逸份额。

上述修正因子除了与被测中子源的能谱、包壳和尺寸等相关外，还与锰池尺寸和MnSO4溶液浓度两项锰浴装置的参数有关。

2 分析方法

通过改变MnSO4溶液浓度和锰池尺寸，可以获得这两个参数与各项修正因子的关系，进而获得这两个参数的最佳范围。早期修正因子主要通过实验方法确定，每次改变锰池尺寸和浓度都需要重新刻度γ测量系统的探测效率，需要另外制备56Mn放射源，根据制备方法和放射源管理规定，制备56Mn放射源比较复杂，降低了可操作性。此外，逃逸中子、氧硫俘获和源自吸收等修正因子通过实验测量难度较大，在不同物理模型和锰池参数条件下利用经验公式计算会引入较大误差，从而影响测量结果的准确性，因此实验方法局限性较大。

随着中子输运计算技术的发展，目前可利用蒙特卡罗模拟方法（Monte Carlo N–Particle Transport Code System，MCNP）针对不同的锰浴测量装置参数，精确计算各项修正因子，解决实验方法存在的问题［8‒10］。通常，基于模拟方法获得的修正因子，锰浴法中子源强度测量结果的合成不确定度基本在0.8%（=1）左右，近两次的中子发射率国际比对也充分证明模拟方法的可靠性，因此本工作利用MCNP研究了锰浴测量装置参数的最佳范围。

3 参数研究

以一枚241Am-Be中子源为例，中子源活性区半径0.95 cm，高1.8 cm，其中241AmO2质量分数5.67%，9Be质量分数94.33%，密度1.1 g∙cm–3，中子源包壳内的活性区外有铝垫片。测量使用的不锈钢中子源定位容器内半径1.6 cm，厚度1 mm，其他结构的材料参数和物理模型见表1和图2。

被测241Am-Be源包壳外的中子能谱采用ISO 8529-1—2001给出的能谱［11］。根据实际测量条件，中子源包壳内的铝垫片、包壳及定位容器会影响中子出射能谱，导致活性区发射的中子数与进入锰池的中子数不一致，因此需要对中子源活性区能谱和发射权重进行修正。首先利用MCNP将包壳外的中子能谱多次反迭代至源活性区内，使其发射至包壳表面的源能谱与ISO 8529近似；由于源材料和源包壳的（n，2n）反应，将源发射中子权重设为0.984，以对源包壳外中子进行归一化处理［8］。

表1 基于MCNP的锰浴测量装置结构及材料参数

图2　MCNP模拟的锰池几何模型示意图

默认参数下，锰池半径为55 cm，MnSO4溶液氢锰原子数比H/Mn为60，分析过程中，当某一参数发生改变时，其他参数均保持不变。

MnSO4溶液吸收的中子份额abs、各项修正因子子项及标准偏差需要被严格记录。修正因子主要包括：1）锰池边界泄漏；2）、、的快中子俘获n和热中子俘获n，包括氧原子的（n，γ）和（n，α）反应3、O3，的（n，γ）、（n，α）、（n，p）反应2、2、1和的（n，γ）、4；3）中子源本身和边界材料对中子的俘获n，包括中子源材料俘获1、源包壳俘获2、源容器俘获3以及铝垫片俘获4；4）Mn的（n，γ）反应俘获热中子1［6，12–14］。修正因子为各子项之和，源自吸收和包壳材料修正因子=1+2+3+4，、俘获的修正因子=1+2+3，锰俘获热中子份额占溶液俘获中子比例=1/（1+2+3+4）。

3.1　输入粒子数

图3　各个记录量的吸收份额比和标准偏差比

3.2　 MnSO4溶液浓度

图4　MnSO4溶液、H和Mn的中子吸收份额

表2 各国家计量院锰浴测量装置NH/NMn[16]

3.3　锰池半径

MnSO4溶液对中子慢化、吸收能力及装置的中子泄漏受锰池半径影响，且溶液比活度随55Mn的中子吸收份额而改变，从而影响γ测量装置的计数率和统计涨落。由于测量时，仅对一定体积的溶液进行测量，因此该处定义体积比活度v，即单位体积放射源的活度；而溶液v与55Mn的中子俘获份额成正比，可将溶液v转换成体积比吸收份额r，即单位体积内55Mn中子俘获份额（式（2））。

式中：r为体积比活度份额，cm–3；为锰池半径，cm。

如图5所示，假设H/Mn=60，当锰池半径增大时，MnSO4溶液体积增多，导致溶液的慢化和吸收能力增强，Mn的中子吸收份额4上升，锰池的中子泄漏份额减少，当锰池半径超过60 cm之后，Mn的中子吸收份额几乎不再随半径的增大而增大，基本接近饱和，但v和r会下降，导致γ测量装置的计数率下降和统计涨落升高，因此锰池半径不宜超过60 cm；当锰池半径减少时，其中子泄漏份额不断增大，=60 cm时仅有0.5%，而=15 cm时中子逃逸份额高达49.6%，接近一半的中子泄漏，不仅增大了锰浴测量装置的屏蔽负担，泄漏出来的中子可能通过墙面、地面以及其他物体反射再次进入锰池中造成中子的二次慢化和吸收，影响中子源强测量结果，并使结果的不确定度增大。因此，为有效平衡溶液的比活度和中子泄漏份额的关系，保证测量结果准确性，锰池半径宜在45～60 cm较为合适，此时溶液体积比活度和中子泄漏份额分别为9.7×10–7～4.3×10–7cm–3和2.3×10–2～5×10–3。如表3所示，多数国家实验室的锰池半径基本处于此范围内。

图5　锰浴球半径对溶液体积比活度、中子泄漏份额和Mn吸收份额的影响

表3 NIM测量结果不确定度清单

4 实验验证

4.1　锰浴测量装置

根据上述结论，中国计量科学研究院建立的锰浴测量装置（中子源强度基准）（图6）主要由球形锰池、中子源定位容器、MnSO4溶液循环管路、铅屏蔽室、γ测量装置（双路NaI探测器）及相关电子学设备组成，其中锰池半径为55 cm，溶液浓度为21.9%，H/Mn为59.704。

图6　锰浴测量装置 (a) 球形锰池，(b) 铅室中的NaI探测器Fig.6　Mn bath measurement device (a) Spherical Mn bath, (b) NaI detector in lead chamber

4.2　国际比对

中子源强度比对是国际计量局电离辐射咨询委员会组织的中子计量关键比对之一，最近完成的国际比对中，主导实验室为英国国家物理实验室（National Physical Laboratory，NPL），参比实验室为中国计量科学研究院（National Institute of Metrology，NIM），比对结果分别是NPL=（8.082±0.102）×106s–1，NIM=（8.167+0.127）×106s–1，结果相差1.05%，中国计量科学研究院不确定分析见表3，NPL测量结果不确定度NPL=0.63%（=1），将结果和不确定度代入式（3），得到归一化误差n=0.135，表明依据上述研究结论建立的锰浴测量装置测量结果准确，实现了国际等效。

式中：为中子源强；为不确定度；n为归一化误差，在0～1范围内表示参与实验室的测量值之间的差异小于或等于两个实验室的合成扩展不确定度（=2）。

4.3　 12枚中子源测量

中国计量科学研究院新建的热中子参考辐射装置（热中子注量率基准）内的12枚241Am-Be中子源与S026/19中子源为同一批次生产的中子源，S026/19由英国NPL实验室测量，结果为（1.164±0.015）×107s–1，12枚中子源由计量院测量，结果如表4所示，在不确定度范围内与英国NPL的测量结果一致［17］。

5 结语

表4 12枚241Am-Be中子源测量结果

注：参考时间为2019.05.22

Note: Reference time was 22/05/2019

致谢 感谢中国原子能科学研究院李春娟老师对MCNP模拟提供的指导和帮助。

作者贡献声明 杨竣凯、王平全：直接参与、文章撰写；张健、张辉：直接参与、文章撰写、工作支持；张亚楠：直接参与、工作支持。

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Parameters of manganese bath measurement device

YANG Junkai ZHANG Jian WANG Pingquan ZHANG Hui ZHANG Yanan

()

Mn bath method is one of the most commonly used methods to measure the intensity of radionuclide neutron sources in the world.This study aims to guarantee the accuracy of numerical transmission and give a reasonable parameter range during the design of manganese bath device. [Methods] First of all, Monte Carlo N–Particle Transport Code System (MCNP) was employed to calculate the correction factors, solution concentrations and Mn-bath sphere. Then, a reference device of Mn bath measurement was setup according to the MCNP calculation results, and applied to the measurement of 12 neutron sources located in the standard of thermal neutron fluence rate with International Comparison of neutron sources.Simulation results show higher ratio of total neutron absorption and manganese neutron capture is obtained when the solution concentration is 17.3%～38.6% in which the uncertainty of neutron-escaping and section ratio is reduced, and the radius of Mn-bath sphere is 45～60 cm in which the volume specific activity of solution is increased and neutron-escaping is decreased. When the number of input particles is up to 100 000, the values of correction factors remain stable, hence the statistical fluctuation can be ignored. The international comparison of neutron sources for the measurement of 12 neutron sources indicates consistent results with the reference values within the uncertainty range.The parameters range of this study provides an effective reference for the establishment of Mn bath device in the future.

Mn bath method, Monte Carlo simulation, Solution concentration, Radius, Parameters

Supported by Fundamental Research Funds of National Institute of Metrology, China (No.AKYZZ2113), National Key Research and Development Program of China (No.2017YFF0206205)

YANG Junkai, male, born in 1994, graduated from China Institute of Atomic Energy with a master's degree in 2020, focusing on particle physics and nuclear physics

ZHANG Hui, E-mail: zhanghui@nim.ac.cn

2021-12-29,

2022-03-03

TL99

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060501

中国计量科学研究院基本业务费(No.AKYZZ2113)、国家重点研发计划(No.2017YFF0206205)资助

杨竣凯，男，1994年出生，2020年于中国原子能科学研究院获硕士学位，研究领域为粒子物理与原子核物理

张辉，E-mail：zhanghui@nim.ac.cn

2021-12-29，

2022-03-03