层状金属氢氧化物的结构调控及其超级电容器应用进展

刘 强，叶 飞，庞睿吕婧，刘 扬，胡林峰

(东南大学材料科学与工程学院，江苏 南京 211189)

1 前 言

随着当今社会可再生能源技术的不断突破，相关领域对高性能储能装置的需求日益增加。超级电容器由于具有功率密度高、充放电速率快、环境友好和循环寿命长等优势，成为当前电子器件中具有较高发展潜力的储能装置之一[1-3]。但是，当前超级电容器的能量密度偏低，导致难以实际应用于电动汽车以及便携式电子器件领域中，其根本问题依旧是缺乏低成本、高性能的电极材料。在过去的几十年中，多类材料已经被开发应用于超级电容器电极材料，例如：碳材料、导电聚合物和过渡金属氧化物等。然而，上述材料仍然存在各种问题，限制了其商业化应用。其中，碳材料通常能量密度较低，难以满足现代电子产品的要求[4]；导电聚合物的循环寿命较短[5, 6]；过渡金属氧化物的低电导率使得其倍率性能较差、功率密度较低[7]。因此，开发和合成具有高能量密度、高功率密度、低成本和长循环寿命的新材料对商业化超级电容器来说仍然是一项具有挑战性的任务。

近年来，具有赝电容特征的层状金属氢氧化物逐渐成为超级电容器研究领域的新兴电极材料。本文针对超级电容器能量密度不足这一挑战，系统地总结了层状金属氢氧化物材料如何通过微观形貌调控和晶体结构调控2类策略来提升超级电容器的能量密度(图1)，并从离子迁移、电化学性能及稳定性提升等方面阐述了其增强机理，最后对层状金属氢氧化物类赝电容材料在高性能超级电容器领域的未来发展进行了展望。

图1 层状金属氢氧化物在提升电化学性能方面的调控策略Fig.1 Regulation strategies of layered metal hydroxides in electrochemical performance enhancement

2 层状氢氧化物基超级电容器

层状金属氢氧化物是典型的法拉第赝电容材料，具有很高的理论比电容，是极具潜力的超级电容器电极材料，具有以下显著的优势：① 层状金属氢氧化物可以通过面内结晶的方式生长为二维层片的微观形貌。这种纳米薄片具有较大的比表面积、较多的活性位点和较短的扩散距离，有助于离子在纳米片表面和电解质之间迅速迁移[16]，从而显著提高器件的库伦效率[17]；② 层状金属氢氧化物主体层中的金属阳离子(例如Ni2+、Co2+或Mn2+)可以进行多组元掺杂与优化，实现多种金属离子协同效应以提升电化学性能[18]。

但由于层状金属氢氧化物材料自身较差的机械稳定性及较低的电导率，其在商业超级电容器领域中的实际应用受到限制。因此，人们尝试多种结构调控的策略来解决这些问题，在当前层状金属氢氧化物制备方法(水热法[19]、电沉积法[20]、化学剥离-自组装法[21]、模板法[22]等)的基础上，采用微观形貌调控和晶体结构调控2类手段，提高其赝电容性能和器件的综合性能。

3 层状氢氧化物的结构调控

3.1 微观形貌调控

3.1.1 “二维纳米片/二维LDH量子点”复合结构

通常，在纳米片、线、带、棒等结构中，通过剥离得到的纳米片结构具有较大的表面积，活性位点的数量与其总原子数相当。此外，横向尺寸在10 nm以下的纳米片，通常表现出优越的物理/化学性能[23, 24]。另一方面，将纳米片材料附着在另一导电二维材料上可以为快速电化学反应提供更多的活性位点，并缩短载流子的扩散距离[25]。受此启发，作者课题组[26]采用一步沉淀策略，在还原氧化石墨烯(rGO)上原位生长单分散的Ni-Fe LDH量子点(如图2a～2c所示)。在LDH量子点和超薄二维石墨烯中形成的固有原子界面可以很好地调整电子分布并将界面处的相互作用最大化。原子界面处原子轨道的充分杂化允许载流子离域，这促进了界面上的电荷转移并导致能带弯曲形成内置电场[26]。该“二维纳米片/二维LDH量子点”结构展现出高的比电容(在3 A·g-1时为2715 F·g-1)(图2d)。以该纳米复合材料为工作电极、rGO为对电极的非对称超级电容器展现出较高的能量密度(120 Wh·kg-1)和功率密度(1.3 kW·kg-1)[26]。

图2 “二维纳米片/二维LDH量子点”复合结构LDH/rGO的制备过程、形貌表征和电化学测试[26]：(a) LDH量子点在氧化石墨烯(graphene oxide, GO)上原位生长示意图；(b) 通过DFT计算研究，LDH量子点和rGO界面的3D电荷密度差异，蓝色和绿色区域分别代表电荷积累和耗尽；(c) Ni2-Fe1 LDH@rGO复合结构的TEM照片；(d) 用不同Ni/Fe物质的量的比制备的LDH/rGO混合电极比电容的比较Fig.2 Preparation process, morphology characterization, and electrochemical test of “2D nanosheet/2D LDH quantum dots” composite structure LDH/rGO[26]: (a) schematic illustration of the in-situ solution growth of LDH ultrafine nanosheets (UNs) on GO; (b) 3D charge-density difference for the interface of LDH UNs and rGO by DFT calculation studies, blue and green regions represent charge accumulation and depletion, respectively; (c) typical TEM images of the Ni2-Fe1 LDH UNs@rGO composite; (d) comparison of Cs of the LDH/rGO hybrid electrodes prepared with different Ni/Fe atomic mole ratios

3.1.2 核壳结构

核壳结构是由一种材料通过化学键或其他作用力将另一种纳米材料包覆起来形成的有序组装结构。包覆的壳可以改变核材料表面电荷、增强表面反应活性、提高稳定性等。此外，壳内中空结构可以充当电解质离子的储存空间，而由超薄纳米片组成的壳则可以提供通道，增强电解质离子的扩散，使复合材料氧化还原反应更充分，提高电极的倍率性能[27]。与此同时，纳米核壳结构可以有效抑制纳米片(线、带、棒等)材料在充/放电过程中产生的团聚，提高材料的电导率和机械稳定性。作者课题组[28]以六亚甲基四胺为形貌导向剂，通过水热、退火等步骤制备了纳米花状的MnCo2O4@Ni(OH)2核壳材料，如图3a和3b所示。该纳米核壳材料中层状的Ni(OH)2纳米片形成的壳不仅增强了MnCo2O4纳米带的电导率，还显著增加了MnCo2O4与镍泡沫集流体的接触面积，有效提升了MnCo2O4在电化学反应过程中的利用率。此外，纳米花结构可以有效缩短电极中离子和电子的扩散路径，促进离子和电子在快速充放电过程中的迁移和扩散。并且，相邻Ni(OH)2纳米片之间的空隙不仅可以充当“离子库”以促进电解质离子的运输，还可以缓冲充/放电过程中核材料的体积变化以维持结构稳定性。因此，在这2种赝电容材料(MnCo2O4和Ni(OH)2)的协同作用下，具有独特核壳纳米花结构的MnCo2O4@Ni(OH)2复合电极表现出优异的比电容，在5 A·g-1电流密度下为2154 F·g-1(是MnCo2O4电极的4倍，如图3c所示)。并且，以该材料为工作电极、活性炭为对电极的非对称超级电容器表现出长循环寿命(2500次循环后电容保持90%)，在1.4 kW·kg-1功率密度下具有48 Wh·kg-1能量密度(图3d)。

图3 核壳结构MnCo2O4@Ni(OH)2的制备过程、形貌表征和电化学测试[28]：(a) 电极设计过程示意图；(b) MnCo2O4@Ni(OH)2核壳纳米花的TEM照片；(c) MnCo2O4@Ni(OH)2、MnCo2O4和Ni(OH)2电极的比电容比较；(d) 作者团队制备的超级电容器与一些商业超级电容器的Ragone图对比Fig.3 Preparation process, morphology characterization and electrochemical test of core-shell structure MnCo2O4@Ni(OH)2[28]: (a) schematic illustration of the general electrode design process; (b) typical TEM image of the MnCo2O4@Ni(OH)2 belt-based core-shell nanoflowers; (c) specific capacitances comparison of MnCo2O4@Ni(OH)2, MnCo2O4 and Ni(OH)2 electrodes; (d) Ragone plots of our supercapacitor based on the full cell, compared with some high-end commercial supercapacitors

3.1.3 三维花状结构

通常，三维(3D)纳米结构是指由零维、一维、二维中的一种或多种基本结构单元组成的复合材料。金属氢氧化物纳米片(线、带、棒等)可以通过自组装过程形成3D结构。LMHs的3D结构有利于电解液的渗入，可有效促进电子和离子的快速转移，降低电极与电解质之间的界面接触电阻，增强材料的能量存储能力[29]；更重要的是，3D结构不仅可以使材料具有良好的孔结构，还可以避免LMHs纳米片(线、带、棒等)在长期电化学反应中的团聚，保证电化学活性物质在法拉第氧化还原反应中的利用率[30]。新疆大学Wu课题组[31]通过简单的水热共沉淀法制备得到镍钴层状氢氧化物(NiCo-LDH，如图4a所示)。NiCo-LDH纳米片自组装成的花状3D纳米结构(如图4b所示)具有较高的比表面积，有利于离子快速进入材料内表面；并且，在该材料中，Ni和Co可以共同提供电容。因此，以NiCo-LDH为工作电极、氮掺杂石墨烯气凝胶为对电极构筑的不对称超级电容器能量密度可达到32 Wh·kg-1，功率密度为8027 W·kg-1(图4c所示)[31]。

图4 三维花状结构CoxNi1-x(OH)2的制备过程、形貌表征和电化学测试[31]：(a)花状CoxNi1-x(OH)2的合成机理示意图，(b) CoxNi1-x(OH)2的SEM照片，(c) CoxNi1-x(OH)2//NGA非对称超级电容器的Ragone图以及与其他材料的对比Fig.4 Preparation process, morphology characterization and electrochemical test of three-dimensional flower-like structure CoxNi1-x(OH)2[31]: (a) schematic illustration of the synthetic mechanism of the flower-like CoxNi1-x(OH)2, (b) SEM images of CoxNi1-x(OH)2, (c) Ragone plot of CoxNi1-x(OH)2//NGA asymmetrical supercapacitor and a comparison with other materials

3.2 晶体结构调控

3.2.1 氧空位调控

氧空位的引入可以缩小材料的禁带宽度，并且随着结构中缺氧程度的增加，离子扩散的活化势垒随之降低[32]；同时，氧空位缺陷会改变材料的电子性质，氧空位处成为带正电的施主中心，在氧空位周围能束缚2个准自由电子维持电中性，在施加外电场后，准自由电子可以成为自由电子进行移动，从而提升材料内载流子浓度，加速表面氧化还原反应的动力学，具有氧空位缺陷的材料展现出优异的电化学性能[33]。研究者发现，氧空位浓度取决于温度[34]、气压[35]、金属杂质[36]等，材料的缺陷结构亦随之变化。北京大学Zou课题组[37]通过在泡沫镍上原位电沉积的策略制备了层状镍锰双氢氧化物材料(NiMn-LDH)(如图5a所示)，并首次通过双氧水处理调控材料氧空穴浓度以及LDH的形貌，提升材料电容性能(图5c所示)。通过第一性原理计算(图5b)可知，活性材料中的氧空穴可以提供更多的活性位点，有利于LDH和电解液中OH-的相互作用。调控氧空穴浓度后的NiMn-LDH材料在1 A·g-1电流密度下展现出较高的比容量(1183 C·g-1)、倍率性能(电流密度增加到10 A·g-1时，比容量保持率为70.6%)和循环寿命(2000次循环后，比容量保持率为95.7%)(如图5d所示)。氧空位调控策略为超级电容器电极材料的性能提升研究提供了新的视角。

图5 氧空位调控NiMn-LDH的制备过程和电化学测试[37]：(a) 镍泡沫上的分层Ov-LDH 3D体系结构的两步制备的示意图；(b) NiMn-LDH超晶格、Ov-LDH晶胞的优化结构、OH-在Ov-LDH上的吸附以及第二次OH-在Ov-LDH-OH上的吸附示意图；(c) Ov-LDH、Ni(OH)2和NiMn-LDH的比容量与电流密度的函数关系，比容量由每个电流密度的相应放电曲线计算得出；(d) Ov-LDH//AC的Ragone图和一些报道的基于Ni-/Mn-的非对称超级电容器Fig.5 Preparation process and electrochemical test of NiMn-LDH regulated by oxygen vacancies[37]: (a) schematic illustration of the two-step fabrication strategy for the hierarchical Ov-LDH 3D architecture on nickel foam; (b) optimized structures of NiMn-LDH supercell, Ov-LDH unit cell, OH- adsorption on Ov-LDH and the second OH- adsorption on Ov-LDH-OH; (c)specific capacity of Ov-LDH, Ni(OH)2, and NiMn-LDH as a function of the current densities calculated from the corresponding discharge curve for each current density; (d) Ragone plots of the Ov-LDH//AC and some reported Ni-/Mn- based asymmetric supercapacitor

3.2.2 层内金属离子调控

通常来说，调控层状氢氧化物材料中的金属离子主要有3种途径：① 使用其他金属阳离子部分取代原有的金属阳离子，将单金属氢氧化物转变为双金属氢氧化物，或者双金属氢氧化物转变为三元金属氢氧化物[38]；② 调节层状双金属氢氧化物中二价阳离子和三价阳离子的比例；③ 使用四价和一价阳离子取代二、三价金属阳离子[39]。哈尔滨工业大学Huo课题组将Mn离子掺杂进α-Ni(OH)2以提升其电容性能并揭示其机制。在初始循环中掺杂的Mn3+发生不可逆氧化转变为Mn4+并保留在NiO2中，有效抑制从α-Ni(OH)2/γ-NiOOH到β-Ni(OH)2/β-NiOOH的相变，并进一步保持电极的结构完整性[40]。这主要是由于Ni3+的Jahn-Teller效应会引起的结构势垒，使得Ni4+难以发生可逆氧化还原变化，Mn4+离子的存在可以抑制Ni3+离子的Jahn-Teller效应，使得更多的Ni4+参与氧化还原[39]；并且，Mn4+离子还能在层间吸引更多的负离子，保持层间空间不变，提高循环寿命。该研究阐明了化学掺杂与电容性能之间的密切关系，为超级电容器电极材料的开发提供了理论基础与实例。

改变层状双氢氧化物中金属阳离子的原子比可以有效调控材料的形貌、晶体结构和电容性能。作者课题组利用十六烷基三甲基溴化铵作为纳米结构生长助剂，在镍泡沫上生长具有超薄纳米片和多孔纳米结构的镍钴层状双氢氧化物(NiCo-LDH)复合膜(图6a)。研究发现，由带正电荷的主体层、层间电荷补偿阴离子和溶剂化分子组成的层状晶体结构可以促进电极材料间的深层离子扩散，从而有效利用活性位点；此外，双金属氢氧化物比单一氢氧化物具有更强的层状取向，可以改善电子在活性材料和集电器界面间的传输；并且可以更好地利用镍钴氢氧化物自身的赝电容性能(图6e～6g)。所制备的NiCo-LDH混合薄膜电极显示出显著增强的比电容(2682 F·g-1，电流密度为3 A·g-1)和能量密度(77.3 Wh·kg-1，相对应功率密度为623 W·kg-1)[41]。在此基础上，还通过调控材料的镍钴离子比，可控制备出不同形貌的样品(图6b～6d)。当钴离子物质的量的浓度为零时，纳米片厚度为60 nm且孔隙率较低；随着钴离子浓度的提升，纳米片的平均厚度逐渐下降，并且材料孔隙率逐渐提升；当钴离子浓度增加到40%时，纳米片的平均厚度减小到26 nm；而当钴离子浓度继续提升后，纳米片又逐渐变厚，并且孔逐渐消失，这说明通过调控金属阳离子比例可以调控纳米材料的尺寸和多孔性。该现象归因于通过调控金属离子浓度可增加晶体定向生长能力并减弱纳米片的自团聚。

图6 层内金属离子调控NiMn-LDH的制备过程、形貌表征及电化学测试[41]：(a) Ni-Co LDH复合薄膜的形成机理和非对称超级电容器的示意图；(b～d) 在不同Ni∶Co进料物质的量的比和不同纳米片厚度下获得的纳米片的SEM照片：(b) 10∶0, 60 nm, (c) 9∶1, 50 nm, (d) 6∶4, 26 nm；(e) Ni-Co LDH复合电极、氢氧化镍和氢氧化钴电极在10 mV·s-1扫描速率下的CV曲线对比；(f) 不同Ni∶Co物质的量的比制备的Ni-Co LDH混合电极的比电容对比；(g) Ni-Co LDH复合电极、氢氧化镍、氢氧化钴、RGO电极和Ni-Co LDH//RGO不对称超级电容器的能量密度与功率密度对比图Fig.6 The preparation process, morphology characterization, and electrochemical test of NiMn-LDH regulated by metal ions in the layer[41]: (a) the formation mechanism of Ni-Co LDH composite films and schematic diagram of asymmetric supercapacitors; (b～d) SEM images of the as-obtained nanosheets obtained at different Ni∶Co feeding mole ratios and with various nanosheet thickness: (b) 10∶0, 60 nm, (c) 9∶1, 50 nm, (d) 6∶4, 26 nm; (e) comparison of CV curves of the Ni-Co LDH hybrid-, nickel hydroxide-, and cobalt hydroxide- electrodes at a scan rate of 10 mV·s-1; (f) comparison of specific capacitances of the Ni-Co LDH hybrid electrodes prepared with different Ni∶Co feeding mole ratios; (g) comparison of energy density vs power density curves of the Ni-Co LDH hybrid-, nickel hydroxide-, cobalt hydroxide-, RGO- electrodes and the Ni-Co LDH//RGO asymmetric supercapacitor

3.2.3 层间物质与层间距调控

层间阴离子对LMHs的电容性能起到重要作用。有研究者认为，LMHs较小的层间距缺乏反应的活性位点，不利于离子的扩散，导致其高理论电容利用率较低。因此，通过调控层间离子获得较大的层间距成为提升LMHs电容性能的一个重要研究方向。较大的层间距可以促进电解质离子在层间快速地可逆插入/脱出，贡献部分嵌入式赝电容。通过引入柱撑层阴离子或大分子是增大材料层间距的有效途径。在氧化还原反应过程中，电解质中的OH-通过与过渡金属相互作用进行电荷存储[42, 43]。然而，由于OH-在LMHs层间的扩散阻力较大，传输速率较慢，导致内部活性表面的统一性差，导致电容性能不佳。研究者发现，OH-可以存储在二维层状金属氢氧化物材料的层间，从而可以缩短扩散距离，有效增加材料活性表面的活性。此外，在充放电过程中，材料较大的层间距还可以充当电化学反应过程中电解质离子的“离子缓冲带”。作者课题组通过共沉淀法制备了大层间距的六边形层状ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O纳米片(图7a～7c)[44]，其优势有以下几点：① 纳米片的层间距为1.53 nm，这样大的层间距作为“离子缓冲带”大大降低了OH-到二维层状结构内表面的扩散阻力；② 纳米片厚度仅有～30 nm，超薄的厚度可以大大缩短离子扩散路径，有利于加速氧化还原反应；③ ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45 H2O纳米片高暴露的(001)表面提供了更多的活性位点用于电荷存储,可以提升材料的比电容(图7d)；④ ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O材料中的Zn2+可以增强材料电子传递，使得钴离子获得高氧化态，从而产生更高的赝电容[45, 46]；⑤ 材料原位生长在集流体上在成功去粘结剂化的同时，也使得集流体与活性材料之间具有较小的电荷转移电阻，极大地促进了界面的电荷转移，在电化学反应过程中表现出优越的电子迁移率；⑥ ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O纳米片具有较高的比表面积，使其具有较高的电化学双电层电容。因此，ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O纳米片在3 A·g-1的电流密度下表现出3946.5 F·g-1的高比电容；基于ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O纳米片工作电极、还原氧化石墨烯对电极的不对称超级电容器表现出114.8 Wh·kg-1的高能量密度(平均功率密度为643.8 W·kg-1)(图7e和7f)。

图7 ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O样品的制备过程、结构和形貌表征，电化学测试[44]：(a) 样品的合成装置照片和水分散体的照片，(b) 六方纳米片的SEM照片，(c) 所制备的ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O样品的粉末XRD图谱，(d) 层状ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O晶体沿b轴的左视图，(e) ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O和先前报道的过渡金属氧化物/氢氧化物电极在不同电流密度下的比电容，(f) ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O//PVA-KOH//rGO和报道的全固态超级电容器的能量密度与功率密度对比图Fig.7 Preparation device, structure and morphology characterization, and electrochemical test of ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O sample[44]: (a) optical photographs of the synthesis process and the aqueous dispersion of ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O sample, (b) SEM images of ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O hexagonal nanosheets, (c) XRD pattern of as-prepared ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O sample (inset： enlarged view of the pattern in high angles), (d) side-view along b-axis of layered ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O crystal, (e) comparison of specific capacitances of the ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O and previously reported transition metal oxide/hydroxide electrodes at varied current densities, (f) comparison of the energy densities vs power density curves of ZnCo1.5(OH)4.5Cl0.5·0.45H2O//PVA-KOH//rGO and recently reported all-solid-state supercapacitors

此外，有机阴离子通常具有较大的离子半径，是取代普通层间阴离子(CO32-、NO3-和Cl-)的上佳选择[47, 48]。辽宁工业大学Wang课题组通过添加不同物质的量的十二烷基硫酸根作为柱撑阴离子，可控调节镍锰层层状双氢氧化物的层间距(7.38～28.41 Å)，系统地揭示了材料层间距和电容性能之间的定量关系[49]。作者总结出材料的比电容与镍锰层状双氢氧化物的平均层间距大小呈正相关。随着层间距的逐渐增大，十二烷基硫酸根柱撑镍锰层状双氢氧化物表现出更低的电荷转移电阻和更快的离子扩散速率，从而展现出更高的电容和倍率性能。以平均层间距为28.41 Å的样品为工作电极的超级电容器在1，5和10 A·g-1电流密度下的比电容分别为131，82和60 F·g-1。这一现象可以为性能最优的层状金属氢氧化物的结构设计提供理论基础。

大分子插层同样可以提升LMHs的电容性能。尽管这类大分子(葡萄糖或乙二醇)是中性分子，但它们含有带负电的OH-基团，可以通过OH-和LMHs带正电的主体层之间的静电相互作用进行插入。大分子插层不仅可以扩大LMHs的层间距，而且对LMHs的相结构起到良性作用，可以提高其稳定性[47, 16]。江苏大学Chen课题组在泡沫镍上原位生长镍锰双金属氢氧化物纳米线阵列，利用葡萄糖进行插层后包覆一层Co3O4。葡萄糖分子的嵌入使得镍锰双金属氢氧化物纳米片晶面间距由7.49扩大到8.27 Å，增强了电解质离子的扩散，提升了材料的电容性能。以该材料为工作电极的超级电容器在1 A·g-1电流密度下表现出1644 F·g-1的高赝电容性能，并且在5000次循环后仍然具有94.2%的比容量保持率，表现出优异的循环稳定性。该工作改性策略的通用性为调控材料层间距、设计材料结构提供了新思路，并为后续开发超级电容器高性能电极开辟了道路[50]。

4 结 语

层状金属氢氧化物由于成本低廉、制备工艺简单以及理论比电容高等优势，被认为是最具应用前景的超级电容器电极材料之一。本文总结了近年来基于无机层状氢氧化物的结构调控策略及其对超级电容器的性能提升。一方面，通过层状氢氧化物的微观形貌调控策略，设计并合成各种纳米复合结构以提供大量电化学活性位点、促进电解质离子和电荷的快速传递，有效增强层状金属氢氧化物电极材料的反应动力学。另一方面，通过层状氢氧化物的晶体结构调控，引入柱撑层阴离子或大分子，增大层间距，确保电解液离子快速的嵌入/脱出，贡献部分嵌入式赝电容；增加氧空穴缺陷可以获得更高的电导率，同时加快离子的吸附和扩散动力学；掺杂金属阳离子有助于调节材料电子结构并降低其机械应力，从而提升材料的电容。

虽然层状金属氢氧化物当前已经展现出可观的电容性能，但在大规模应用之前，仍有一些关键问题需要解决。首先是如何在不添加粘结剂的情况下有效地增加电极的质量载荷。通常，在超级电容器的实际应用中，为了增加活性物质的质量载荷，会使用粘结剂对其进行固定。然而，粘结剂的加入会抑制活性物质与电解质之间的电子/电荷转移，导致器件性能的下降。虽然当前已报导了多种无粘结剂电极的制备策略，但其质量载荷仍然很低(1～3 mg)。其次，当前已开发出多类型金属氢氧化物并揭示其电容机制，应该继续深入探明不同改性策略对提升材料性能的实际贡献，为获得电化学性能最优的层状金属氢氧化物提供详细的数据库。最后，虽然通过对层状金属氢氧化物进行形貌、晶体结构调控以提升其电容性能在实验室中获得较大成功，但在实际规模化生产中对这些材料进行复现仍然需要相当大的努力；此外，大规模生产的制造过程应该基于绿色节能、环保、低成本，这对生产工艺与设备提出了更高的要求。