区域输送对天津臭氧污染的影响

樊文雁,蔡子颖,姚 青,王晓佳,唐颖潇,韩素芹

区域输送对天津臭氧污染的影响

樊文雁,蔡子颖,姚 青*,王晓佳,唐颖潇,韩素芹

(天津市环境气象中心,中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室,天津 300074)

采用大气化学模式定量估算2019年4月～9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O3浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系.结果显示,京津冀区域13个城市O3以区域输送贡献为主,不同城市O3差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%.低压、低压前和低压后形势下,O3区域输送占比最高.途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O3污染的重要因素,也是区域输送的主要路径.随着O3浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当.一次典型O3污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O3本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程.

臭氧；区域输送；WRF-Chem；天气背景；天津

近地面 O3的产生、积累和扩散过程与气温、总辐射、相对湿度、风速以及大气稳定度等气象因子显著相关[1-6],同时区域输送可大范围影响O3浓度分布[7-9].区域传输和本地生成的相对贡献是研究O3污染和制定控制对策的关键科学问题之一,随着本地排放的下降,京津冀及周边各城市之间的相互混合传输成为影响空气质量的重要因素[10-11],尤其在夏季O3污染高发期间,如2017年北京夏季臭氧污染时,来自河北、内蒙古中部和蒙古国东部的气流对O3污染的平均贡献量可达16%～37%,最大贡献量为53%[12],同期天津臭氧浓度在偏南风时最高,在偏东风时最低[13],河北保定市夏季O3污染则主要受偏南气团、东南气团和偏东气团的传输影响[14].近年来随着模式技术的发展,以伴随技术和标记法为代表的数值模拟方法在O3区域输送研究中得到广泛应用.北京[15]和泉州[16]等地的实例表明,采用数值模拟方法可以有效获得区域和周边地区对目标城市臭氧污染的贡献率,这弥补了基于观测方法估算区域贡献由于站点数量和代表性较低造成的不足.

天津位于华北平原东北部,是京津冀地区重要城市,地理位置和气象条件决定了天津市O3污染除了本地排放,还极易受到周边区域传输的影响[17-18].本文基于WRF/Chem模式,在模式中通过在线标记法实现区域输送对天津影响的定量估算,通过中国多尺度排放清单模型MEIC2017源[19](分辨率0.25°)模拟2019年4～9月城市输送对天津O3的影响,在此基础上结合天气背景开展区域输送特征研究,分析区域输送和气象条件的关系,以期更好地理解O3区域输送对天津大气环境的影响,为京津冀地区大气污染防治区域联防联控提供支撑.

1 资料与方法

1.1 监测数据

天津市O3监测数据来自天津市生态环境监测中心(http://air.tjemc.org.cn/)发布的28个站8h最大浓度监测数据,周边地区O3监测数据来自生态环境部(https://www.mee.gov.cn/)发布的8h最大浓度监测数据.数据经过质控后采用算术平均值计算获得相应时段和相应区域的平均值.气象数据采用天津市气象信息中心质控后的全市平均数据,风场垂直分布资料采用位于天津市西青区气象局观测场内的风廓线仪资料,该站点位于天津城区西南,夏季时处于盛行风向的上风向,长期用作天津市气象观测代表站,相关资料经天津市气象信息中心质控和处理.

1.2 大气化学模式

WRF/Chem[20]模式是NCAR和NOAA联合一些大学和研发机构开发的中尺度在线大气化学模式,模式考虑大气污染的化学过程、平流输送、湍流扩散和干湿沉降过程,在全球空气质量预报和模拟中有广泛的运用.本研究采用WRF/chem3.8版本,天津地区使用本地排放清单,分辨率1km×1km,天津以外区域使用清华大学MEIC2017清单,分辨率0.25°×0.25°,化学过程采用CBM-Z,长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG,边界层方案使用YSU方案,模式采用两层嵌套,水平分辨率分别为27km和9km(图1),水平网格91×91和109×109,中心经纬度为38.6°N,116.2°E,垂直方向分为27层,气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据.开发过程中将O3标记方法整合到模型中,以便在污染期间识别不同源区对模拟地区的O3贡献,目前该方法应用于黄山、长三角等地O3来源解析的相关研究中[21-23],具体算法如下:

图1 模式模拟区域和范围

审图号:GS(2022)4307号

式中:PO3i是来自源区的O3形成前的化学产物, DO3(总O3损耗)根据中确定的O3浓度与总O3浓度的比率计算,采用HCHO和NO浓度的比值(HCHO/NO)作为指标来判断网格点在每个网格单元中是处于NO或VOCs的限制.对于不同的O3控制条件,PO3i的分配方式如下:

NO限制:

VOCs限制:

式中:PO3表示计算的O3化学总产量,NO和VOCs分别表示网格中NO和VOCs的浓度.考虑到每种VOC反应活性和潜力是不同的,因此引入了每种VOC的两个加权因子(kOH和MIR).kOH是根据WRF/Chem模式框架计算得到的每种VOC的OH-反应性,另一个加权因子MIR用来估算每种挥发性有机化合物形成O3的可能性.

本研究时间为2019年4月1日～2019年9月30日,该时间段气温较高,O3浓度高于全年均值,是天津地区O3污染较为严重和集中的时段.对研究期间天津地区O3质量浓度和模拟结果进行检验,模式模拟与观测的O3浓度相关系数0.77,关系式为= 0.672+34.69,2=0.593.模拟结果与其他同类研究相近[24-25],可用于区域传输影响分析.

2 结果与讨论

2.1 京津冀区域O3来源分析

基于标记法大气化学模式,计算2019年4月1日～2019年9月30日京津冀地区主要城市O3来源.如表1所示, 13个城市本地贡献约10%～40%,平均贡献率为16.5%,区域输送贡献83.5%.区域输送对O3的影响程度较高,其中北京O3本地贡献最高,为42.0%,其次为天津24.0%,石家庄21.6%,其余城市的本地贡献均在20%以下,与其他研究相一致[17-18].这与北京、天津和石家庄等城市工业发达,O3前体物排放强度较高,本地大气光化学反应强度较高有关.京津冀区域对北京、廊坊、承德、张家口、唐山、保定和天津O3浓度的影响高于50%,这些城市主要集中在京津冀区域中北部,与夏季盛行偏南气流,将携带来自于黄淮海平原地区的高浓度O3(及其前体物)输送至该区域有关;河北省南部各城市则更易受到山东、河南等地影响.秦皇岛易受到山东和本研究区域以外地区的影响,这可能反映了污染气团跨海输送特征.总体而言,不同城市O3输送来源地的差异与该城市所处地理位置有关,相对位置和大地形是造成不同城市O3来源地差异的重要影响因素.与京津冀区域PM2.5主要来源于京津冀自身不同[26-27],O3受到区域传输影响的范围更大.这与O3浓度的垂直分布及其时常发生的向下输送有关,O3除光化学反应生成外,还存在平流层含高浓度O3大气的向下输送等源,边界层内对流性天气可引起O3的垂直输送和地面浓度的抬升[28],此外地面排放的NO难以输送到高层大气中,导致高层O3的NO滴定反应较弱,也是高层O3浓度高于低层或地面的原因之一[29].

表1 京津冀地区主要城市O3来源百分比(%)

注:纵列城市对横行城市的输送占比,如二者为同一城市,即为本地光化学净生成.

天津位于华北平原东北部,东临渤海,北依燕山,本地贡献占比24.0%,略高于京津冀平均水平,区域中对其影响较大的地区主要位于其周边,分别是北京贡献6.0%,沧州贡献5.2%,廊坊贡献4.0%,唐山贡献3.6%,河北中南部(保定、邢台、邯郸、衡水和石家庄)贡献7.6%,京津冀以外省份主要来自于山东,贡献19.0%,其次为内蒙古、河南和辽宁.基于排放清单处理模型(SMOKE)/中尺度气象模型(WRF)/多尺度空气质量模型(CAMx)的O3来源解析技术,李源等对天津市不同季节的O3来源情况进行研究,发现河北、山东、内蒙古等地区污染物排放对天津市O3污染有较大贡献[18].周边区域对天津O3均有不同程度的贡献,京津冀区域其它城市和山东省合计贡献48.3%,地理因素和主导气团分布是影响天津O3区域来源的主要因素.

2.2 天气形势和风场对O3区域输送的影响

污染天气的形成,人为排放是内因,气象条件是外因[30-32],天气形势决定大气流场和扩散条件,对O3的生成和传输有显著影响[33-34].将研究期间天津地区出现O3污染的天气形势分为高压前、高压后、弱高压、均压场、低压、低压前、低压后、低压槽和弱低压等9种类型,由图2可见,低压前出现28次,高压前和高压后出现10次左右,其他天气型出现次数较少.天气型为低压前和高压后时,地面多为南风或西南风,且有一定风速,地面增温快,辐射强,利于O3生成;低压槽、弱高压、弱低压、均压场属于不利扩散类型,地面和低空的风速较小,甚至出现静风,部分时段伴有辐合风场,大气层结稳定,利于O3的积累;高压前和低压后地面为偏北风,属于不利O3生成型;低压前属于偏中性扩散条件.不同天气形势在O3的生成、扩散和输送过程中发挥不同的作用.O3浓度最高的3种天气形势为低压槽、弱高压和低压前,其对应的O3浓度均超过215μg/m3,达到中度污染及以上程度,分别体现了累积和净生成在O3浓度增长的作用.低压、低压前和低压后是输送占比最高的3种天气型,均在80%左右,占比最低的天气型为弱低压,也超过65%,这表明O3污染主要来自于区域输送.高压前和低压后多对应偏北气流,若对此类天气形势下O3区域输送的贡献认识不足,则易造成环境气象预报人员低估 O3浓度,从而造成预报上的误判,同时从区域联防联控角度而言,重视此类区域输送占比较高的天气形势也有助于制定科学可行的区域O3控制策略.

图2 天津地区天气形势与O3浓度及区域输送影响贡献的关系

数字代表该天气形势发生的次数

为分析天津地区O3的远距离输送来源特征,采用HYSPLIT-4模式计算观测期间采样点的后向轨迹,以中国气象局天津大气边界层观测站(N39°04¢, E117°12¢,海拔高度2.2m,台站编号54517)为参考点,该站点位于天津城区,观测手段齐备,已开展逾30a的梯度气象观测和多年大气环境观测.选取200m作为高度层,计算观测期内每日14:00(北京时间)的后向轨迹,追踪抵达天津的气团过去48h的轨迹.14:00一般为天津市O3浓度最高和边界层内大气扩散条件最好的时间,有利于分析O3区域输送特征.由图3、图4可见,聚类结果中第2、3类气团轨迹数目最多,共占气团轨迹总数的60%,这2类轨迹长度较短,且离地高度较低,途径天津偏南区域,其中轨迹2来自于山东半岛等东南区域,且途经渤海,轨迹3主要来自于河北省中南部地区,2者轨迹高度几乎一致.其他3类气团轨迹均来自天津偏北区域,且离地高度较高,可代表污染物的长距离输送.5类轨迹对应的本地生成O3浓度差异较小,轨迹2和3略高于其他轨迹,O3区域输送浓度则显示出较为显著的差异,轨迹3对应的浓度最高,轨迹2次之,轨迹4最低,这与气流性质和来源有关,偏南气流下携带大量O3及其前体物的污染气团是造成O3区域来源的重要因素,山东和河北中南部地区是天津O3最重要的来源地,轨迹2和3也是主要路径,这与前文分析得到的天津市O3来源城市(区域)基本一致.需要关注的是轨迹5也代表了较高的O3区域输送浓度,与该轨迹途径内蒙古、北京和廊坊等地有关,按表1所获信息计算,这些地区提供了天津接近20%的O3,远距离输送O3在环境气象预报实践中尚未获得足够重视,需要在后续研究中明晰其机制,并进一步完善预报方法.

图3 观测期间平均后向轨迹聚类分析结果

审图号:GS(2022)4307号

图4 观测期间后向轨迹对应O3的平均浓度

2.3 重污染天气天津O3区域输送的影响

如图5所示,随着O3污染加剧,输送贡献占比呈逐步上升趋势,中度污染时最高,达到78.5%,但O3重度污染下这一比例大幅度下降至63.7%,这表明较为“轻微”的O3污染主要来自于区域输送,而“严重”污染则体现了本地生成的作用.需要关注的是尽管O3重度污染时其浓度较高,易引发社会关注,但从累积效应而言,轻中度污染发生频率远高于重度污染,而其主要来源于区域输送,即大部分的O3污染事件实质上归因于输送的贡献,以及天气形势和风场的作用.O3出现重度污染天气时,O3的本地生成与区域输送贡献相当,一方面强辐射和高温天气促进O3的光化学生成,另一方面持续的偏南气流源源不断的带来高浓度O3及其前体物,甚至平流层O3下溢也会造成O3浓度短期的爆发性增长[35].

2019年5月22～25日,华北、黄淮和东北地区出现高温天气过程,河北东南部等地极端最高气温达38℃以上,局部地区超过40℃[36],这种大范围的高温天气有利于区域范围的O3生成,京津冀区域近地面主要受弱高压和低压控制,温度较高,辐射强烈,大部分城市出现连续3dO3污染过程,其中天津23日O38h最大浓度为278µg/m3,达到重度污染水平,24日为轻度污染,25日出现中度污染,造成一次较为典型的O3持续污染过程.

图5 不同污染程度下输送和本地贡献对O3的影响

如图6所示,5月23日凌晨～上午天津地区O3浓度较低,7:00仅为20.8µg/m3,中午前后浓度快速增加,每小时增长量在50µg/m3左右, 14:00达到最大值,为307.8µg/m3,随后浓度略有下降,15:00～17:00维持在290µg/m3左右,18:00开始快速下降,至夜间维持在100～150µg/m3. 24日上午起 O3浓度缓慢增长, 每小时增长量为15µg/m3,到13:00达到最高值为192.3µg/m,其后逐渐下降至不足100µg/m3.25日O3日变化特征与24日类似,呈现较为温和的增长态势.图6同时给出了这次污染过程中O3本地生成与区域输送量的时间分布,23日午后本地生成O3浓度接近200µg/m3,远高于24日和25日同期,区域输送占比仅为30%,为本次过程中的最低值.24日和25日本地生成O3浓度较低,仅为50µg/m3左右,但区域输送浓度均超过100µg/m3,致使O3浓度接近或超过200µg/m3,达到污染程度,同时区域输送占比也超过80%,这表明尽管同处一次污染过程中,O3来源也不尽相同,开展O3污染过程的精细分析,有助于深入理解O3来源和演化特征.

图6 一次典型O3污染过程中区域输送和本地生成O3浓度

图7 一次典型O3污染过程中地面气象条件

图7中,结合天气形势、地面气象条件(温度、辐射、地面风速和风向)以及边界层风场垂直分布特征可以清晰刻画出该次过程气象条件对O3生成和积累的影响.23日高空500hPa受高压脊影响,850hPa风速明显较弱,地面由弱高压转为低压前部控制,天津地区日最高气温达到35.7℃,地面风场以弱西南风为主,且在上午出现东北风和西南风的辐合风场,弱风和辐合风场利于O3及其前体物在近地面累积,进而利于O3生成.24～25日高空500hPa逐渐由高压脊转为槽前,地面处于低压系统控制下,日最高气温在34～35℃之间,紫外辐射在32～34W/m2之间,与23日较为相似.但地面偏南风较23日明显增强,风速达到4～6m/s,利于O3及其前体物向北输送,对应O3的区域输送占比也明显增加.风场垂直变化(图8)可以更为直观的展示不同高度下风向和风速的差异,特别是24日和25日中午前后存在下沉气流(垂直速度约为-0.5m/s),这种弱的下沉气流易于上层大气和远距离输送大气中的O3向近地面输送,从而导致O3区域输送占比较高.同期秦皇岛的观测[37]显示,23日上午TVOC浓度快速升高,其后迅速下降, O3前体物在本次污染过程的前期快速消耗,可能是造成24～25日本地生成O3浓度较23日大幅度下降的重要原因.来自于其他区域的O3通过西南气流和弱下沉气流在24日和25日进行了有效的输送,是造成天津O3浓度仍然维持在较高水平,并形成持续3d的连续污染过程的重要气象成因.

图8 一次典型O3污染过程中风场垂直变化情况

2.4 讨论

本研究采用的O3标记法是一种典型的示踪物前体物识别法,基于以下3个条件:(1)不同来源的相同污染物在模拟区域内任意一点上均充分混合,且化学反应属性相同;(2)模拟区域内每一个格点上的污染物都可以100%分配到所有来源;(3)二次污染物可以按一次排放的前体物分配到各来源当中,以上假设均为理想情况,同时气象和化学参数化方案,以及排放源清单均具有一定误差,由此可能对模拟结果造成较大的不确定性.O3浓度模拟值和实测值的比较表明这种误差在可接受范围内,本研究所采用的方法具备合理的O3模拟能力.作为典型的二次污染物,O3的生成与各种前体物的浓度和配比有关,同时气象条件为在大气化学过程提供了物理环境.O3大气化学过程实质上是由O3、NO和NO2构成的基本光化学循环反应、自由基引发反应、传递反应和终止反应等共同构成,总包反应速率取决于多种基元反应中的慢反应,因而O3的生消与多种前体物种类和浓度相关,同时考虑到大气流动带来的不确定性,严格讲某一时刻某一地点前体物对O3浓度的贡献无法体现在当前时刻和位置,高浓度前体物导致的O3往往在下游地区聚集,如西南风盛行下,受北京输送影响,兴隆O3日变化的最高值出现时间比北京晚3～4h,且兴隆观测到的超标事件与北京的输送具有良好的相关性[38].尽管数值模拟给出的结果不能精确的判定某一点O3来自于本地生成还是区域输送,但是考虑长时间、广区域的大量模拟所导致的偶然偏差降低,模拟结果有助于掌握京津冀城市群O3区域传输趋势,同时反映了研究目标城市受所在位置的影响,如表1所示,京津冀城市群13个城市对北京的影响高达75.2%,而对于地处京津冀区域东北角的秦皇岛,其影响仅为26.8%,这种基于地理和空间分布的研究有助于更好掌握不同城市O3污染的差异,并基于O3标记法获取O3区域输送占比等信息,为京津冀城市群作为一个整体,开展O3污染防治提供政策建议和技术支持.

3 结论

3.1 京津冀区域13个城市O3以区域输送贡献为主,其中北京本地贡献最高,为42%,其次为天津和石家庄,不同城市O3输送来源地的差异与该城市所处地理位置和大地形有关.天津本地贡献占比24%,京津冀区域其他城市贡献占比19.3%,山东贡献19.0%,周边区域对天津O3均有不同程度的贡献.

3.2 对O3超标日天气形势的分析表明,低压槽、弱高压和低压前有助于O3累积及净生成,低压、低压前和低压后形势下,O3区域输送占比最高.气流后向轨迹的聚类分析显示,途径天津偏南区域的2类轨迹,长度较短,离地高度较低,携带大量O3及其前体物的污染气团,是造成天津高浓度O3污染的重要因素,途径西北的长距离气流也会造成较高的区域输送浓度,需引起重视.

3.3 区域输送和本地生成共同影响O3重污染过程,随着污染程度加剧,输送贡献占比呈逐步上升趋势,至中度污染时最高,达到78.5%,但O3重度污染时本地生成与区域输送贡献相当.2019年5月23～ 25日的一次典型O3污染过程分析表明,前期高温强辐射天气和有利的天气形势有利于O3生成和积累,本地生成对23日O3峰值的形成贡献达到70%左右.24～25日本地生成O3浓度大幅度下降,来自于其他区域的O3通过西南气流和弱下沉气流进行了有效的输送,维持了天津较高的O3浓度,这场持续3d的连续污染过程系本地生成和区域输送的共同结果.

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Effect of regional transport on ozone pollution in Tianjin.

FAN Wen-yan, CAI Zi-ying, YAO Qing*, WANG Xiao-jia, TANG Ying-xiao, HAN Su-qin

(Tianjin Environmental Meteorology Center, CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China)., 2022,42(11)：4991～4999

The atmospheric chemistry model was used to quantitatively estimate the impact of regional transport on the ozone (O3) concentration in Beijing-Tianjin-Hebei region during April to September of 2019, and Tianjin was the focus of analysis. Additionally, the relationship between the weather pattern and meteorological conditions with O3regional transport was also analyzed. The results showed that O3pollution of 13 cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region was mainly attributed to regional transport, with distinguished contribution in different cities. The local generation for O3pollution in Tianjin accounted for 24%. The O3regional transport from other cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region and Shandong province totally accounted for48.3%. O3regional transport occurred frequently under the weather pattern of low pressure, front and rear of low pressure. The southern air flow passed Tianjin was an important factor generating high O3concentration, and it was the main pathway of O3regional transportation for Tianjin. With the rise of O3concentration, the contribution of O3regional transportation increased gradually, and the contribution of O3regional transportation was comparative to local generation in severe O3pollution. The analysis of a typical O3pollution event showed that the high temperature and strong radiation as well as favorable weather pattern promoted the local formation of O3. The O3regional transport from southwest direction and weak downdraft jointly maintained this O3pollution event for 3days.

ozone；regional transport；WRF-Chem；weather analysis；Tianjin

X511

A

1000-6923(2022)11-4991-09

樊文雁(1983-),女,山西应县人,工程师,硕士,主要从事大气环境和健康气象研究.发表论文10余篇.

2022-04-19

国家自然科学基金资助项目(42130513);天津市自然科学基金资助项目(19JCQNJC08000);天津市气象局科研项目(202102yjxywzx01)

* 责任作者, 正高级工程师, yao.qing@163.com