基于流体微团的油滴碰撞聚结过程研究

吴 波，陈小元，王 委，孙启轩，张新月，吴 震，薛建良

(1.中石化华东石油工程有限公司，南京 210019；2.中石化华东石油工程有限公司江苏钻井公司；3.山东科技大学机械电子工程学院；4.山东科技大学安全与环境工程学院)

油水分离是石油开采、集输、炼制、加工等多个领域都涉及到的普遍流程[1-2]。对于炼化含油污水而言，浮油(粒径大于100 μm)及分散油(粒径介于10～100 μm之间)约占污水含油总量的90%[3]，通过重力沉降、平行板或波纹板强化沉降、旋流分离等方法较容易将其除去[4]；而乳化油(粒径介于0.1～10 μm之间)含量较小，但难以通过常规方法被高效分离[1]。

传统上，油水旋流分离器作为一种典型的油水分离设备，油水混合物在旋流场离心力的作用下实现浮油及大粒径分散油滴的分离。然而研究者在试验研究和工程应用中发现，该设备在进行旋流除油工作过程中，油滴粒子间常伴有聚结现象发生，油滴粒子的分离过程往往是旋流场中聚结和离心分离的复合过程，并且两者相互强化[5]，这为油水旋流分离器处理小粒径分散油滴以及水包油型乳化液油滴提供了可能。

相关研究[5]表明，油水旋流分离器中的油滴聚结往往是一种机制主导、多种机制共同作用的结果。这些机制主要有扩散碰撞聚结、速率梯度碰撞聚结、湍流碰撞聚结、惯性碰撞聚结等。目前，国内外学者对油水旋流分离器中油滴粒子的碰撞聚结进行了研究[6]。吕凤霞等[7]采用群体平衡模型(PBM)研究了除油旋流分离器内油滴聚结对分离性能的影响规律，研究发现双锥除油旋流分离器内部的油滴聚并效果更好；Gong Haifeng等[8]利用PBM构建了耦合电场和旋流场下乳化油液滴的聚结模型，并模拟了装置内乳化油液滴的聚结效果，研究结果表明施加电场对微小液滴的聚结效果有显著的提高。Xing Lei等[9]将聚结器与除油旋流分离器组装整合成为聚结分离器，同样使用PBM配合离散相模型(DPM)模拟了油滴粒子在旋流分离器内的碰撞聚结，发现油滴粒子碰撞聚结可以扩大油滴尺寸进而提高聚结分离器的分离性能，又通过设计相关试验验证了所设计聚结分离器结构设计的可行性和分离性能的可靠性。

以上研究均利用PBM模型关注到油滴碰撞聚结结果对油水分离性能有所提升，而对油滴碰撞聚结演化机理未有深入研究。关注油滴碰撞聚结演化机理有助于从微观或介观层面深入理解除油旋流分离器中的旋流聚结强化分离，Li Shuzhe等[10]使用流体体积(VOF)模型模拟了介观层面油滴聚结的动态行为，但VOF模型因不能精确处理油水相界面处不连续的问题，并不能精细捕捉聚结过程中油滴的界面变化。

鉴于上述问题，本课题采用流体微元法研究除油旋流分离器中油滴粒子的介观碰撞聚结过程，使用FLUENT软件中耦合表面张力模型的CLSVOF多相流模型[11]捕捉微小时间和空间上的油水两相界面变化，并通过数值模拟模型模拟单向冲击流场作用下油滴粒子的碰撞聚结过程，考察油滴粒子的粒径比、碰撞角度以及流场的接近速率对碰撞聚结过程的影响规律，旨在提升除油旋流分离器精细化分离小粒径分散油滴以及乳化油滴的能力。

1 数值模拟与试验验证

1.1 数值模拟

1.1.1几何模型建立与网格划分

在众多相关研究[12-13]中，常采用微元化处理方法研究油滴粒子的碰撞聚结规律，而微元化处理的实质就是在把握除油旋流分离器内部流动规律后建立能代表旋流分离器内一般流动规律的“流体微团”，并分析流体微团内油滴粒子等碰撞聚结规律[14]。

流体微团是流体任意位置中的微元体，其选取可大可小，大可包含许多流体质点，小亦可坍缩为一个流体质点[15]。本研究从除油旋流分离器内流场中油滴粒子运行轨迹上任意选取长为0.2 mm、宽为0.1 mm、高为0.1 mm的长方体流体域作为流体微团[如图1(a)所示]，其满足流体微团的基本特性：在空间上是微元，在时间上是瞬时，并且其选取是随机。假定本研究所选取的流体微团内恰好有2个要发生碰撞的油滴粒子，即油滴粒子的碰撞概率为1。为了使模拟结果更为准确，本研究采用正六面体网格对所选取的流体微团进行网格划分，其网格的最小单元尺寸为2 μm，网格数目为2.5×105，具体网格划分情况如图1(b)所示。

图1 流体微团几何模型与其网格划分示意

1.1.2数学模型

由于对油滴聚结过程分析时油滴粒子的相界面变化在时间尺度和空间尺度非常微小，需要较高精度的数值模拟模型才能模拟准确。因此，本课题使用结合了VOF和Level Set[11]两种方法优点的CLSVOF方法来模拟油滴聚结过程，此方法被广泛应用于液滴聚结等研究中，并被多篇文献证实其针对于在微小时间和空间相界面变化的数值模拟计算精度、稳定性、收敛性均有提高[16-17]。而CLSVOF模型中采用符号距离函数φ的修正的动量方程为：

(1)

式中：u为速度矢量，m/s；p为压力，Pa；g为重力加速度矢量，m/s2；Fsf为表面张力矢量，N；ρ(φ)为光滑后密度函数，μ(φ)为光滑后动力黏度函数，其表达式分别为：

ρ(φ)=ρw+(ρw-ρo)H(φ)

(2)

μ(φ)=μw+(μw-μo)H(φ)

(3)

式中，H(φ)为光滑化的Heaviside函数。而表面张力矢量Fsf通常采用CSF模型处理如下：

(4)

式中，σ为表面张力系数，N/m。

1.1.3边界条件

以流体微团的体中心处为坐标原点，建立笛卡尔直角坐标系，X轴方向由入口指向出口。设置标准k-ε湍流模型以及CLSVOF多相流模型；设置重力方向为沿Z轴负方向，设置入口为速度入口条件，流动速率(v)采用特定位置分布UDF文件加载，流体微团内某时刻流场X轴截面和Z轴截面速率分布如图2所示。流体微团中的油滴粒子在单向流场的冲击下发生惯性碰撞聚结，这与油滴粒子在旋流场运移轨迹中的惯性碰撞过程相同；流体微团中设置水相为主相，油滴为次相，其物性参数同除油旋流分离器内流场数值模拟相同，按照后续模拟要求将油滴粒子通过Patch方式置入流体微团中；设置出口为自由出口，设置壁面无滑移条件。

图2 流体微团内流场速率分布

1.2 聚结过程影响参数分析

油滴粒子的聚结广泛存在于多相流领域，其显著特征就是小油滴相界面破裂、融合成大油滴。在除油旋流分离器内旋流场中，油滴粒子无论是发生切向、径向还是轴向碰撞聚结，影响碰撞聚结的主要参数为流场特性参数和油滴物性参数[18]。假定流体微团流场中存在两个即将发生碰撞聚结的油滴粒子(粒径分别为d1、d2)，其分别以v1’和v2’的速率按箭头所示方向运动。采用粒径比(dr)、速率差(vrel)、碰撞角度(γ)等来量化油滴聚结过程影响参数，油滴粒子碰撞聚结参数的定义如图3所示。

图3 油滴粒子碰撞聚结参数的定义

对两个即将发生碰撞聚结的油滴粒子，定义其粒径比如下：

(5)

式中，d1、d2分别为将要发生碰撞的两油滴粒子的粒径，μm。两油滴粒子的初始间距(lin)为油滴球心之间的距离，其计算式为：

lin=(d1+d2)/2+deq

(6)

式中，deq为两油滴当量直径，μm，其定义如下：

(7)

此外，定义油滴碰撞参数(B)为：

(8)

液膜排干理论认为油滴粒子聚结过程分为3个阶段：液膜形成阶段、液膜逐渐排干阶段和油滴粒子聚结阶段[19]，而在液膜排干理论中，两油滴聚结所形成的液膜厚度(h)如图4所示。

图4 两油滴粒子聚结时液膜厚度示意

通常用油滴聚结概率(Pc)来衡量油滴粒子在流场中聚结的难易程度，可表示为：

(9)

式中：tdrainage为油滴碰撞聚结过程中液膜排干时间，也即液膜排干阶段所持续的时间，ms；tcontact为油滴接触时间，也即油滴粒子聚结阶段所持续的时间，ms。

1.3 试验验证

为验证流体微团模拟的正确性，搭建微流控制试验装置(如图5所示)。利用微量注射泵将油注入微流单元体中形成油滴粒子，由集中控制柜操控微流控制芯片，使得油滴粒子以一定初速度在流场中发生单向追逐碰撞聚结，并由高速摄像机捕捉油滴粒子的碰撞聚结过程，所测数据交由计算机处理并分析得出其聚结速率。

本研究选取直径为10 μm的油滴粒子进行试验，测试初始间距等于其当量直径3倍的两个等大油滴的碰撞聚结过程，当两油滴粒子接触融合不再分开时(也即液膜排干理论中两油滴粒子所述的油滴粒子聚结阶段开始时刻)，记录油滴聚结体的速率即为聚结速率，分析每组试验的聚结速率与模拟数值的吻合程度，以此来验证流体微团数值模拟的正确性，结果如图6所示。为消除网格数目对计算结果准确度的影响，本研究选取4套不同网格数目的模型进行模拟计算，当网格数目分别为1.5×105，2.0×105，2.5×105，3.0×105时，模拟计算的求解时长分别为332，358，386，426 min。

图6 网格无关性验证结果■—模拟值； ■—试验值

由图6可以看出，双油滴聚结时速率模拟值与试验值的相对误差在5%以内，在误差允许范围内，说明本研究所建立的数值模拟模型较准确。当网格数目增加至2.5×105后，双油滴聚结速率模拟值变化幅值不超过1%，表明此时数值模拟结果不受网格数目影响。此外，由于求解时长随网格数目的增多而逐渐增加，考虑到计算耗时等因素，本研究采用的网格数目为2.5×105。

2 结果与讨论

2.1 粒径比对碰撞聚结的影响

除油旋流分离器中油滴粒子的直径是影响其碰撞聚结概率的一个因素。本课题对粒径比介于0.4～1.6之间的两油滴进行模拟，按照初始间距分别设置两油滴在流体微团中的位置，具体如表1所示。同时，统计了在接近速率(vapp)为0.50 m/s的条件下，不同粒径比的两个油滴粒子发生对心碰撞(即碰撞角度γ=0°)时油滴的聚结过程，如图7所示。

图7 不同dr下两油滴的碰撞聚结过程

表1 两油滴初始位置分布

总体而言，随着dr的增加，两油滴粒子发生液膜排水的时间逐渐增加，油滴粒子发生聚结的时间逐渐增加，聚结成为大粒径油滴的时间逐渐增加。具体来说，在dr<1.0时，液膜排水发生时间由9.3 ms增加至15 ms，增幅约为61%；聚结发生时间由19.2 ms增加至27 ms，增幅约为41%；聚结结束时间由44.3 ms增加至48 ms，增幅约为8.35%。而在dr≥1.0时，液膜排水发生时间由15 ms增加至37 ms，增幅约为147%；聚结发生时间由27 ms增加至44 ms，增幅约为62.96%；聚结结束时间由48 ms增加至70 ms，增幅达45.83%。

两油滴发生碰撞聚结时不同dr下tdrainage，tcontract，Pc的变化规律如图8所示。由图8可以发现：当dr=1.0时液膜排水时间最长，约为12 ms，但是油滴聚结时间最短，约为21 ms；当dr<1.0时，随着dr的增加，tdrainage从9.9 ms增加至12 ms，增幅约为21.2%，tcontract从25 ms降至21 ms，降幅为16%；当dr>1.0时，随着dr的增加，tdrainage从12 ms降至8 ms，降幅约为33.3%，tcontract从21 ms增加至26 ms，增幅达19.23%。可见，dr对tdrainage、tcontract的影响均呈现非线性变化的规律，由液膜排水理论可知，dr对油滴聚结概率的影响将呈现出非线性变化规律。可以看出，在本研究的dr范围内：当dr=1.0时，Pc最低，约为56.12%；当dr<1.0时，Pc随着dr的增加而减小，其数值由67.52%降至56.12%；而当dr>1时，Pc随着dr的增加而增大，其数值由56.12%上升至73.82%。

图8 不同dr下tdrainage，tcontract，Pc的变化规律▲—tcontract； ●—tdrainage； ■—Pc

呈现上述规律的原因是，油滴粒子粒径差异越大，小粒径油滴在旋流场中获得的动能越少，在碰撞聚结过程中产生的动量损失越大，其运动状态变化越迅速，其与大油滴碰撞形成的液膜排水时间越短且液膜越容易破裂；而小粒径油滴与大粒径油滴的聚结阶段，由于小粒径油滴的惯性状态容易受到大粒径油滴界面的相互作用力而发生频繁变化，造成其与大粒径油滴的接触时间加长。由聚结概率计算公式可知，tdrainage越小，tcontract越大，Pc越大。因此，在接近速率的相同流场中，非均匀粒径(0.4≤dr<1.0及1.0

2.2 接近速率对碰撞聚结的影响

具有不同vapp的油滴粒子会影响其液膜排水时间以及油滴接触时间，进而影响油滴粒子的聚结概率，因此有必要讨论除油旋流分离器中油滴粒子在不同vapp下碰撞聚结的影响规律。根据旋流分离理论可知，旋流场中切向速率(vt)正比于入口速率(vi)，而当vi发生变化时，油滴粒子的vapp随着vi变化。本研究以vapp在0.16～0.80 m/s范围内dr为1.0的两个油滴粒子发生正向对心碰撞(即碰撞参数B=0)为例进行油滴聚结分析，模拟结果如图9所示。

图9 不同vapp下两油滴碰撞聚结过程

总体而言，随着vapp的增大，两油滴粒子发生液膜排水的时间逐渐减少，油滴粒子发生聚结的时间也逐渐减少。具体来说，vapp从0.16 m/s增加至0.80 m/s时，两油滴粒子发生液膜排水的时间由82 ms减少至12 ms；接触发生的时间由110 ms减少至27 ms。由此可以看出，vapp的增大，会使得其发生液膜排水与聚结的时间均提前。发生此现象的原因是：随着vapp的增大，油滴粒子因受到主相水流的携带作用而获得的动能增加，而完成液膜排水所需要的能量以及完成聚结所需要的能量一定，油滴粒子的动能越大，完成上述过程的时间越短，油滴粒子所剩动能也越大，由图中完成聚结的油滴粒子颜色变化也可看出此规律。

图10展示了不同vapp下两油滴发生碰撞聚结时tdrainage，tcontract，Pc的变化规律。由图10可以看出：油滴粒子的聚结概率Pc与其接近速率vapp近似成非线性正相关关系；当vapp从0.16 m/s提升至0.80 m/s时，Pc约提升了17%；而当vapp达到0.32 m/s后Pc的增幅逐渐减小；最大Pc出现在vapp为0.80 m/s时，为56.12%，这表明Pc随vapp的变化规律存在非线性关系。出现此现象的原因是：在黏性力和表面张力主导的流场中，油滴发生碰撞聚结的概率对惯性力具有一个阈值，超过这个阈值后，流场逐渐转变成惯性力主导的流场，油滴黏性力和表面张力对油滴发生碰撞聚结的作用逐渐减弱，油滴便不容易维持球型粒子，不便于旋流场中的后续分离工作。因此，在油滴粒径比相同的情况下，Pc随vapp的增加而非线性增长。

图10 不同vapp下tdrainage，tcontract，Pc的变化规律●—tcontract； ■—tdrainage； ▲—Pc

2.3 碰撞角度对碰撞聚结的影响

以dr=1.0、vapp=0.50 m/s的油滴粒子在0°～45°范围内不同碰撞角度γ下的聚结过程为研究对象，探讨油滴粒子碰撞聚结过程。模拟所得不同γ下的油滴粒子碰撞聚结过程如图11所示。

由图11可以看出：在γ=0°时，两油滴在t=15 ms时发生液膜排水，其后随着油滴粒子碰撞角度γ的增加，两油滴发生液膜排水的时间逐渐推迟；当γ=45°时，两油滴不发生液膜排水，碰撞聚结不再发生；当0°<γ<45°时，随着γ的逐渐增加，两油滴粒子发生相互接触的时间逐渐推迟，完成聚结的时间逐渐推迟。

图11 不同γ下两油滴碰撞聚结过程

在旋流场中，油滴粒子有其固定的运移轨迹，其碰撞聚结多以因其运移轨迹变化而产生的惯性追逐碰撞而引起的。当油滴粒子发生非对心碰撞时，因有速率分量存在，油滴粒子会有偏离其原运移轨迹的趋势，这使得油滴粒子发生液膜排水的时间以及聚结的时间均有所推迟；而当γ=45°时，在vapp=0.50 m/s条件下，两油滴因其在其运移轨迹方向上的动量差值过大而难以发生液膜排水，此时的两油滴粒子便不可能发生碰撞聚结。

图12展示了不同γ下两油滴发生碰撞聚结时tdrainage，tcontract，Pc的变化规律。由图12可以看出：随着γ的增大，tdrainage、tcontract呈现先增大后减小的趋势，直至γ=45°时，tdrainage、tcontract均降至为0 ms；Pc与γ成负相关关系，即随着γ的增大Pc逐渐减小至0。如上分析，当γ=45°时，旋流场中的油滴会受非正向冲击作用而偏离原有运移轨迹，聚结不再可能发生，聚结概率即为0。因此，在油滴粒子发生单向追逐碰撞聚结时，其发生碰撞并成功聚结的有效碰撞角度为0°<γ<45°。

图12 不同γ下tdrainage，tcontract，Pc的变化规律●—tcontract； ▲—tdrainage； ■—Pc

3 结 论

基于流体微团模型，使用耦合表面张力模型的CLSVOF模型以及标准k-ε湍流模型，模拟了单向冲击流作用下油滴粒子碰撞聚结过程，分别研究了油滴离子的粒径比、接近速率以及碰撞角度对碰撞聚结过程的影响规律，所得的主要结论为：

(1)在接近速率为0.50 m/s的条件下，非均匀粒径(即dr≠1.0)的油滴粒子发生正向碰撞聚结的概率在60%以上，而均匀粒径(即dr=1.0时)的油滴粒子发生正向碰撞聚结的概率为56.12%。

(2)在均匀粒径(即dr=1.0时)条件下，油滴粒子发生正向碰撞聚结的概率随着接近速率的增加而呈现非线性增长的规律。当接近速率从0.16 m/s提升至0.80 m/s时，油滴粒子发生正向碰撞聚结的概率提升了17%。

(3)在均匀粒径(即dr=1.0时)以及接近速率为0.50 m/s的条件下，油滴粒子发生碰撞聚结的概率与碰撞角度呈负相关关系，油滴粒子发生单向追逐碰撞聚结时，其发生碰撞并成功聚结的有效碰撞角度为0°～45°。