海水原位伽马能谱仪稳谱方法研究

石 岩，张颖颖,2,3*，吴丙伟,2,3，冯现东,2,3，王奕斐,2,3，毕海杰

（1. 齐鲁工业大学（山东省科学院） 山东省科学院海洋仪器仪表研究所，山东 青岛 266061；2. 山东省海洋监测仪器装备技术重点实验室，山东 青岛 266061；3. 国家海洋监测设备工程技术研究中心，山东 青岛 266061）

随着核科学与技术的发展，伽马能谱测量技术已经被广泛应用于矿物探测、核能工程保障和环境放射性监测等多个领域[1-3]。近年来，海水生态环境安全日益受到关注，海水放射性环境监测是其中一项重要工作[4-5]。目前海水放射性环境长期监测主要使用海水原位伽马能谱测量方法[6]，但是海水原位伽马能谱仪中的NaI（Tl）闪烁晶体、光电倍增管和电子元器件等零部件在长期连续工作过程中容易受到环境温度变化的影响[7-8]，从而使测量得到的伽马能谱产生漂移，给海水中放射性核素的活度分析带来困难[9]。因此，为了保证海水原位伽马能谱仪海上长期自动监测结果的准确性和有效性，必须对海水原位伽马能谱仪测量得到的伽马能谱进行温度漂移校正。

目前的稳谱方法研究主要集中在陆地环境测量的伽马能谱仪，通常是对仪器的高压和增益等硬件参数进行调节[10-13]，以消除温度变化对伽马能谱产生的影响。大部分稳谱方法都需要引入参考源，如放射性参考源[14]、LED 参考源等[15-16]，参考源会在伽马能谱中形成参考峰从而作为温度漂移校正的基准。但是，海水放射性含量是低水平或极低水平的[17]，引入参考源会不可避免地对海水伽马能谱产生一定程度的干扰[18]，影响伽马能谱解析。

本文通过实验研究伽马能谱的温度漂移规律和增益对伽马能谱的影响，形成定性和定量关系。在此基础上，根据海水原位伽马能谱仪的实际工作环境和测量得到的海水伽马能谱特征，研究建立了一种基于天然特征峰的伽马能谱稳定方法，对海水原位伽马能谱仪的实测伽马能谱进行温度漂移校正。

1 实验设计

实验使用自研的基于NaI（Tl） 闪烁晶体探测方法的海水原位伽马能谱仪，主要由NaI（Tl） 闪烁晶体、光电倍增管、前置放大器、数字多道脉冲分析器、控制模块、电源模块和接口模块组成（图1）。当海水中的伽马射线照射到NaI（Tl） 闪烁晶体时，晶体会发出荧光，光电倍增管收集荧光并转换成脉冲电压，通过前置放大和整形，然后进入数字脉冲多道分析器进行分析从而产生伽马能谱数据[19]。由于在多道中某一通道计数值的不同，在伽马能谱中会产生能峰，即核素的特征峰。根据放射性核素固有的伽马能谱特征峰，通过对实测伽马能谱进行分析就可以得到海水中放射性核素的详细情况[20]。

图1 自研海水原位伽马能谱仪结构组成Fig. 1 Structure composition of self-developed seawater in-situ Gamma spectrometer

为开展海水原位伽马能谱仪的温度漂移实验，将温度测量模块安装于海水原位伽马能谱仪的内部，紧贴NaI（Tl） 闪烁晶体表面固定，能够实时和准确地监测海水原位伽马能谱仪内部测量环境的温度变化。上位机软件设计具有调节海水原位伽马能谱仪的硬件参数设置等功能，方便对海水原位伽马能谱仪的增益进行调节。

1.1 温度对能谱峰位道址的影响实验

自然环境当中广泛分布着放射性物质，包括从地球起源时就存在的天然放射性核素和人类核试验产生的人工放射性核素[21]。其中40K 和208Tl 核素相对含量较高，因此能够在能谱中产生较为明显的天然特征峰[22]，所以，在温度实验箱中进行温度漂移规律实验时，设计使用40K 和208Tl 天然特征峰来观察和研究温度对能谱峰位道址的影响[23]。海水原位伽马能谱仪能量标定时的环境温度为25 ℃，所以，设定25 ℃为参考温度点，此温度条件下的测量能谱作为参考能谱，特征峰的峰位道址为参考峰位道址。实验过程中，温度变化范围设置为—5～50 ℃，温度变化梯度为5 ℃。将温度变化分为降温和升温两个过程，降温过程温度从50 ℃开始，按照温度梯度降至—5 ℃时结束，升温过程温度从—5 ℃开始，按照温度梯度升至50 ℃时结束。

实验过程中，使用扎带将海水原位伽马能谱仪固定在实验箱内部，保持海水原位伽马能谱仪在实验过程中相对位置不发生变化[24]。考虑海水原位伽马能谱仪内部测量的环境温度与外部温度实验箱的设置温度存在缓慢变化的差异，所以，当海水原位伽马能谱仪内部温度变化至温度实验箱设置的温度点附近且稳定时间大于1 h 后，则认为海水原位伽马能谱仪的测量环境温度达到实验设置的温度点，此时进行能谱连续1 h 的测量。

1.2 增益对能谱峰位道址的影响实验

海水中40K 核素含量较高[25]，并且当海水环境发生变化时，其含量保持相对稳定，不会发生显著变化。海水原位伽马能谱仪在使用时完全浸没在海水中，实测能谱中会形成非常明显的40K 天然特征峰[26]。所以，设计使用40K 天然特征峰观察和研究增益对能谱峰位道址的影响。为了研究建立增益与能谱峰位道址的定性和定量关系，在不同温度下开展增益调节实验，温度变化范围设置为0～50 ℃，温度变化梯度为5 ℃，温度范围内共设置11 个温度点。实验过程中，每到达一个温度点，初始增益为能量刻度时的增益12 000。为了细致和准确地研究增益与能谱峰位道址的关系，分别增大或减小增益开展实验，设置增益调节梯度为100，增益调节范围为9 000～15 000。

1.3 稳谱方法验证实验

为了更加真实地模拟海水原位伽马能谱仪的水体工作环境，充分验证稳谱方法的准确性与有效性，在水浴式温度实验箱中进行稳谱方法的验证实验[23]。温度变化范围设置为0～50 ℃，同样将温度变化分为降温和升温两个过程，温度变化梯度为5 ℃，温度范围内共设置11 个温度点。当实验到达每一个温度点附近时，稳定时间大于1 h 再进行能谱的测量，每次能谱的测量时间为20 min。开展该验证实验时，采用的海水原位伽马能谱仪已经具备了自动测量环境温度和自动实施稳谱的功能，即已经将本文研究建立的温度漂移稳定方法以代码的方式写入了海水原位伽马能谱仪的上位机软件。为了使实验过程中海水原位伽马能谱仪的相对位置不发生改变，使用钢架配重的方式将海水原位伽马能谱仪固定在水浴式温度实验箱内部[24]。

2 实验结果与分析

2.1 温度对能谱峰位道址的影响

将海水原位伽马能谱仪整体放入温度实验箱内，完成了包括降温过程和升温过程的多组重复温度实验。同一温度点40K 和208Tl 特征峰的峰位道址取各自平均值，得到的内部环境温度与40K 和208Tl特征峰平均峰位道址的关系如图2 所示。受海水原位伽马能谱仪器件运行发热、温度模块测量误差和外壳传热效率等综合因素影响，内部测量得到的准确环境温度和实验设置的外部环境温度存在细微差异。

图2 实验设置温度点的温度与40K 和208Tl 特征峰平均峰位道址之间的关系Fig. 2 Relationship between the temperature of the experiment set temperature point and the average peak channel address of the 40K and 208Tl characteristic peaks

分析温度与特征峰平均峰位道址的关系可以发现，以25 ℃为参考温度，—5～50 ℃温度范围内，峰位道址随温度的变化存在拐点。即温度低于15 ℃时，峰位道址随温度的升高而增大；温度高于15 ℃时，峰位道址随温度的升高而减小。处于同一温度时，2 个特征峰的峰位道址相较于各自参考峰位道址的变化量并不相同，但总体变化趋势一致。

为了更好地分析不同温度40K 和208Tl 峰位道址相对于各自参考峰位道址的变化，通过计算得到了不同内部环境温度平均峰位道址相对于参考峰位道址的比值，如图3 所示。

图3 不同温度40K 和208Tl 平均峰位道址相对于参考峰位道址的比值关系Fig. 3 Ratio relationship between 40K and 208Tl average peak channel address of different temperature and reference temperature

结合图3 和前文分析可知，虽然40K 和208Tl 峰位道址的具体变化值不同，但是相对于各自参考峰位道址的变化比例和趋势是一致的。因此，只要确定了测量能谱中一个特征峰的峰位道址稳定关系，就可以对2 个特征峰的峰位道址及整个能谱范围内全部特征峰的峰位道址漂移进行校正，从而对特征峰及能谱进行校正。

2.2 增益对能谱峰位道址的影响

在设置的11 个温度点分别进行了多组重复实验，相同温度点且相同增益值测量的多组40K 峰位道址数据取平均值，对增益值与40K 平均峰位道址进行拟合，结果符合良好的线性函数关系。不同温度点得到的增益值与40K 平均峰位道址的拟合关系如表1 所示。虽然不同温度点40K 峰位道址具体数值不同，但是40K 峰位道址的变化量与增益变化量的比值近似，即拟合关系斜率k 值近似。为了校正方法的简便性，使用参考温度下的k 值作为增益条件的参考值。

表1 不同温度增益值与平均峰位道址拟合关系Table 1 The fitting relationship between the gain value and the average peak channel address at different temperatures

参考温度点25 ℃的增益与40K 平均峰位道址的拟合关系如图4 所示。由图4 可以看出，增益与40K 峰位道址具有良好的线性关系（线性相关系数R2=0.999 9）。当增益值增大时，40K 峰位道址随之增大；当增益值减小时，40K 峰位道址随之减小。由于40K 与208Tl 峰位道址及整个能谱范围道址变化比例和漂移趋势具有一致性，所以，增益对整个能谱范围的道址均具有和40K 峰位道址相同的影响关系。

图4 参考温度点增益与40K 平均峰位道址的关系Fig. 4 Relationship between gain and 40K average peak channel address of reference temperature point

3 稳谱方法与流程

3.1 稳谱方法

针对海水原位伽马能谱仪的能谱温度漂移现象，通过调节海水原位伽马能谱仪增益的方式对其进行校正。能谱的稳定方法以增益与能谱峰位道址的关系作为基础，由温度变化引起的能谱漂移，可以通过调整海水原位伽马能谱仪的增益使能谱向反方向移动，从而消除能谱温度漂移，达到稳定能谱的目的。

道址偏移量为当前实测能谱峰位道址与参考峰位道址的差值，即：

式中：CHD为道址偏移量，其正负值表示能谱漂移方向；PS为实测能谱峰位道址；PC为参考峰位道址。

由增益调整量与道址偏移量的关系得：

式中：GAD为增益变化量；k 为参考温度点增益与40K 峰位道址关系的斜率。

结合式（1）和式（2），以及增益实际变化情况，得出最终校正公式：

当GAD为正值时，表示当前增益增大；当GAD为负值时，表示当前增益减小。

3.2 稳谱流程

稳谱流程如图5 所示。首先进行一个周期的能谱测量，能谱测量周期的选择以能够在能谱中准确地搜索到40K 特征峰为准。计算当前能谱40K 峰位道址与参考峰位道址的偏移量，根据校正公式计算增益调整量，重新设置海水原位伽马能谱仪的增益值。设置新增益值后，重新进行一个周期的能谱测量，寻峰后计算当前能谱40K 峰位道址与参考峰位道址的偏移量，若道址偏移量大于1 道，则利用校正公式重新计算并设置新的增益值，再次进行后续稳谱工作流程；若道址偏移量小于1 道，则稳谱结束。

图5 稳谱方法流程Fig. 5 Flow of spectrum stabilization method

4 稳谱方法验证

将已经写入稳谱方法的海水原位伽马能谱仪放入水浴式温度实验箱，实验箱温度设置为50 ℃，开始降温过程实验。当温度降至0 ℃时，结束降温过程实验并开始升温过程实验；当温度升至50 ℃时，结束升温过程实验。降温和升温整体的过程作为一个温度循环。多次温度循环中，关闭海水原位伽马能谱仪的稳谱功能，得到降温过程典型的能谱漂移情况（图6），以及升温过程典型的能谱漂移情况（图7）；开启海水原位伽马能谱仪的稳谱功能，得到降温过程典型的能谱漂移情况（图8），以及升温过程典型的能谱漂移情况（图9）。

图6 稳谱前降温过程的能谱漂移Fig. 6 Spectrum drift of cooling process before stabilization

图7 稳谱前升温过程的能谱漂移Fig. 7 Spectrum drift of heating process before stabilization

图8 稳谱后降温过程的能谱漂移Fig. 8 Spectrum drift of cooling process after stabilization

图9 稳谱后升温过程的能谱漂移Fig. 9 Spectrum drift of heating process after stabilization

从图6 和图7 可以看出，稳谱前，不论是在降温还是在升温过程中，各温度的测量能谱与参考能谱相比，均发生了较大的漂移。通过观察放大的40K 和208Tl 特征峰可知，漂移后的能谱由于峰位道址位置发生了较大的偏移，造成识别核素困难，并且可能会因干涉其他核素的特征峰道址区间，引起核素识别的误判，给能谱的解析工作带来不利影响。此外，海水原位伽马能谱仪在海上长期运行期间，需要将长期能谱数据进行合成，如果能谱发生漂移，将会给能谱的合成工作造成困难，降低能谱合成的准确性，进而影响海水中多种放射性核素的定量解析。

从图8 和图9 可以看出，稳谱后，降温和升温过程中因测量环境温度变化产生的能谱漂移已经基本消除，不同温度的测量能谱都与参考能谱重合在一起。对于能谱解析重要的道址区间（如40K 和208Tl 特征峰道址区间），能谱的重合性较好。这给长期能谱的合成带来极大的便利性，从而使长期能谱的合成以及解析更加准确。

稳谱前后典型的40K 和208Tl 峰位道址随温度变化情况如表2 所示。关闭稳谱功能时，在整个温度变化范围内，40K 和208Tl 峰位道址均产生了较大的漂移。开启稳谱功能时，40K 峰位道址已经完全消除了漂移，208Tl 峰位道址最大漂移量为—1～＋1 道。结果表明，稳谱方法能够有效地校正40K 和208Tl 峰位道址及整个能谱范围内的温度漂移。

表2 稳谱前后能谱峰位道址随温度变化情况Table 2 Changes of spectrum peak channel address with temperature before and after spectrum stabilization

5 结 论

本文利用实验分析方法研究和讨论了海水原位伽马能谱仪的能谱温度漂移规律以及增益对能谱的影响规律，在此基础上，建立了基于天然特征峰调整增益的能谱温度漂移稳定方法，得到以下主要结论。

1）当温度发生变化时，能谱峰位道址是温度的二次函数，能谱峰位道址变化的拐点为15 ℃，即温度低于15 ℃时，能谱峰位道址随温度的升高而增大；温度高于15 ℃时，能谱峰位道址随温度的升高而减小。

2）当海水原位伽马能谱仪增益发生变化时，能谱峰位道址变化与增益变化呈线性关系，即当增益值增大时，能谱峰位道址随之增大；当增益值减小时，能谱峰位道址随之减小。

3）使用稳谱方法后，不同温度能谱的重合性较好，能谱峰位道址最大漂移道数为—1～＋1 道。验证实验表明，稳谱方法能够对海水原位伽马能谱仪测量得到的伽马能谱进行有效的温度漂移校正。