缓冲区膨润土材料均匀化研究进展与展望

邓荣升

(1.同济大学 地下建筑与工程系，上海，200092；2.同济大学 岩土及地下工程教育部重点实验室，上海，200092)

高放废物安全处置是核能可持续发展和环境保护的重大问题，自20世纪80年代以来，它就受到了我国科学家的关注[1]。目前，国际著名核废料管理机构如瑞典SKB[2]、芬兰POSIVA[3]和瑞士NAGRA[4]等均采用“多重屏障系统”的深地质处置方案[1]，即废物罐内部放置高放废物、外侧填充缓冲材料，最外层围岩体作为天然屏障。缓冲区材料普遍选用膨润土块体[5]，这是因为该材料具有高膨胀性、低渗透性以及良好的吸附性能。然而，在处置库的施工过程中，不可避免存在各种施工接缝[6]，包括块体与处置罐体、块体与围岩以及块体内部之间的间隙。为此，KARNLAND 等[7-8]提出采用高密度膨润土颗粒和膨润土粉末组成的混合物(GBM)填充各类施工接缝，或者直接作为缓冲材料。该材料的显著优势[9]在于易储存、运输，施工操作性强；此外，作为间隙回填材料，它与膨润土块体具有很好的兼容性。

由此可见，高放废物处置库缓冲区材料在初始状态下具有高度非均匀特性，主要体现在膨润土颗粒混合物内部颗粒与粉末之间以及膨润土块体与颗粒混合物之间的干密度存在差异。值得注意的是，WIECZOREK 等[10]在FEBEX 原位实验中，拆除由膨润土块体和其颗粒混合物组成的工程屏障，发现缓冲区材料经过长达10 a 水化作用后，两者在干密度和含水量空间分布的差异性仍持续存在。SÁNCHEZ等[11]认为缓冲材料干密度的时间-空间分布对于处置库安全运营具有重要影响，采用平均干密度指标并不能完全表征膨润土材料的水力学性能；MONKI 等[12]认为缓冲区低密度区域可能成为地下水入渗和核素外泄的优先通道，并可能促进微生物的活动，进而损害缓冲材料的岩土工程特性。因此，准确预测缓冲材料均匀化过程对于处置库的长期安全运营具有显著意义。

国内学者主要研究了含接缝的膨润土块体的水力特性[13-15]，而对不同时间尺度下缓冲材料的均匀化过程关注较少，同时，对膨润土块体与颗粒混合物以及颗粒混合物内部均匀化研究较少。目前研究成果大多零散地分布在SKB、Posiva 和NAGRA 等机构的研究报告中，缺乏必要的整理。为此，本文分析缓冲区材料不均匀性的来源、国内外相关试验研究以及均匀化过程的影响因素，并指出需关注的相关研究，以期为今后我国的处置库建设提供参考。

1 缓冲区膨润土材料不均匀可能来源

本文选取欧洲2 个代表性高放废物处置库模型：

1) 基于KBS-3沉积隧道回填模型；

2) 基于Nagra概念处置库模型。

1.1 初始状态下材料的不均匀性

瑞典核废料管理机构SKB 提出的处置库模型如图1 所示[2]，高放废物处置罐体竖向放置在沉积隧道中，外侧高压实膨润土块体作为工程屏障，膨润土颗粒混合物用于填充围岩体与块体之间的间隙。

瑞士核废料管理机构Nagra 采用如图2 所示的处置库模型[4]，处置罐体水平放置在由高压实膨润块体组成的基座上，膨润土颗粒混合物作为主要的缓冲材料填充处置罐体与围岩之间的区域。

图2 瑞士SF/HLW存储库模型[4]Fig.2 Model of Swiss SF/HLW repository[4]

处置库工程屏障安装完成后，缓冲区的不均匀性主要来自材料之间的干密度的差异性，主要包括：

1) 膨润土颗粒混合物内部高密度颗粒与粉末；

2) 膨润土块体与膨润土颗粒混合物。

此外，膨润土材料在运输、安装过程中，极易从周边环境吸收水分，引起材料表面微小裂隙的产生和块体的分解；不完全水化作用导致块体表面和内部存在干密度差异。为此，MÜLLER等[16-17]建议材料在储存、运输过程中与周边环境之间的含水率差异不应超过5%。

1.2 运营过程中地下水冲蚀引起膨润土损失后的不均匀性

处置库运营期间围岩裂隙将成为地下水的渗流通道，缓冲区膨润土材料在水化作用下发生显著膨胀，在侵入前端形成密度较小的凝胶状前缘，甚至出现游离态膨润土胶体颗粒(如图3 所示[18])。侵入-冲蚀行为的长期作用引起外侧膨润土材料出现质量损失[18-19]，缓冲区核心带与外侧的干密度产生差异。

图3 缓冲材料侵蚀示意图[18]Fig.3 Depiction of erosion of buffer material[18]

2 缓冲区膨润土材料均匀化试验

2.1 安装过程中均匀化试验

膨润土颗粒混合物初始状态下的不均匀性主要通过颗粒填充试验进行研究，按照试验类型可以分为现场原位试验和室内试验。在瑞士Mont Terri 岩石实验室开展的FE 试验主要基于KALE等[4]提出的处置库模型，即将罐体水平放置在由高压实膨润土块体组成的基座上，膨润土颗粒混合物作为主要的缓冲材料。试验结果表明，采用回填机械填充膨润土颗粒混合物材料，其均匀性有明显提升(如图4所示)。

图4 FE试验不同截面平均干密度分布[16]Fig.4 Average dry density distribution of different sections in FE[16]

SELLIN 等[20]开展了如图5 所示的室内矩形槽试验，探究了颗粒混合物的组成和压实方式对其均匀性的影响，发现单一组份的颗粒混合物内部存在较大的间隙，颗粒和间隙之间存在明显的密度差异，均匀性较差；采用适当的振动频率和功率进行压实填充，可以有效提高颗粒混合物的均匀性(如图5(c)所示)。

图5 采用Wyoming膨润土粉末填充MX-80高密度颗粒之间的间隙试验[20]Fig.5 Gap-filling test using Wyoming bentonite powder between MX-80 high density pellets[20]

MÜLLER等[21]在FE项目中研究了膨润土颗粒混合物离析效应的影响因素，结果如图6 所示[21]。从图6可见：在没有附加措施(如边坡覆盖)的情况下，颗粒混合物堆积边坡前部会发生小型崩塌，回填材料中出现“杉树状”离析效应；而采用边坡覆盖等措施可以提高颗粒混合物的堆积均匀性。

图6 回填期间的各种措施对离析效应的影响[21]Fig.6 Influence of segregation effects depending on various measures during backfilling[21]

综上所述，颗粒混合物在安装过程中的均匀性与填充技术、颗粒级配以及堆积方式密切相关。MÜLLER 等[16]研究表明：膨润土颗粒混合物具有自密实的粒度分布特征，通过优化材料颗粒级配设计可以有效限制离析效应；水平螺旋输送法(例如改进螺旋钻的数量和尺寸、优化压实工具)并增加其他附加措施(如边坡覆盖等)可以提高填充区材料的均匀性。因此，改进现有的填充机械设备和方式是今后的研究重点。

2.2 初始差异性的均匀化试验

缓冲区材料初始安装状态下不均匀性试验主要为室内中小尺度模型试验和现场大尺度原位试验。

2.2.1 室内中小尺度模型试验

1) 膨润土块体-施工工艺间隙均匀化。膨润土块体在工艺间隙下遇水发生自由膨胀，随着水化作用进行，沿着浸湿路径的含水量将出现梯度变化，其特征为随离进水口距离增加而减小；同时，试样中出现干密度和膨胀力差异性分布[22-23]。根据膨润土块体与间隙的相对位置，试验主要可以分为3类(如图7所示[24])。

图7 膨润土块体-间隙均匀化试验类型[24]Fig.7 Illustration of bentonite block-gap homogenization test[24]

轴向膨胀试验中工艺间隙位于块体上方，BIAN 等[25]将试样从上(间隙入水口位置)到下划分为间隙、上部、中部和下部4 个区域，并测定了4个区域不同水化作用时间下的微观孔隙结构变化(压力汞试验)以及含水量和干密度分布。试样可以分为上部压缩区和下部膨胀区(如图8 所示)。从图8可见：随着水化作用进行，压缩区干密度增大而膨胀区干密度减小，试样逐渐趋于均匀化；试样微观孔隙结构特征变化与试样干密度和含水量密切相关，上部和间隙区域出现了新的中间孔隙(孔径为0.04～2.00 μm)，同时，在均匀化过程中压缩区中间孔隙和大孔隙显著减少，膨胀区中间孔隙和不可测孔隙(孔径＜0.06 μm)增加。

图8 试样不同水化时间下干密度分布[25]Fig.8 Dry density distribution of specimens at different time[25]

在室内径向外侧和内侧膨胀试验中，块体与间隙之间的干密度差异性随水化作用时间增长而降低，然而，在试验时间尺度下两者之间差异仍持续存在。值得注意的是，SKB 机构在中等尺度Big Berth(BB)径向外侧膨胀模型试验中发现[26]：在试验初期，间隙区域出现试样剥落现象，且呈泥浆状。随着间隙水不断向试样核心区迁移，试样初始间隙区出现干燥裂纹，裂纹之间的连通可能形成新的入渗通道。

陈宝等[13]开展了不同工艺间隙宽度条件下的膨胀力和渗透试验，发现接缝导致整体膨胀力减小、渗透性增大。ZHANG 等[15]采用膨润土粉末、泥浆和颗粒作为间隙回填材料，随着水化作用进行，密封材料与块体之间结构面逐渐消失。许韬等[14]模拟了含接缝的膨润土砌块的愈合过程，发现接缝的存在极大地增加了缓冲材料的渗透性，但随着水化作用推移，接缝的渗透率会显著降低。

综上所述，国内关于膨润土块体的研究主要集中在其水力特性和自愈合过程，较少关注缓冲材料的不均匀性以及一定时间尺度下残余不均匀程度。国外学者从宏观层面研究了均匀化过程中干密度和含水量的变化，对微观孔隙结构特征变化规律有一定的认识，然而，目前对中等尺度膨胀试验间隙区域出现干缩裂纹的机理和水分迁移过程尚不清楚。因此，加强不同尺度下均匀化过程机理的认识，同时注重宏观现象与微观特征之间的联系，是今后需要进一步研究的工作。

2) 膨润土块体-膨润土颗粒混合物均匀化。关于膨润土块体与膨润土颗粒混合物均匀化研究，JOHANNESSON 等[27]发现随着水化作用进行，块体和颗粒混合物膨胀力之间的差异性降低。块体和颗粒混合物膨胀力发展模式存在明显差异，颗粒混合物膨胀力逐渐增大直至稳定，而块体的膨胀力在初期发展快，出现首次波峰后开始降低，随后膨胀力继续增大直至稳定(如图9所示)。

图9 膨润土块体和颗粒混合物膨胀力发展[27]Fig.9 Swelling pressure development of bentonite blockpellets[27]

目前，人们对膨润土块体与颗粒混合物均匀化过程中的膨胀力发展模式、干密度和含水量分布的研究较为充分，然而，对均匀化过程的内在机理认知还存在不确定性[28]，今后需加强关于膨润土块体与颗粒混合物均匀化过程内在机理的研究。

3) 膨润土颗粒混合物中高密度颗粒-粉末均匀化。膨润土颗粒混合物由高密度颗粒和粉末混合组成，初始状态下宏观尺度干密度呈现高度的不均匀性。微观尺度具有典型的多孔隙网络结构，其孔隙包括颗粒间大孔隙、膨润土材料内部集团间孔隙和集团内部孔隙；同时混合物的多孔隙网络结构会随水化作用而发生改变，进而影响材料的水力特性。

VAN GEET 等[29]采用μ-CT 技术测试了FoCa膨润土颗粒和粉末混合物恒定体积水化作用(试样底部进水)下均匀化过程，结果如图10所示[29]。从图10 可见：在初始状态下，颗粒和粉末之间界限明显；在水化开始15 d 时，底部颗粒优先吸水膨胀并开始逐渐分解，与其接触的粉末经压缩密度增大，两者之间的差异性减小；随着水化作用进行，试样上部开始吸水膨胀，试样内部整体趋于均匀化；试样完全饱和后，不会出现100 μm 尺度规模的优先路径。

图10 混合物水化作用下均匀化过程[29]Fig.10 Bentonite pellets-powder homogenization under hydration[29]

目前，人们借助μ-CT技术对膨润土颗粒混合物均匀化过程有一定的认识，然而，准确预测混合物微观结构的演变规律、评估不同时间尺度下残余干密度梯度和膨胀力差异仍存在较大难度。因此，今后对材料的流体力学模型的研究需要考虑材料时间一空间分布的影响。

2.2.2 现场大尺度原位试验

1) 膨润土块体-施工工艺间隙均匀化。为研究工艺间隙对缓冲材料长期性能和均匀化的影响，MOKNI 等[30]在Tournemire 地下试验室开展了三类现场原位测试，调查了2 种主要类型工艺间隙(如图11所示)，包括环形工艺间隙(膨润土块体与围岩之间的间隙)和膨润土块体之间的工艺间隙[30]。结果表明，工艺间隙的存在导致形成新的水化来源(环形间隙)和入渗通道(膨润土块体间和内部间隙)，显著影响缓冲材料的饱和动力学特性。

图11 有无接缝膨润土块体[30]Fig.11 Bentonite block with or without technological voids[30]

2) 膨润土块体与颗粒混合物以及混合自身的均匀化。在瑞士Mont Terri开展了颗粒混合物填充间隙空间的大尺度现场原位试验[31]，研究表明：颗粒混合物主要填充区域经过水化作用趋于均匀化，缓冲区材料在同一截面不同位置的干密度稳定在较小范围内；工程屏障的初始状态对材料最终的干密度和含水量分布产生重要影响。由于入水口位置位于缓冲区底部，该区域优先吸水膨胀，导致工程屏障底部的低密度区域长期持续存在(如图12(a)所示)；然而，相对于初始状态，缓冲区的干密度整体分布均匀性有明显提高，膨润土块体干密度降至与颗粒混合物干密度相近。

图12 不同截面沿Y轴颗粒混合物干密度分布Fig.12 Dry density of GBM from different sampling sections as a function of coordinate Y

综上所述，材料初始水化区域的膨胀变形具有不可逆性，并将成为工程屏障的高含水量和低密度区域，且长期持续存在；而室内小尺度试验借助μ-CT技术发现材料整体基本趋于均匀化。两者结果的差异性可能是来自于观测时间尺度、试样尺度和注水口位置等因素的影响。NISHIMOTO等[32]通过土工离心机测试了处置库的长期水力学行为，发现膨润土局部最大膨胀力直至试验结束也未收敛，具有时间依赖性。因此，如何借助室内试验结果准确评估处置库运营过程中的水力学行为，可能是今后需重点关注的方向。

2.3 运营过程中地下水冲蚀引起膨润土损失后的均匀化试验

目前针对地下水冲蚀引起膨润土损失后，缓冲区均匀化过程的相关研究成果较少。黄依艺等[18]发现围岩裂隙的开度和初始干密度对侵入速率、侵入距离和膨润土材料最终损失的质量有重要影响。然而，试验过程对膨润土质量损失引起缓冲区材料干密度的重新分布研究较少。DUECK等[28]开展了地下水冲蚀后缓冲区自我愈合和均匀化的中等尺度试验研究，发现经过3 a水化，试样不同位置的膨胀力发展基本趋于稳定(如图13 所示)，由于开挖孔的影响，试样不同位置的膨胀力具有较大差异，位于开挖孔隙位置的膨胀力最低。

图13 具有开挖孔试样不同位置膨胀力时程曲线[28]Fig.13 Swelling pressure with time at different positions of specimen with excavation hole[28]

具有开挖孔试样不同位置的干密度分布如图14 所示，从图14 可见：靠近开挖孔附近区域的干密度显著低于试样初始干密度。由此可见，膨润土质量损失对缓冲区材料干膨胀力和干密度有较大影响，在试验观察时间下，试样未达到完全均匀化。

图14 具有开挖孔试样不同位置干密度分布[28]Fig.14 Distribution of dry density at different positions of specimen with excavation hole[28]

地下水冲蚀引起缓冲区膨润土材料损失，导致该区域内部不同位置干密度存在差异性分布，在试验观察时间内其不均匀性长期存在。因此，需评估膨润土质量损失后缓冲区的不均匀程度对处置库长期运营的影响。

3 缓冲区膨润土材料不均匀的影响因素

3.1 热水力

处置库在实际运营过程中，靠近围岩裂隙的缓冲膨润土材料与水接触，水化作用膨胀，干密度降低；同时，由于高放废物放热，靠近高放废物的膨润土材料水分蒸发收缩，含水量降低，干密度增加。因此，处置库在长期热水力作用下，靠近岩体和处置罐体的缓冲区材料干密度会存在差异。

为研究温度和水化作用对工程屏障膨润土材料的最终状态的影响，在瑞士Grimsel 地下试验室开展了全尺度现场原位试验(FEBEX)[33-34]。其中，围绕放热废物罐的缓冲区采用高压实膨润土块填充，水化作用5 a 后对部分屏障膨润土进行第1 次拆除，剩余部分继续水化13 a后进行拆除。在热-水-化作用下18 a后，缓冲区膨润土材料干密度分布无明显的变化(如图15(b)所示)。

图15 FEBEX现场原位试验不同阶段放热和冷却截面干密度分布[33]Fig.15 Distribution of dry density in sections in heating and cooling area at different stages of FEBEX in situ test[33]

从图15(a)可以看出：将第1 次拆除部分放热罐体后，随着水化作用进行，靠近罐体和靠近岩体的膨润土材料干密度差异减小，促进缓冲区的整体均匀化。

3.2 时间(膨润土蠕变行为)

FEBEX 现场试验研究表明，缓冲区膨润土材料在长达18 a 热水力作用下干密度梯度差异仍然持续存在，因此，评估材料长期蠕变行为对于工程屏障最终均匀化状态的影响具有重要意义。

蠕变过程太慢，无法在试验室进行研究。VILLAR等[34]研究了膨润土材料在自然界中的存在状态，即研究了一层天然膨润土干密度是否存在初始梯度。若干密度梯度随时间推移而消失，则表明蠕变缓慢过程对材料的均匀化过程有积极的作用。即使在地质时间尺度下，蠕变行为对于膨润土材料的均匀化的影响也可以忽略。然而，该方法目前存在诸多局限性和不确定性。因此，今后仍需关注膨润土材料的蠕变行为对处置库缓冲区长期安全性能的影响。

3.3 工艺间隙尺寸

HARRINGTON 等[35]开展了3 种不同间隙的试验，间隙位于试样上方(入水口位置)。图16所示为间隙尺寸对膨润土均匀化的影响。从图16(a)可见：试样间隙越大，试样内部含水量差异越小，整体含水量越低。从图16(b)可见：试样间隙越大，不同位置的平均膨胀力差异越大。造成这2种差异的主要原因是膨胀力随干密度增加呈非线性变化，相同干密度(含水量)变化引起的膨胀力差异不同。

图16 间隙尺寸对膨润土均匀化的影响[35]Fig.16 Effect of gap size on bentonite homogenization[35]

3.4 重力离析效应

HARRINGTON 等[35]在初始间隙中填充水分，研究倾斜试样在膨胀过程中重力离析效应的影响，结果如图17所示。从图17可见：钠基膨润土含水率增加到约150%时(100 mm位置)，试样上下侧含水量出现一定差异；而当钙基膨润土距试样底部距离超过80 mm后，上下侧含水量出现显著差异。这是因为在间隙位置自由膨胀过程中，由于重力离析效应的作用，膨润土材料黏土结构中较重的碎屑开始沉积，这种效应可能会影响材料的长期均质化。此外，重力离析效应对钙基膨润土的影响更明显。

图17 含水率相对于容器底部距离的分布[35]Fig.17 Distribution of moisture ratio with distance from base of vessel[35]

3.5 摩擦因素

DUECK等[24]开展了内壁具有不同摩擦形式的长圆管试验，结果如图18所示。从图18可见：膨润土块体在内壁光滑的长管水化作用过程中，轴向和径向膨胀力均呈现先增大后稳定的变化规律。而在矩形和三角形内壁长管中，块体轴向膨胀力初期迅速增大，随后降低出现波谷，再次发展至稳定段；块体径向膨胀力先增大后出现一定程度降低。同时，在矩形和三角形内壁长管中，块体轴向和径向稳定膨胀力差异明显大于内壁圆滑的长管中膨胀力差异，因此，摩擦效应在一定程度上可能影响膨润土材料的均匀化过程。

图18 摩擦形式对膨润土均匀化的影响[24]Fig.18 Effect of friction forms on bentonite homogenization[24]

综上所述，热水力因素以及缓冲区膨润土材料之间的初始差异性是影响缓冲区材料均匀化最主要因素，工艺间隙尺寸、材料在膨胀过程中的重力离析效应以及摩擦因素对膨润土材料均匀化过程有不同程度的影响。FEBEX 现场试验表明，在初始阶段，缓冲区材料在热水力作用下形成的干密度不均匀分布会持续存在，其行为具有不可逆转性。而室内试验认为材料之间的干密度差异在水化作用过程中显著降低，试样整体基本趋于均匀化。目前，人们对于不同时间尺度和试样尺寸下均匀化过程之间的差异尚不清楚。

4 结论

1) 缓冲区的不均匀性主要来自于储存、运输过程中材料的离析效应、初始安装状态下材料之间的干密度差异性以及运营过程中地下水冲蚀引起膨润土损失后的缓冲区材料重分布。

2) 在初始阶段，缓冲区材料在热水力作用下形成的干密度不均匀分布会持续存在，即使缓冲区整体趋于饱和状态，这种不均匀性也不会消失。今后需重点关注这种行为的不可逆转性。

3) 膨润颗粒混合物内部干密度的差异性随水化作用的进行逐渐降低，然而，在试验观察时间内两者差异性仍然存在；借助μ-CT技术观察膨润土颗粒混合物水化过程，发现高密度颗粒和低密度粉末之间界限消失，两者基本趋于均匀化，试样完全饱和后不会出现100 μm规模的优先路径。

4) 热水力因素以及材料之间的初始差异性是影响缓冲区材料均匀化最主要因素，工艺间隙尺寸、材料在膨胀过程中的重力离析效应以及摩擦因素对膨润土材料均匀化过程有不同程度的影响。

5) 普遍采用的平均干密度并不能完全表征膨润土材料的水力学性能，如何预测处置库运营期间材料的时间和空间分布、评估最终残余不均匀程度对处置库的影响有待进一步研究。