热强化循环井驱动热量传输及苯胺修复效果

鲁 亮,蒲生彦,李博文

热强化循环井驱动热量传输及苯胺修复效果

鲁 亮,蒲生彦,李博文*

(成都理工大学地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室,成都理工大学国家环境保护水土污染协同控制与联合修复重点实验室,四川 成都 610059)

通过耦合原位加热的方法以强化循环井对半挥发性有机污染物的修复效果.重点研究了曝气流量、升温温度以及地下水流速对修复过程中传热规律的影响,并探究了热强化循环井对苯胺污染地下水的修复效果.结果表明:热量的传递主要依靠循环井的水力激发作用并可以用指数函数模拟升温面积随时间的变化规律.在中砂含水层介质中,曝气流量0.3m3/h、升温温度60 ℃、地下水流速0.2m/d时,传热效果最佳.强化修复苯胺污染地下水过程中,逐渐形成一个以循环井为中心的有机物高效修复区域.累计修复48h后,苯胺的平均浓度由97.95mg/L下降至0.168mg/L.对比单一的循环井技术,修复效果提高了25.8%,有效避免了拖尾现象的发生.

循环井；原位热修复；传热规律；苯胺；强化修复效果

地下水循环井技术(GCW)通过驱动地下水在井内外形成三维循环流动,携带溶解在地下水中的有机污染物进入井内,并在曝气吹脱的作用下得以去除[1].同时曝气吹脱可以提高地下水中的含氧量,在循环井周边形成好氧生物降解区[2],促进含水层土著微生物对有机污染物的降解,从而实现对地下水和含水层介质中有机污染物的去除[3].循环井具有设备操作维护简易、能有效加速水流的垂向循环[4]、容易搭配其他修复技术(生物或化学修复)、可直接修复污染物并同时进行污染物扩散控制等特点[5],在实际场地修复中具有广泛的应用前景和研究价值.自20世纪90年代起美国等发达国家将循环井应用于污染场地的修复,包括VOCs、sVOCs、杀虫剂等污染场地[6-7].场地和实验室的研究结果表明污染物的挥发性与溶解度会显著影响循环井的修复效果[8].单独的循环井技术对BETX等挥发性有机污染物具有很好的修复效果,而对一些挥发性差、溶解度低的半挥发性有机污染物(如苯胺、萘、氯苯等)的去除效率较低[9],而且在处理后期容易出现“拖尾”和“反弹”现象,导致含水层中污染物浓度不降反升[10],需要相当长的修复周期[11].

循环井对半挥发性有机污染物修复效果不佳的原因主要有两点:一是,半挥发性有机污染物的挥发性较差[12].在井中曝气的过程中,半挥发性有机污染物的亨利系数较低,污染物从水相进入气相的速率较低,井内曝气吹脱作用不明显.其次,半挥发性有机污染物的溶解度较小[9].在井外水循环的过程中,污染物从介质向地下水中的传质效率较低.这两点导致循环井对半挥发性有机污染物的修复效果变差,需要相当长的修复周期[13],进而限制了循环井在场地中的应用.

基于循环井对半挥发性有机污染物修复的局限性,目前常将循环井与表面活性剂、微生物、高级氧化等强化修复技术联用以拓展其应用范围,如白静等利用表面活性剂强化含水层修复技术对萘进行增溶增流[9,14],提升萘在水相中的溶解度及迁移性,强化循环井修复效果;王霄将生物修复技术与循环井结合[15],在循环井内设置生物反应器,强化微生物好氧生物降解苯胺;Trotschler等[16]利用循环井将H2O2扩散到多环芳烃污染地下含水层中,通过提供电子受体的方式强化有机物降解, Yuan等[17]将电解与循环井相结合,将电解产生的O2和H2引入污染含水层中,强化原位生物降解.循环井与化学、生物修复技术联用可以有效提高污染物的去除效果,但仍存在一些不足.比如生物降解周期较长[18-19],容易导致循环井堵塞[20].表面活性剂、化学氧化剂的添加容易带来二次污染[21-22],过量的表面活性剂和化学氧化剂需要进行回收或处理,增加了修复难度.

针对上述问题,本文提出构建耦合原位加热的热强化地下水循环井修复技术,相较于生物化学修复技术强化,热强化通过提高污染物在曝气过程中的挥发性及增强水流循环过程中的相间传质效率来强化循环井对半挥发性有机污染物的修复能力,能够更加高效清洁修复地下水中有机污染.在此基础上,本文探究了升温温度、曝气流量及地下水流速等因素对耦合技术运行效果的影响.并以苯胺为目标污染物,对半挥发性有机污染地下水的强化修复效果进行研究,为热强化地下水循环井技术场地应用提供理论参考.

1 材料与方法

1.1 实验材料及仪器

实验材料:为准确模拟实际循环井的流场和传热状况选择河砂作为模拟介质(购于河南信阳国通采砂场),将河砂去除杂质并筛分,得到粒径范围为0.25～0.5mm的中砂,风干备用.污染物苯胺(分析纯)购于阿拉丁化学试剂(上海)有限公司.

实验仪器:高效液相色谱(HPLC-1260Infinity II,美国安捷伦),蠕动泵(Senz-310B,北京易则佳),高速离心机(HC-1518,安徽中科中佳),多通道温度记录仪(A-BF,广州不凡电子).

1.2 实验装置

实验在二维有机玻璃模拟槽中进行,模拟槽尺寸:120cm×40cm×5cm(长×高×宽),循环井布设在模拟槽中心位置处(如图1所示).在循环井内部放置曝气头、加热棒以实现曝气驱动与原位加热,构建耦合修复技术.在上下井筛处包裹纱布,防止河砂堵塞筛孔.装填河砂模拟含水层介质,装填高度为36cm.在模拟含水层顶部铺设3cm厚的粘土,同时对整个模拟槽的上方做密封处理以防止苯胺挥发.其中含水层介质密度1961.4kg/m3,孔隙度0.3875,渗透系数40.4352m/d;粘土层密度1200kg/m3,孔隙度0.38,渗透系数0.014m/d.在模拟槽左侧布水口连接蠕动泵缓慢进水模拟地下水的流动.模拟槽正面分布50个取样口,由左至右、由上至下分别为第1～10列和第1～5排(由于最上面一排取样口在水位以上无法取样测量,因此仅在下面4排取样口取样分析),将温度探头埋入模拟槽内部,通过电导线连接多通道温度记录仪,记录研究区域内各处温度变化,通过记录不同位置处温度的变化指示循环井运行时热量的扩散效果.温度探头为线状K型热电偶(直径1mm),探头与含水层接触点极小,对含水层水流运动影响可忽略不计.模拟槽背面分布测压口,与正面取样口位置对应,并与玻璃测压管连接,将所有测压管固定在模拟槽体上以指示不同模拟槽不同位置的水位变化,通过记录不同位置处的水位指示热强化过程中循环井流场的变化.

1.3 实验方法

1.3.1 原位加热-循环井耦合修复技术运行分析 设置系列砂箱模拟实验,以热量的扩散情况作为耦合技术运行效果的评价指标,分别研究曝气流量、升温温度和地下水流速对原位热修复强化循环井运行效果的影响:

(1)曝气流量对运行效果的影响:固定升温温度为60℃,地下水流速为0.4m/d,设定曝气流量梯度为0.05,0.1,0.15,0.2,0.3和0.4m3/h,分别记录循环井运行60,120,180,240,300min时不同位置处的温度和水位,记录不同曝气流量下模拟槽内升温区域扩散面积变化,定量表征其对原位热修复强化循环井运行效果的影响.

(2)升温温度对运行效果的影响:固定曝气流量为0.3m3/h,地下水流速为0.4m/d,设定升温温度梯度为40,60和80℃,分别记录循环井运行60,120,180, 240,300min时不同位置处的温度和水位,记录不同升温温度下模拟槽内升温区域扩散面积变化,定量表征其对原位热修复强化循环井运行效果的影响.

(3)地下水流速对运行效果的影响:固定曝气流量为0.3m3/h,升温温度为60℃,参考实际的地下水流速,设定地下水流速梯度为0.2,0.4,0.6和0.8m/d,分别记录循环井运行60,120,180,240,300min时不同位置处的温度和水位,记录不同地下水流速下模拟槽内升温区域扩散面积变化,定量表征其对原位热修复强化循环井运行效果的影响.

1.3.2 热强化循环井修复苯胺污染含水层效果研究 通过蠕动泵向模拟槽内注入浓度为100mg/L的苯胺污染液模拟污染含水层,待污染达到污染平衡后,停止苯胺污染并控制地下水流速为0.2m/d,启动曝气及升温装置,设定曝气流量为0.3m3/h,升温温度为60℃,在不同累计曝气升温时间下,在各取样口取水样测定苯胺浓度,研究原位热修复强化循环井修复苯胺效果.

1.3.3 数据处理方法 在得到不同测温点处温度变化及各测压管内水位变化数据后,使用surfer及origin软件对温度场扩散面积及水位变化进行分析计算.定义研究区域内温度超过室温(18℃)的区域为升温区域,从而计算边界内温度场扩散面积.以测压管内初始水位为基点,从而测量不同条件下水位稳定后上升/下降高度.

2 结果与讨论

2.1 热强化循环井耦合修复技术运行效果

2.1.1 曝气流量对运行效果的影响 循环井内的地下水在曝气吹脱的带动下自下而上流动,抬升循环井中的水位(如图2所示),并从上筛管流出循环井,而井外地下水在抽真空作用下从循环井下筛管进入循环井井内,形成水力环流.同时井内的地下水在向上流经加热棒附近时被加热升温,井内升温至60℃的地下水由上筛管流出井外并在循环井的驱动下不断扩散,对井外地下水流及含水层介质进行升温.图3为在曝气流量分别为0.05,0.1,0.15,0.2,0.3, 0.4m3/h下循环井运行60min时的温度扩散分布图.由图3可知,随着曝气流量的增加,温度扩散逐渐加快,中心区域升温由12℃增加至38℃.这是由于曝气作为水力循环的驱动力,增加曝气流量可有效增加循环井上下筛管间的水位差,当循环井的曝气流量由0.05m3/h增加至0.4m3/h时,循环井上下筛管间的水位差由2.5cm增加至15cm (如图2所示),进而加快井内热水向含水层的扩散.

由图3可知当曝气流量小于0.1m3/h时,升温区域呈矩形,继续增加曝气流量至0.15m3/h,升温区域不断由模拟槽中间位置向两侧扩散,呈椭圆形分布,这与循环流场变化趋势相似[23].升温区域形状及中心区域升温温度随曝气流量不断变化,其原因在于热量的扩散受到曝气吹脱和地下水流推动的双重作用.当曝气流量较低,小于0.1m3/h时,循环井的曝气作用未能有效的带动地下水循环流动,在地下水流的作用下升温区域呈矩形;当曝气流量增加至0.15～0.3m3/h时,曝气吹脱产生的水力循环作用开始占主导,升温区域随循环井的水流循环呈椭圆形.但当曝气流量由0.3m3/h增加至0.4m3/h时,温度的扩散区域基本相同,这是因为当曝气流量超过0.3m3/h以后,曝气驱动水位抬升的作用基本没有增加(如图2所示),因此升温区域面积不再随着曝气流量的增加而增大.

图2 不同曝气流量下水位变化

图3 不同曝气流量下升温区域扩散分布图

从图4可以看出,在不同曝气流量下,升温区域面积增长规律与影响半径拓展规律相似,呈指数上升趋势,随着升温时间增加面积增长速度逐渐变缓,表明因为升温区域面积受地下水循环井影响半径控制[24].因此,采用指数函数对升温区域面积进行拟合,拟合函数的公式如下所示:

式中:为升温区域面积,dm2;为升温时间,min;为升温区域平衡时的扩散面积,dm2;为温度的扩散速率,1/min.

图4 不同曝气流量下升温区域面积变化

Fig.4 Variations of heating area under different aeration flow

由表1可知,当曝气流量小于0.1m3/h时拟合方程的相关系数较低,主要是由于此时曝气流量较小,循环井的周围未能形成有效的水流循环,平衡时温度的扩散面积也比较小.当曝气流量超过0.15m3/h时,拟合方程的相关系数很高(2>0.97),此时曝气流量较大,在循环井周围形成了有效的水流循环,热量在水流循环的带动下实现有效扩散,平衡时温度的扩散面积较大且随着曝气流量的增加,扩散面积()与扩散速率()均有明显增加.因此在耦合修复技术运行时,温度随着循环井水流的循环而不断扩散,只有循环井水流的有效循环才能实现影响区域的有效升温.

表1 不同曝气流量下升温区域面积的拟合结果

2.1.2 升温温度对运行效果的影响 升温后的地下水在循环井水力循环及地下水流的作用下向井外含水层传递热量,因此升温温度对于温度场的扩散分布有着重要的影响.图5为地下水流速0.4m/d、曝气流量0.3m3/h条件下,升温温度分别为40,60, 80℃时在60min时升温区域扩散分布.由图5可知,升温温度由40℃上升至80℃,中心区域升温温度从20℃增加至54℃,升温区域面积也随之增加,这说明了提高升温温度有利于升温区域的扩散分布.

图5 不同升温温度下升温区域扩散分布

不同升温温度下升温区域面积随时间的变化如图6所示,在300min升温时间内,80℃的加热条件下温度的扩散速率最快,仅在150min时就达到了平衡.其次是60℃的加热条件,在240min时基本达到平衡.而在40℃的加热条件下,循环井运行300min时升温面积仍在增加,尚未达到平衡.拟合结果显示温度的扩散速率会随着升温温度的增加而显著增大,而平衡时的升温面积却基本保持不变.产生这种现象的主要原因是温度的扩散主要依靠循环井的水流循环,在固定曝气流量与地下水流速的前提下,循环井的影响半径在理论上是一定值,温度扩散的最大范围也是固定的,因此平衡时的升温面积并不会随着升温温度的增加而增大.然而热量在传递过程中存在损失,所以温度的扩散速率要滞后于循环井影响半径的拓展,当地下水的温度较高时,所携带的热量较大,能够使温度的扩散加快并提高传热效率,因此温度的扩散速率会随着升温温度的增加而显著增大.但当升温温度超过60℃时,升温区域面积变化与80℃时接近,从能耗成本的角度考量,升温温度选择60℃作为升温温度开展后续研究.

2.1.3 地下水流速对运行效果的影响 研究表明地下水流速对循环井的水流循环存在影响,因此地下水流速对热量交换及温度扩散分布存在一定的影响.图7为曝气流量0.3m3/h、升温温度60℃条件下,不同地下水流速(0.2,0.4,0.6,0.8m/d)下60min时温度扩散分布图.由图8可得,地下水流速由0.2m/d上升至0.8m/d时,中心区域升温温度(0.2m/ d-38℃, 0.4m/d-34℃,0.6m/d-38℃,0.8m/d-40℃)和升温区域面积(0.2m/d-11.4dm2,0.4m/d-9.3dm2, 0.6m/d- 10.1dm2,0.8m/d-13.6dm2)变化出现先下降再上升的现象.结合水位变化图8可知,随着地下水流速增加,模拟槽内最大水位差呈现先下降再上升的趋势,由此可以看出,地下水流速通过影响地下水水位从而影响水流及热量的扩散.

图6 不同升温温度下升温区域面积变化

表2 不同升温温度下升温区域面积的拟合结果

图7 不同地下水流速下升温区域扩散分布图

水位差随着地下水流速的先降后增是流场与温度场互相耦合,互相影响的结果.Allmon的研究表明地下水流速的增加会显著抑制循环井的水流循环[25],所以当地下水流速由0.2m/d增加至0.4m/d时,热量的扩散速率随着地下水流速的增加而减弱.然而在升温和曝气的共同作用下,井内的地下水挥发速度要比常温下快得多,进而导致水位下降不利于水流的循环,而地下水流速的增加可以很好的补充升温曝气所带来的水分损失,促进热量的扩散.所以当地下水流速由0.4m/d增加至0.8m/d时,热量的扩散速率随着地下水流速的增加而增加.

图8 不同地下水流速下水位变化

图9 不同地下水流速下升温区域面积变化

由图9可知在相同时间,升温区域面积在地下水流速为0.8m/d时最大,其次为0.2m/d、0.6m/d及0.4m/d.但在循环井运行300min后升温区域面积区别不大,说明地下水流速的快慢仅影响温度扩散的过程,并不影响最终的升温区域面积.拟合结果显示不同地下水流速下升温区域平衡时面积相差不大,而温度扩散速率随着流速增加先降低后升高,这说明只有升温区域扩散速度受到地下水流速影响.

表3 不同地下水流速下升温区域面积的拟合结果

2.2 热强化循环井修复苯胺污染含水层

由图10可知,在两种修复技术下,随着修复时间的延长,模拟槽内苯胺浓度持续下降.累计修复6、12、24、48h后苯胺平均浓度分别为69.34、50.08、21.72、0.168mg/L.水平方向上越靠近循环井的区域,苯胺被去除速率越快,逐渐形成了一个以循环井为中心轴的锥形修复区域.单独地下水循环井在48h内对苯胺的去除率仅为74.02%,而耦合热修复技术模拟砂箱内苯胺的去除率达99.82%,修复效果提升25.8%,表明耦合修复技术可以有效提升苯胺去除率,减少拖尾和反弹现象的发生,强化循环井修复效果.

图11 不同累计修复时间苯胺平均浓度变化

3 结论

3.1 热量的传递主要依靠循环井的水力激发作用,升温区域面积增长趋势与影响半径拓展规律相似,随着升温时间增加面积增长速度逐渐变缓,并可以用指数函数模拟升温面积随时间的变化.

3.2 增加曝气流量有利于热量的扩散分布,但曝气流量超过0.3m3/h时,升温区域的扩散不再随曝气流量的增加而增大;提高升温温度可有效增加热量的扩散速率,但不会显著影响最终的升温面积,综合考量能耗成本,选择60℃作为升温温度;地下水流速会影响升温区域扩散速率,同时在一定流速范围内,增加流速有助于升温区域扩散分布.

3.3 受传热规律的影响,靠近循环井的苯胺去除速率相对较快,随着运行时间增加,逐渐形成一个以循环井为中心轴的椭球形修复区域并逐渐覆盖模拟槽,运行时间48h后,苯胺平均浓度由初始97.95mg/L降低至0.168mg/L,相较于单一地下水循环井技术,修复效果提升25.8%,可有效避免拖尾现象的发生.

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Study on heat transfer and aniline remediation effect of thermal enhanced circulation well.

LU Liang, PU Sheng-yan, LI Bo-wen*

(State Key laboratory of Geohazard Prevention and Geoenvironment Protection, State Environmental Protection Key laboratory of Synergetic Control and Joint Remediation for Soil & Water Pollution, Chengdu University of Technology, Sicuan Chengdu 610059, China)., 2023,43(9)：4639～4647

In-situ thermal remediation technology was adopted to enhance the remediation effect of circulation well on semi-volatile organic pollutants in this study. The effects of aeration flow rate, heating temperature and groundwater velocity on the heat transfer law of thermal enhanced circulation well were primarily investigated. Additionally, the remediation effect of aniline contaminated groundwater by thermal enhanced circulation well was simulated. The results revealed that the heat transfer law mainly depends on the hydraulic stimulation of the circulation well. The variation of the heating area with time can be accurately represented by an exponential function. In the medium sand aquifer, when the aeration flow rate was 0.3m3/h, the temperature was 60℃, and the groundwater flow rate was 0.2m/d, the heat transfer has the best operation effect. In the process of enhanced remediation of aniline contaminated groundwater, an efficient remediation area centered on the circulating well was gradually formed. After 48h of remediation, the average concentration of aniline decreased from 97.95mg/L to 0.168mg/L. In compared with the single circulating well technology, remediation effect has been improved 25.8% by integrated remediation technology, effectively avoiding the occurrence of tailing phenomena.

circulation well；in-situ thermal remediation；heat transfer law；aniline；enhance remediation effect

X523

A

1000-6923(2023)09-4639-09

鲁 亮(1998-),男,四川广安人,硕士,研究方向为地下水污染控制与修复.发表论文1篇.1341696377@qq.com.

鲁 亮,蒲生彦,李博文.热强化循环井驱动热量传输及苯胺修复效果 [J]. 中国环境科学, 2023,43(9):4639-4647.

Lu L, Pu S Y, Li B W, et al. Study on heat transfer and aniline remediation effect of thermal enhanced circulation well [J]. China Environmental Science, 2023,43(9):4639-4647.

2023-01-05

国家重点研发计划项目(2020YFC1808300);国家自然科学基金资助项目(42007167)

* 责任作者, 副教授, libowen@cdut.edu.cn