水分状况及温度对长江漫滩沉积物温室气体排放的影响：以南京绿水湾湿地为例

张丹奕，刘艺轩，周旭东，唐珍妮，于志国*

（1.南京信息工程大学水文与水资源工程学院，南京 210044；2.水利部水文气象灾害机理与预警重点实验室，南京 210044；3.南京水利科学研究院，南京 210000）

二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）、氧化亚氮（N2O）是大气中重要的3 种温室气体，其在大气中浓度增加是导致全球变暖的重要原因之一[1]。河漫滩是水陆生态系统的交错地带，是重要的湿地生态系统类型之一，可通过沉积物-水体界面向大气排放CO2、CH4和N2O 等温室气体[2]，受水文波动、气候变化等多重因素影响，其温室气体排放规律及影响因素尚不清楚。

水分决定了微生物合成和分解代谢的氧化还原条件[2]，研究表明，淹水条件下产甲烷菌活性较强，有利于CH4排放[3]，而减弱CO2排放，CO2排放量仅为好氧条件的80%[4]；同时，水分状况会影响微生物的硝化作用和反硝化作用过程，进而影响沉积物N2O 的排放[5-6]。在一定范围内，水分含量与硝化速率及N2O排放成正比，当水分含量大于某一阈值时，硝化速率被抑制的同时反硝化速率显著增加[7-8]。

温度是沉积物中温室气体产生和排放的重要驱动因子，可通过影响微生物活性以及其在水中的溶解度，进而影响其排放速率。研究表明，升温可促进电子受体的氧化还原作用，降低气体在水中的溶解，从而加快沉积物有机质分解，进而增加CO2、CH4、N2O等温室气体排放[9-10]。此外，温度还会影响反硝化细菌群落结构组成，进而控制硝化与反硝化作用的强度[11]，影响N2O排放通量。

溶解性有机质（DOM）是水生生态系统有机组分的重要组成，是微生物产能代谢的重要原料，与沉积物温室气体产排密切相关[12]。三维荧光光谱技术（3D-EEMs）可基于有机质的组分峰团等信息，确定DOM 的荧光特性和来源。已有研究证实，DOM 与温室气体排放之间联系紧密，如Zhou等[13]的研究发现外源DOM 的输入和降解会导致太湖溶解性CH4浓度的增高，Amaral等[14]通过对西班牙Guadalete河的温室气体排放研究发现CO2、CH4、N2O 溶存浓度及排放与河口DOM组成有关，因此，3D-EEMs技术是目前定量探讨DOM对温室气体排放影响行之有效的方法。

现有研究主要关注河口海岸沉积物温室气体排放通量观测[15-16]、产生机制[17，18]及影响因素[19-20]等。Burgos 等[17]发现西班牙南部海岸沉积物中反硝化作用是N2O 生成的主要过程；Stadmark 等[19]的研究表明温度、硝酸盐、季节是影响沉积物温室气体排放的重要因素。国内学者在该领域的研究主要包括闽江河口[21]、崇明东滩[20]、盐城滨海湿地[16]等，而关于长江漫滩沉积物温室气体排放及影响机制的研究鲜有报道。

本研究将采集的长江中下游南京绿水湾湿地漫滩的表层沉积物样品分别在不同水分状况和温度条件下进行培养，通过3D-EEMs 技术确定DOM 组分特征，阐明不同水分状况及温度下漫滩沉积物温室气体排放特征和影响因素，探讨漫滩沉积物温室气体排放与DOM 特征之间的内在联系，以期为河流生态系统碳排放核算提供重要理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

选取南京绿水湾湿地（32°03′ N，118°40′ E）为代表进行样品采集。绿水湾湿地位于南京市江北新区沿江区域，总面积约为18.79 km2，长度约为14.1 km[22]，是长江中下游典型江滩湿地之一，受人为干扰较少，是南京市重要生态屏障。湿地漫滩由长江泥沙淤积而成，土质肥沃松软。该地区属于亚热带季风气候，四季分明，冬夏温差显著，雨水充沛。春、夏、秋、冬季平均气温分别为16.5、27.5、18.3、5.4 ℃，年平均气温为16.9 ℃。年平均降水量为1 090.4 mm，降水主要集中在夏季，冬季降水较少。

1.2 样品采集

沉积物样品于2022 年3 月3 日在研究区内的长江漫滩上随机选择5 处采样点采集获得，采样位置如图1 所示。表层沉积物中生物地球化学反应相较于底层沉积物更为活跃，因此采用五点取样法采集表层（0～15 cm）沉积物样品，装入聚乙烯自封袋，冷藏保存，尽快运回实验室。将沉积物样品混合均匀后在避光阴凉处自然风干，剔除植物根茎等杂质后，过2 mm筛，用于培养实验，剩余部分于4 ℃冰柜保存备用。

图1 研究区域及采样点位置Figure 1 Locations of the study area and sampling sites

培养前沉积物的理化性质：pH 值为8.20，有机质含量为48.84 g·kg-1，全碳（C）含量为24.41 g·kg-1，DOC含量为50.60 mg·kg-1，可溶性无机碳（DIC）含量为164.02 mg·kg-1，全氮（N）含量为1.14 g·kg-1，硝态氮（-N）含量为2.11 mg·kg-1，氨氮（-N）含量为0.53 mg·kg-1，田间最大持水量（WHC）为37.2%。

1.3 培养实验

根据研究区气候特点及原状沉积物水分状况，实验设置2 种水分处理，即淹水（＞100%WHC，过饱和）和半淹水（100%WHC，饱和），分别可近似代表雨水充沛的丰水期和雨水较少的枯水期；根据研究区各季节及年均温，设置5、15、20、30 ℃4 个温度处理。实验共8 组处理，培养时间为68 d。每组处理均设置4个重复，其中2 个重复用于测定气体排放通量，其余用于测定上覆水及沉积物参数和气体排放通量。称取100.0 g风干沉积物置于250 mL GL45瓶中，淹水组加入150 mL 去离子水（上覆水深度约为3 cm），半淹水组加入去离子水调节水分至100%WHC。瓶口覆盖PM996 封口膜，在封口膜上均匀扎若干小孔以保持培养瓶内与外界大气连通。实验开始前，将培养瓶置于25 ℃培养箱中预培养5 d，使沉积物中的微生物恢复活性。预培养结束后，培养瓶分别放置在对应温度的恒温培养箱中避光培养，通过称质量的方法保持瓶内水分恒定。

在培养后第1、6、11、18、25、32、39、46、53 天采集气样、水样及沉积物样品，在第60天和第68天仅采集气样。采集气体样品前，将培养瓶上的封口膜取下并扰动瓶口空气，使瓶内外气体浓度一致。盖上橡胶塞，利用带有三通阀的注射器反复抽推3 次将瓶内气体搅匀后，抽取10 mL 气体样品注入预先抽好真空的取气瓶中，作为样品的初始浓度。取气结束后将培养瓶放回培养箱中，24 h后按照上述步骤再次抽取10 mL气体样品，通过前后气体浓度差计算气体排放速率和累积排放量。使用无菌勺取培养瓶内沉积物1.5 g用于测定DOC、DIC、总氮（TN）、NO-3-N含量及DOM光谱数据。用带有一次性针头的注射器采集淹水组上覆水10 mL过0.45µm滤膜用于DOM光谱测定。

1.4 样品分析

CO2、CH4、N2O 浓度使用气相色谱仪（GC，Agilent 7890B，美国）测定。沉积物中元素含量使用元素分析仪（Vario MACRO cube，德国）测定，有机质含量采用灼烧法[23]测定，pH 值使用pH 计（Sartorius PB-10，德国）测定。淹水组上覆水溶解氧（DO）浓度使用WTW 多参数测量仪（Multi 3630 IDS，德国）测定。沉积物样品利用水提法[24]提取后使用TOC 分析仪（Shimadzu TOC-L，日本）测定DOC、DIC 含量。沉积物TN-N、-N 含量通过1 mol·L-1KCl 浸提[25]后测定，其中TN含量使用TOC分析仪测定-N使用紫外分光光度法[26]测定，-N 通过纳氏试剂比色法[27]测定。沉积物有机质碳氮比（C/N）为DOC 含量与TN 含量的比值。使用荧光光谱仪（Agilent Cary Eclipse，美国）测定沉积物经水提法得到的滤液以及上覆水DOM 的3D-EEMs 信息并结合平行因子分析（PARAFAC）对组分进行解析。

1.5 数据分析

沉积物CO2、CH4、N2O 累积排放速率计算公式为[28]：

式中：F为气体排放速率，CO2为mg·kg-1·d-1，CH4、N2O为µg·kg-1·d-1；M为气体摩尔质量，g·mol-1；V0为标准状态下的气体摩尔体积，22.4 L·mol-1；V为培养瓶内气体所占的有效体积，m3；m为土壤质量，kg为单位时间瓶内气体浓度变化量，CO2为10-6·d-1，CH4、N2O 为10-9·d-1；T0为标准状态下气体的绝对温度，K；T为培养温度，K。

沉积物CO2、CH4、N2O累积排放量计算公式为[28]：

式中：F累积表示气体累积排放量，CO2为mg·kg-1，CH4、N2O 为µg·kg-1；Fi表示相邻两次取样的气体平均排放速率，CO2为mg·kg-1·d-1，CH4、N2O为µg·kg-1·d-1；Di表示采样间隔时间，d；n表示采样次数。

温度敏感系数（Q10）表示温度每上升10 ℃时，土壤呼吸速率相对变化的比例，其计算公式为[29]：

式中：Th和Tl分别表示较高温度和较低温度，℃；Ch和Cl分别为在Th和Tl时的土壤呼吸累积量（CO2排放累积量），mg·kg-1。

沉积物净硝化速率计算公式为[8]：

式中：n为净硝化速率，mg·kg-1·d-1；t为培养时间，d；N为沉积物硝态氮含量，mg·kg-1。

全球增温潜势（GWP）计算公式为[30]：

式中：GWP为CO2、CH4、N2O 3种温室气体的全球增温潜势，mg CO2e·kg-1；FCO2、FCH4、FN2O分别为CO2、CH4、N2O的累积排放量，mg·kg-1。

使用ArcGIS 10.2 绘制采样点位置图，利用MATLAB R2021b 中的PARAFAC 处理DOM 光谱数据；使用Origin Pro2022b 进行单因素ANOVA 方差分析（P＜0.05 表示显著差异）并绘图。图表中数据为平均值±标准差。

2 结果与分析

2.1 不同水分状况及温度下沉积物温室气体排放特征

从CO2排放情况来看，在淹水条件下，温度升高促进CO2累积排放量的快速增加，但30 ℃处理组在培养第25 天后排放速率逐渐降低（图2a），这与沉积物中易分解的有效碳含量减少有关。培养结束时，淹水条件下5、15、20、30 ℃处理组CO2累积排放量分别为37.40、125.37、129.99、97.56 mg·kg-1。在半淹水条件下，CO2累积排放量随温度升高而增加（图2b）。培养结束时，半淹水条件下5、15、20、30 ℃处理组的CO2累积排放量分别为12.98、43.71、62.35、101.63 mg·kg-1。由于在半淹水条件下有效碳消耗比淹水条件下更缓慢，因此该水分条件下30 ℃处理组并未出现培养后期有效碳不足而导致CO2排放受到抑制的现象，最终累积排放量高于30 ℃淹水处理组。总体而言，淹水显著促进了CO2的排放（P＜0.05），除30 ℃处理组外，其余温度处理组在半淹水条件下CO2累积排放量仅为淹水条件下的35%～48%。

图2 不同水分状况及温度下温室气体累积排放量Figure 2 Greenhouse gas cumulative emissions under different moisture contents and temperature

如表1 所示，不同水分状况及温度下微生物呼吸温度敏感系数Q10差异较大，其中T1、T2、T3分别表示5 ℃与15 ℃、15 ℃与20 ℃以及20 ℃与30 ℃的温差，T1Q10、T2Q10、T3Q10分别表示相应温差下的Q10。淹水条件下，T1Q10显著大于T2Q10和T3Q10（P＜0.05）。半淹水条件下，T1Q10和T2Q10显著高于T3Q10（P＜0.05）。总体而言，Q10随温度升高而减小。相同温度梯度中，淹水条件下T1Q10显著大于半淹水条件（P＜0.05），T2Q10和T3Q10下无显著差异。

表1 不同水分状况及温度条件下沉积物微生物呼吸温度敏感系数Q10Table 1 Sediment microbial respiratory temperature sensitivity coefficient Q10 under different moisture contents and temperatures

从CH4排放情况来看，淹水条件下，各温度处理组累积排放量均为先上升后趋于平稳（图2c）。淹水条件下环境温度越高，CH4累积排放量趋于平稳的时间越早，30、20、15 ℃处理组CH4累积排放量分别在培养第25、46天和第60天开始趋于平稳。培养结束时，淹水条件下5、15、20、30 ℃处理组的CH4累积排放量分别为4.17、10.82、8.72、10.09µg·kg-1。15 ℃处理组由于排放速率相对较高且趋于稳定时间最晚，因此最终CH4累积排放最高。半淹水条件下，5 ℃和30 ℃处理组表现为CH4排放，15 ℃和20 ℃处理组表现为CH4吸收（图2d）。培养结束时，30 ℃处理组CH4累积排放量（3.35 µg·kg-1）显著高于5 ℃处理组（0.61 µg·kg-1）（P＜0.05），15、20 ℃处理组累积排放量分别为-3.22µg·kg-1和-2.01 µg·kg-1。淹水促进沉积物中CH4的排放，相同温度环境下半淹水处理组的CH4排放量显著低于淹水处理组（P＜0.05）。

从N2O 排放情况来看，淹水条件下，20 ℃和30 ℃处理组累积排放量呈现先上升再平稳后轻微下降的变化趋势，15 ℃处理组几乎无明显变化趋势，5 ℃处理组呈现轻微下降趋势（图2e）。培养结束时，5、15、20、30 ℃处理组N2O 累积排放量分别为-4.08、-0.04、5.78、31.90µg·kg-1，温度升高显著促进了N2O 的排放（P＜0.05）。半淹水条件下，培养前期，15 ℃处理组N2O 排放量最高，5 ℃处理组排放量最低（图2f）。随着培养时间变化，30 ℃处理组N2O 排放速率逐渐上升，最终累积排放量超过15 ℃处理组。培养结束时，5、15、20、30 ℃处理组N2O 累积排放量依次为3.66、11.57、7.25、12.86µg·kg-1。此外，30 ℃处理组在淹水情况下N2O 累积排放量显著大于半淹水条件，但5 ℃和15 ℃处理组在半淹水条件下N2O 排放量显著大于淹水条件（P＜0.05）。

2.2 不同水分状况及温度下沉积物理化性质变化特征

培养过程中淹水条件下沉积物DOC 平均含量为39.80 mg·kg-1，小于半淹水条件下的DOC 平均含量（43.19 mg·kg-1）（图3a），这表明淹水条件更有利于DOC分解。从温度来看，两种水分状况下5 ℃处理组DOC平均含量均为最高，这说明5 ℃环境下DOC分解程度相对较低。淹水条件下沉积物DIC 平均含量（164.60 mg·kg-1）显著大于半淹水条件（128.10 mg·kg-1）（P＜0.05，图3b）。淹水条件下DOC平均含量低于半淹水条件，但DIC平均含量高于半淹水条件，这表明淹水处理组中DOC 分解矿化程度更高，导致大量DOC 转化为DIC或生成CO2、CH4等含碳温室气体释放到空气中。

图3 不同水分状况及温度下沉积物中DOC平均含量、DIC平均含量及平均净硝化速率Figure 3 Average DOC，DIC and net nitrification rate in sediments under different moisture contents and temperatures

整个培养期间，淹水条件下平均净硝化速率随温度上升而上升（图3c），30 ℃处理组净硝化速率为0.43 mg·kg-1·d-1，显著高于淹水条件下其余温度处理组（P＜0.05）。半淹水条件下，净硝化速率显著高于淹水条件（P＜0.05），其中20 ℃处理组净硝化速率最高，为2.17 mg·kg-1·d-1；其次是30 ℃和15 ℃处理组，分别为1.68、1.46 mg·kg-1·d-1；5 ℃处理组净硝化速率最低，为0.36 mg·kg-1·d-1。

淹水条件与半淹水条件下沉积物有机质C/N 存在不同的变化趋势（图4）。淹水条件下，培养前期各温度处理组C/N 呈波动状变化，5 ℃处理组C/N 最高（图4a）。培养第25 天时，30 ℃处理组C/N 为1.55，达到最低，之后开始逐渐上升，这表明其有机质分解速率开始下降，这与该处理组CO2排放速率变化一致。半淹水条件下，各温度处理组C/N 均呈现下降趋势，各组间存在C/N 随温度升高而降低的变化特征（图4b）。5 ℃处理组C/N 平均值为1.89，显著高于其余温度处理组（P＜0.05）。这表明温度升高导致C/N 降低，有机质分解程度增大，这与CO2累积排放量变化规律较为一致。

图4 不同水分状况及温度下沉积物C/NFigure 4 C/N in sediments under different moisture contents and temperatures

2.3 不同水分状况及温度下上覆水及沉积物DOM 荧光组分特征

上覆水及沉积物DOM 组分解析结果如图5 所示。其中C1 组分主要为富里酸类疏水性物质（图5a），属于陆生腐殖质成分；C1 组分存在两个明显激发波长（Ex），分别位于235 nm和325 nm处，最大发射波长（Em）位于424 nm（图5d）。C2组分主要为酪氨酸类物质和蛋白质等微生物副产物（图5b），是微生物的产能代谢原料；C2 组分在220 nm 和275 nm 处存在两个明显激发波长，其最大发射波长位于314 nm（图5e）。C3 组分主要为胡敏酸类亲水性物质（图5c），一般通过陆源植物降解及人类活动产生，也属于腐殖质成分；C3 组分两个明显激发波长分别位于260 nm 和380 nm处，最大发射波长位于458 nm处（图5f）。

图5 上覆水及沉积物DOM组分及最大激发波长和发射波长分布Figure 5 DOM fluorescence components of overlying water and sediment and maximum excitation wavelength and emission wavelength distribution

不同温度环境下淹水处理组上覆水DOM 组分相对丰度随着培养时间增加有明显变化（图6）。4 种温度环境下上覆水DOM 组分相对丰度具有相似的变化趋势，即随着培养时间的增加，C1 组分相对丰度不断上升，C2组分不断下降，C3组分较为稳定。这可能是由于在培养初期，腐殖质含量相对较低，上覆水中DOM 组分以酪氨酸和蛋白质等微生物副产物为主；随着培养时间的延长，沉积物DOM 不断腐殖化，微生物在腐殖化过程中降解酪氨酸、蛋白质等组分，产生高分子量的腐殖质，导致富里酸类物质增多。温度升高则有利于加快DOM 的腐殖化进程，从而促进温室气体排放。水分状况对沉积物DOM 组成影响较小，淹水及半淹水条件下沉积物DOM 组分在不同温度环境中相对丰度变化规律相似，即C1 组分相对丰度最高，其次是C3组分，C2组分相对丰度最低。

图6 上覆水DOM组分相对丰度变化Figure 6 Changes in relative abundance of DOM components in overlying water

2.4 不同水分状况及温度下沉积物温室气体排放的全球增温潜势

利用培养结束时各处理组的3 种温室气体累积排放量计算得到其GWP，结果如表2所示。淹水条件下，温度从5 ℃上升至20 ℃时，GWP增加为原来的3.6倍（P＜0.05）；而由于后期30 ℃处理组CO2、CH4排放速率降低，温度从20 ℃上升至30 ℃时，GWP仅为20 ℃时的80.7%。半淹水条件下，GWP随温度升高而显著升高（P＜0.05），30 ℃处理组的GWP达到5 ℃处理组的7.5 倍。从不同水分条件来看，除30 ℃外，相同温度下淹水处理组的GWP均显著大于半淹水处理组（P＜0.05）。此外，高温（30 ℃）下淹水环境中沉积物GWP可达到低温（5 ℃）半淹水条件下的7.6 倍，其影响不容小觑。

表2 不同水分状况及温度条件下沉积物温室气体排放的全球增温潜势（mg CO2e·kg-1）Table 2 Global warming potential（mg CO2e·kg-1）for greenhouse gas emissions from sediments under different moisture contents and temperatures

3 讨论

3.1 水分状况及温度对CO2排放的影响

本研究中CO2排放对水分状况及温度变化的响应有所不同。在淹水条件下，培养前期CO2累积排放量随温度升高而增加；培养后期，30 ℃处理组CO2排放受到抑制，排放速率降低。这表明温度升高在短期内可促进沉积物排放CO2，而当沉积物长期处于较高温度环境中时，CO2排放会被抑制，这与胡汗等[31]的研究结果一致。这是由于在培养前期，较高温度下大量大分子有机碳被快速消耗，因此CO2排放量出现快速增长。而在实验室环境下培养瓶中无外源碳输入，微生物呼吸消耗的碳无法得到补充。随着培养时间延长，沉积物中易被分解的有效碳不断减少，难矿化的惰性碳不断累积[31]，因此较高温度环境下CO2排放速率逐渐减缓。

半淹水条件下，CO2累积排放量始终随温度升高而增加，这与前期研究结果一致[11，32-33]。研究表明水位较低时土壤呼吸随温度升高而显著升高[32]，温度上升使土壤微生物活性增强，促进土壤中碳的分解，导致CO2排放量增多[33]。本研究中由于在半淹水条件下有机碳消耗比淹水条件下更为缓慢，因此该水分条件下30 ℃处理组在培养后期并未出现有机碳不足而导致CO2排放受到抑制的现象。

现有关于水分状况对CO2排放影响的研究结果存在一定差异，许多研究认为淹水条件下土壤CO2排放将减少，如沙晨燕等[34]通过对美国Olentangy 河湿地的观测实验发现土壤含水率与CO2通量呈反比关系，而李平等[8]认为浅层淹水条件并非完全厌氧状态，因此在此淹水条件下CO2排放量仍较高。本研究中淹水处理组上覆水中DO 平均浓度在实验前及实验结束后分别为1.5、0.9 mg·L-1，而通常将水体中DO低于2.0 mg·L-1定义为缺氧状态[35]，低于0.2 mg·L-1定义为厌氧状态[36]。因此淹水处理组属于缺氧环境，而并未达到厌氧状态的标准，大气中少量氧气依然可渗入沉积物中，从而促进了CO2的排放。此外，淹水条件会导致部分微生物死亡，其死亡后释放的DOC 可为其余微生物提供大量有效碳，导致微生物呼吸显著增加[8]。

本研究中微生物呼吸温度敏感系数Q10随温度升高而降低，这与前期研究结果一致[31]。这是由于温度升高导致沉积物中微生物呼吸底物由较易分解的活性有机质向较难分解的惰性有机质转化[37]，加上微生物对较高温度环境产生生理适应[38]，因此温度敏感性逐渐下降。

CO2是沉积物分解过程中的重要产物，其中有机质C/N 是反映沉积物有机质分解程度的重要指标[39]。本研究中CO2累积排放量随沉积物C/N 下降而上升，这与李彬彬等[28]的研究结果一致。在有机质分解过程中，碳不断矿化，氮相对富集，因此当沉积物分解程度增大时，沉积物C/N 也随之下降。C/N 下降使微生物对氮素的利用更为充分[40]，微生物活性增强，导致CO2排放增多。

3.2 水分状况及温度对CH4排放的影响

淹水条件下，CH4累积排放量随温度变化规律与CO2相似，即30 ℃处理组在培养前期CH4排放较多，到培养后期排放受到抑制。大量研究表明，随着环境温度升高，CH4排放也增多[41-43]。产甲烷菌活动最适宜的温度是35～37 ℃[44]，较高温度有利于产甲烷菌分解有机质，进而促进CH4产生。在本实验中，温度升高会促进有机质更快分解，而当有机质分解到一定程度后，由于培养瓶内无外源碳的输入，可利用的有效碳减少，导致后期较高温度下CH4的排放速率减缓，并且温度越高，CH4累积排放量趋于平稳的时间越早。

半淹水条件下，5 ℃和30 ℃处理组CH4累积排放大于0，而15 ℃和20 ℃处理组CH4累积排放量小于0。这是由于半淹水处理组表层无上覆水存在，可与大气直接接触，因此在该水分条件下产生的CH4容易被氧化。仝川等[43]发现10 ℃以上的环境会发生湿地CH4被氧化的情况，而温度上升至30 ℃时，CH4产生量才开始大于氧化量[45]。因此推断漫滩沉积物在半淹水条件下同样存在类似现象：5 ℃环境下，CH4排放较少但相对而言不易被氧化，因此呈现少量CH4排放；15 ℃和20 ℃环境下，CH4氧化量大于产生量，因此出现CH4吸收的现象；30 ℃环境下，CH4产生量大于氧化量，CH4排放量较高。

淹水条件下CH4排放量显著高于半淹水条件，这是由于淹水处理组属于缺氧环境，有利于CH4的产生与排放。大量研究表明，水位深度与CH4排放量呈正相关关系，水分状况对CH4产生与排放具有决定性作用[3，42]。产甲烷菌为厌氧细菌，因此淹水条件更有利于其生长繁殖。此外，淹水条件降低了氧化还原电位[8]，进一步有利于CH4的产生和排放。

沉积物中DOC对于CH4排放有着重要作用，可为产甲烷菌提供能源[46]。许多研究表明，DOC 含量与CH4排放量呈正相关关系[42，46]，但本研究中DOC 平均含量与CH4排放量并未呈现正相关关系，这是由于实验室培养过程中没有外源有机碳输入，因此仅能通过DOC 矿化分解为产甲烷微生物提供营养基质[47]。DOC 被消耗得更多表明其矿化程度更高，因此排放的CH4也就更多。

3.3 水分状况及温度对N2O排放的影响

沉积物排放N2O 主要通过硝化作用和反硝化作用进行，硝化作用一般在好氧环境中产生，而反硝化作用则需要厌氧条件[11]。淹水条件下，净硝化速率显著低于半淹水条件，沉积物处于缺氧状态，硝化作用受到抑制，但同时也促进了反硝化作用的进行[8]。因此，在30 ℃环境下淹水处理组虽然净硝化速率很低，但由于反硝化作用较强，其N2O 累积排放量达到同温度下半淹水处理组的2.5 倍。在本研究中，随着温度升高，淹水条件下N2O 累积排放量增加。前期研究表明，反硝化作用可在5～70 ℃的温度范围内进行且强度随温度上升而增加[11]，进而促进N2O 排放。在5 ℃淹水环境中，沉积物硝化作用与反硝化作用强度均较低，导致N2O 排放较少；随着温度升高，淹水条件下反硝化作用强度逐渐增加，促进N2O排放增多。

半淹水条件下，硝化速率相较于淹水环境更高。前期有研究认为当水分为100%WHC 时N2O 排放主要来自反硝化作用，硝化作用的贡献相对较小[48]；但也有研究认为在通气性较好的土壤中，N2O 排放在土壤含水量特别高的情况下仍主要来源于硝化作用[49]。本研究中，半淹水条件下氧气可渗入表层沉积物孔隙中，有利于硝化作用的进行，N2O 主要来源于硝化作用。在该水分条件下培养前期15 ℃处理组N2O 排放量最高，后期30 ℃处理组排放量最高。前期研究表明，当土壤温度在15～20 ℃范围内时，稻麦轮作周期内生态系统N2O 排放通量最高[50]，而当研究地区受到氮限制时，温度对N2O 排放影响较小[41]。本研究中，由于在实验室培养环境下无外源氮输入，该水分条件下15 ℃处理组在培养后期受到氮含量限制，导致N2O排放速率减小。

此外，本研究还发现30 ℃处理组在淹水条件下N2O 累积排放量显著大于半淹水条件，但5 ℃和15 ℃处理组则在半淹水条件下的排放量显著大于淹水条件（P＜0.05）。这是因为5 ℃和15 ℃环境下的温度较低，淹水及半淹水处理组反硝化作用强度均较低，而半淹水处理组由于硝化作用相较于淹水处理组更强，因此N2O 排放量相对更高；而在30 ℃环境下，淹水处理组反硝化作用增强，导致N2O排放增多。

3.4 水分状况及温度对DOM 的影响以及对温室气体排放的影响

本研究中上覆水及沉积物DOM 主要由3 种组分构成，其中C1、C3 组分为腐殖质类物质，C2 为蛋白质与酪氨酸类物质。本研究发现，水分状况对于DOM组分的变化没有明显影响，但温度升高则加速了DOM 的腐殖化进程。随着温度升高，C2 组分相对丰度不断降低，C1 组分不断升高。增温会使土壤中芳香性组分比例降低，富里酸物质含量逐渐超过胡敏酸，土壤DOM 结构变得简单[51]，这与本研究中上覆水DOM组分相对丰度变化规律一致。

DOM 可为微生物生长、代谢提供养分及能量，影响微生物活性及群落结构，对于温室气体的产生和排放具有重要影响[52]。本研究中，随着C2 组分相对丰度的降低，CO2排放量逐渐增多。C2组分是微生物的产能代谢原料，微生物将其矿化分解为小分子有机物的过程中产生CO2[12]，这是沉积物中CO2排放的主要来源。现有研究表明DOM 矿化会消耗更多溶解氧，进而提高CH4溶存浓度[13]。朱俊羽等[53]认为CH4通量与DOM 中腐殖质类组分关系更为密切。本研究发现增温使上覆水中C2 组分更快地向C1 组分的转化，加快了DOM 的矿化速率，有利于产生更多的CH4。DOM 矿化会使N2O释放到水体中，进而导致N2O排放增多。研究发现溶解性N2O 与蛋白质类以及腐殖质类DOM 有关[14]，蛋白质类DOM 中氮元素丰富，有利于N2O的排放。本研究中培养初期上覆水DOM 中C2组分含量较多，较高温度下其矿化分解速率更快，因此导致了30 ℃条件下淹水处理组N2O 排放量更高。总体而言，本研究中DOM 的C2 组分是影响温室气体排放的关键组分。

4 结论

（1）沉积物累积CO2排放量在淹水及半淹水条件下均随温度升高而显著增加，而温度敏感系数随温度升高而降低；累积CH4排放量淹水处理显著高于半淹水处理且随温度升高而显著增加；同时，N2O排放量在淹水和半淹水条件下随温度上升而显著增加。温度上升、水分含量增加均导致温室气体增温潜势提高。

（2）温度升高、水分含量增多促进了沉积物中可溶性有机碳的分解，从而显著增加CO2、CH4排放量，但淹水条件下净硝化速率显著降低，硝化作用受到抑制。

（3）沉积物温室气体排放与溶解性有机质中蛋白质类组分减少、腐殖质类组分增加有关，增温会加快溶解性有机质的腐殖化进程。