内蒙古典型草原2010～2021年黑碳气溶胶浓度变化及影响因素分析

王慧清,裴 浩,孙 玉(1.内蒙古自治区气象台,内蒙古 呼和浩特 010051；2.内蒙古自治区荒漠生态气象中心,内蒙古 呼和浩特 010051；3.内蒙古自治区气象局,内蒙古 呼和浩特 010051；.内蒙古自治区气候中心,内蒙古 呼和浩特 010051)

黑碳气溶胶(BC)是悬浮在大气中的黑色碳质颗粒物,是大气气溶胶的重要组成部分,其粒径通常为0.01～1µm,由含碳物质不完全燃烧产生[1].BC 对从可见光到红外波段的太阳辐射具有广泛的吸收性,因而大气中BC 的存在能够影响地球系统的辐射平衡,进而直接影响气候变化[2-3];其还可以作为云的凝结核影响云的形成及其微物理结构,通过改变云的辐射特性来间接影响全球环境和气候变化[4-6].BC 对大气中一些重要的化学反应具有很强的催化作用,能够吸附大量的致癌有毒物质,可以深入人体的呼吸系统,严重影响和危(毒)害环境及人体健康,是影响大气环境质量的重要组分[7-8].由于BC 对气候的直接和间接效应、对空气质量、人体健康等的影响,大气中的BC 越来越受到科学家的关注,已成为当前国际大气化学研究的热点之一.

我国从20世纪90年代初逐步开始对BC 进行广泛观测[5,9-15].早在1991年和1994年汤洁等[10]、秦世广等[5]分别对东部浙江临安和西部青海瓦里关大气本地站开展BC 观测工作并得到一些有意义的研究结果.王庚辰等[13-14]于1992年和1996～2004年系统的监测研究了北京地区大气中BC 的浓度变化,发现城市上空大气中BC 的浓度变化很大,但从2000 开始呈下降趋势.为了研究从中国长距离输送到下风区海洋的BC 的辐射和气候效应,Parungo等[15]早在1994年就开始在北京和上海进行BC 的观测.对珠三角地区BC 进行观测开始于21世纪初[11],之后吴兑等[16-20]从2003年开始对该地区BC进行连续观测并致力于相关研究一直延续至今.同年娄淑娟等[21]在北京、李杨等[22]在西安陆续展开对BC 的观测和分析,至此拉开了我国对BC 系统深入观测研究的帷幕.然而,对于BC 的研究主要集中在京津冀、长三角和长江中下游两湖平原区[23-35].在干旱、半干旱地区,沙尘气溶胶的研究开展相对较早[36-40],而对于BC 的研究起步比较晚且相对较少[41-47],尤其对半干旱地区长时间序列BC浓度的研究仍较为不足.

锡林浩特市位于内蒙古自治区中东部偏北锡林郭勒大草原中部,地势南高北低,海拔高度均在1000m 以上.随着城镇化建设的加快,锡林浩特市人口逐渐增多,机动车数量增加,能源消耗也随之递增,增加了黑碳的排放,给大气环境质量带来了较大压力.目前,还未见专门针对内蒙古半干旱区典型草原长时间序列BC 的研究报道.基于此,本文对锡林浩特国家气候观象台大气成分观测站开展BC 的初步研究.首先分析2010～2021年观测点BC 浓度的日、月、季节及年变化等时间特征,其次探讨其变化和气象要素的关系及可能影响因素,以期为大气黑碳污染防治工作提供科学依据.

1 研究方法

1.1 研究区概况

锡林浩特市地处中纬度西风气流带,具有半干旱大陆气候特征,日照长、温差大、湿度小、气候干燥.年平均气温3.4 ℃,年平均降水量280.0mm,降水主要集中在6～8月,年平均风速2.8m/s,年日照总时数为2700.7h,主要气象灾害有干旱、大风、沙尘暴、寒潮等.

锡林浩特国家气候观象台大气成分观测站AE-31 型黑碳观测仪位于锡林浩特市东北方向20km 处毛登牧场内(116°19′E、44°08′N),海拔1124.0m,距离地面高度5m.该牧场属克氏针茅(Stipa krylovii)典型草原,周边无明显工业污染源,四周相对开阔稳定,具有一定的区域代表性(图1).

图1 黑碳气溶胶观测站点位置Fig.1 Location of black carbon aerosol observation site

1.2 观测仪器及资料处理

本文的采样仪器为美国玛基科学公司生产的AE-31 型黑碳仪,该仪器有7 个测量通道,波长分别为370,470,520,590,660,880和950nm.考虑到其他气溶胶粒子和气体在880nm波段吸收较少,而BC在880nm 具有强吸收性,可以认为BC 是880nm 波段中唯一具有吸光能力的物质,故本次研究选用880nm通道测量的数据.

Aethalometer 是一种基于滤膜测量气溶胶光吸收的技术.其原理是通过实时测量石英滤纸带上收集的粒子对光的吸收造成的衰减[48],并假定透过滤膜的光衰减是由黑碳(BC)吸收造成的,由此根据连续测量透过滤膜的光衰减的变化计算出黑碳的浓度.

当一束光透过收集了空气样品中颗粒物的石英滤膜时的光学衰减ATN 为:

式中:I0入射光透过空白滤膜的光强;I 为同一光源透过收集有气溶胶样品的滤膜后的光强;因子100 是为了方便表示光学衰减的量值而引入的.根据定义,光学衰减ATN 为正的无量纲数值.在有效范围内,黑碳气溶胶的沉积量MBC(g/cm2)与光学衰减ATNλ存在线性关系:

式中:σλ(cm2/g)是黑碳气溶胶对波长λ入射光的当量衰减系数,与黑碳气溶胶在波长λ的质量吸收系数有关.

Aethalometer 工作时,在抽气泵的驱动下,环境空气连续地通过滤膜带的采样区(称为采样点),气溶胶样品被收集在该部分滤膜上.每隔一个时间周期,仪器开/关测量光源一次,并测量有光源照射和无光源照射两种条件下,透过石英滤膜的气溶胶采样区(点)和参照区(点)的光强.根据光强信号,计算每个测量周期的采样区(点)的光学衰减增量,得到该测量周期内收集的黑碳气溶胶质量,再除以这段时间的采样空气体积,即可以计算出采样空气流中的平均黑碳浓度.由于参照点的滤膜和其他光学器件的透过率在整个测量过程中不会发生变化,所以参照点的测量信号可以用来修正光源光强的微小变化,以提高仪器的准确性.此外,为了更加精确,仪器还需要测量光源关闭时的采样点和参照点检测器的“暗”信号.“暗”信号是没有光源照射时的检测器电子线路的输出,一般是“亮”信号的百分之一.为了减少“暗”信号的影响,在计算光学衰减时要用“亮”信号减去对应的“暗”信号.即按照下式计算该测量周期结束时采样点气溶胶样品的光学衰减 ATN :

式中:SB 为采样点“亮”信号;SZ 为采样点“暗”信号;RB 为参照点“亮”信号;RZ 为参照点“暗”信号.

某一个测量周期与上一个测量周期间的采样点光学衰减ATN 的增量与采样点的黑碳气溶胶质量MBC的增加成正比,即:

式中:σ为黑碳气溶胶的当量吸收系数,cm2/g;ATN为本测量周期的光学衰减;ATN0为上一个测量周期的光学衰减;Δ(MBC)为采样点的黑碳沉积量增量,g/cm2.

设采样点的面积为A,采样的体积流速为F,相邻两个采样周期(经过时间为T)内环境大气中的平均黑碳浓度ρBC可由下式计算:

式中:ρBC为黑碳气溶胶平均浓度,ng/m3;σ为黑碳气溶胶的当量吸收系数,cm2/g;ATN 为本测量周期的光学衰减;ATN0为上一个测量周期的光学衰减;Δ(MBC)为采样点的黑碳沉积量增量,g/cm2;A 为采样点的面积,cm2;F 为采样的体积流量,m3/min;T 为采样周期的时间,min.

根据黑碳气溶胶的不同来源及混合状态,σλ在一定范围内变化,一般在10～19m2/g 之间,本文采用的是厂家推荐的16.6m2/g.观测中黑碳仪的采样流量为5L/min,采样频率为5min[16-17,21].然后由BC 5min 平均浓度计算得出BC 小时平均浓度,再在小时平均浓度的基础上分别统计出BC 的日平均浓度、月平均浓度和年平均浓度等.

气象数据(温度、风速、相对湿度和降水量)来自锡林浩特国家气候观象台气象观测场,数据质量控制参照中国气象局气象数据观测标准,时间分辨率为1h.

2 结果与分析

2.1 黑碳气溶胶浓度日变化

如图2所示,观测期间BC 浓度日变化具有明显的“单峰型”特征,在上午06:00～10:00 浓度值相对较高,08:00 达到峰值为336.84ng/m3,下午14:00～17:00 浓度值相对较低,16:00 达到谷值为206.39ng/m3.小时BC 浓度均值基本上是从傍晚17:00 左右开始至21:00 迅速升高,之后浓度增加变缓,早晨05:00开始至08:00,又以相对较快的速度增大至一天内的最大值,然后缓慢的降低.

图2 2010～2021年多年平均黑碳气溶胶浓度日变化序列Fig.2 Diurnal variation of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021

春季和夏季BC 浓度峰值出现的时间最早为早晨06:00,分别为339.74 和316.83ng/m3;冬季BC 浓度峰值出现的时间最晚在上午10:00,为395.14ng/m3;而秋季BC 浓度峰值出现的时间在上午09:00,为359.91ng/m3.春、夏、秋、冬四季谷值均出现在下午16:00,分别为:203.21,177.82,198.74 和246.84ng/m3(图3).

图3 2010～2021年多年平均黑碳气溶胶浓度季节变化Fig.3 Diurnal variations of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021 in different seasons

图4 2010～2021年多年平均逐时黑碳气溶胶浓度月变化Fig.4 Two-dimensional temporal distribution of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021.The horizontal(vertical)axis represents different months(hours)

国内许多城市如北京[21,23-24]、上海[27-28]、苏州[32]、广州[20]、新疆[44-46]等地BC日变化呈典型的“双峰双谷”特征,峰值一般出现在上下班高峰时段,说明汽车尾气排放可能是造成这一现象的原因.还有一些城市BC 浓度的日变化存在季节差异,例如北京在秋冬季呈“双峰型”而夏季则为“单峰型”[21],广州在干季呈“双峰型”而湿季呈“单峰型”[20].而邢台[25]、兰州[38-40]等地的BC 浓度日变化表现为“单峰型”特征,与本文研究结论一致.

观测点BC 浓度“早晚高、午后低”的变化特征可能是因为早晨居民烹饪、燃煤供暖等人类活动逐渐增加,且由于早高峰的到来,来往机动车辆增加,交通来源BC 排放量增加,使得BC 浓度升高显著.另外,早晨大气层结较稳定,混合层高度也相对较低,且大气易出现逆温现象,气象条件不利于污染物的扩散,使得BC 浓度处于较高的水平.之后随着太阳辐射的增强,温度开始升高,对流层高度逐渐升高,有利于大气中BC 的扩散,故 BC 浓度逐渐降低.再加上午开始供暖强度减弱,交通流量降低,机动车尾气排放量相对较少,也造成午后 BC 浓度值较低.随着晚高峰的到来,机动车逐渐增多,烹饪和燃煤等人类活动增加,使得 BC 浓度再次增加.同时夜间太阳辐射较弱,气温逐渐下降,大气边界层降低,对流活动减弱,对污染物的扩散不利,也导致夜间BC 浓度出现较高值的现象.此外,冬季昼短夜长,人类活动较其他季节要延迟;再加上冬季日出晚,气温低,早晨大气层结更加稳定,且更易出现逆温,造成空气污染物不易稀释扩散,故冬季BC 浓度峰值出现的时间较其他三个季节晚.

综上分析,观测点处BC 浓度的日变化可能受到来自于气候类型、气象因素、人类活动、局域小循环等众多因素的共同影响,这还有待进一步研究和探索.

2.2 黑碳气溶胶浓度月变化

由2010～2021年平均各月 BC 浓度分布可知,BC 浓度最大(小)月值出现在1(7)月,分别为345.17和228.39ng/m3;次大(小)值出现在11(6、8)月,分别为317.08 和232.22ng/m3.与BC 浓度的月变化特征类似,其标准差分布也表现为秋冬高于春夏,说明在观测点BC 浓度高值期间的秋冬季,其变化幅度也较大.观测期间BC月平均浓度最高值出现在1月,之后逐渐下降,进入4月,5月,BC月平均浓度又有明显的增大.进入汛期(6～8月)后,BC 浓度降低明显,7月达到最低值.此后,BC月平均浓度再逐渐增大,整个秋冬季都维持一个较高水平.

由图 4 可知,观测点处BC 浓度在水平方向上颜色变化剧烈,早晚都有较强的颜色变化趋势.3～5月尤其是4月,从傍晚18:00 左右开始一直到夜间22:00BC 浓度有明显的增大趋势;6～9月傍晚17:00～23:00BC 浓度增大幅度较大,10月至次年2月BC 浓度较其他月份相对较高,尤其是傍晚至凌晨BC 浓度均处于较高水平.

观测期间BC月平均浓度最高值出现在1月,之后随着天气慢慢转暖,BC月平均浓度逐渐下降.进入春季尤其到了4,5月,随着内蒙古风力加大,有利于BC 输送,故BC月平均浓度又有明显的增多.进入6月后,气温升高、气压降低,且随着降雨频率和降雨总量的增多,可有效稀释或清除空气中的BC,且夏季盛行风向为东偏南,向观测点输送的BC 减少,故夏季观测点BC 浓度较其他三季低,7月又是内蒙古主汛期,降雨量较大,故BC浓度在7月达到最低值.夏季BC 浓度最低,还有一个原因是夏季燃煤量及机动车活动量相对减少,故BC 排放量也相对降低.此后,BC月平均浓度再逐渐增加,这一方面是因为秋季锡林浩特市盛行风向为南偏西,向观测点输送BC增加;另一方面每年的10月1日开始锡林浩特市进入采暖期,企业和居民取暖燃煤排放也是BC 的主要贡献源.进入冬季后风速较小、气温较低以及降水较少等气象条件也不利于空气污染物的扩散.

2.3 黑碳气溶胶浓度季节变化

为方便讨论分析BC 浓度的季节变化特征,本文以每年的3～5月为春季,6～8月为夏季,9～11月为秋季,12月和翌年的1月,2月为冬季.

2010～2021年多年平均的BC 浓度季节变化显示(表1),观测点冬季BC 浓度为303.5ng/m3,秋季为291.8ng/m3,春季和夏季分别为264.2 和231.2ng/m3.春季和秋季BC 浓度差异不显著,冬季BC 浓度为夏季的1.31 倍.各季BC 浓度总体变化表现为冬季>秋季>春季>夏季,总体上呈现出“秋冬高、春夏低”的变化特征.

表1 不同季节多年平均黑碳质量浓度基本统计特征(ng/m3)Table 1 Basic statistical characteristics of multi-year average black carbon aerosol concentration in different seasons(ng/m3)

一方面四季气温、降水、盛行风向、风速大小以及其他空气污染气象条件都有很大差别,另一方面四季人类活动也不同,造成大气中BC 的来源及强度不同,使得BC 浓度季节变化的原因较为复杂.夏季太阳辐射强,日照时间长,气温高,边界层湍流扩散较为剧烈,再加上夏季降水较多,有利于大气中BC的扩散和沉降.而冬季正好相反,太阳辐射弱,日照时间短,气温低且易出现逆温现象,湍流垂直发展弱,降水少,这些都不利于黑碳的扩散和清除.另一方面,冬季燃煤和机动车排放量均较夏季要高,这些都是冬季BC 浓度比夏季高的重要原因.秋季和冬季的BC浓度比春季高,主要原因是春季气温逐渐开始升高,气压降低,边界层湍流比秋季和冬季要强烈.同时,观测点春季积雪融化较慢,平均风速也大于秋季和冬季,因而有利于污染物清除和扩散.此外,春季燃煤量随着天气的转暖逐渐减少,因此春季因燃煤排放的BC 量也相应地减少.但是由于春季是内蒙古大风天气频发的季节,有利于BC 的输送,使得其质量浓度要明显高于夏季.

2.4 黑碳气溶胶浓度年变化

一元线性回归能直接描述气候要素的年际变化幅度,它可以用来分析气候因子每年或每10年的升降程度.分析BC 浓度的年变化规律(图5)发现,近12年来BC 平均浓度为271.76ng/m3,在2010～2021年期间BC 浓度的最高(低)值出现在2012年(2021年),达到527.71(73.09)ng/m3,最高值是最低值的7 倍多,年际变化差异明显.2010～2014年之间,BC 浓度整体偏高,5年平均值为450.34ng/m3,呈先增加后减少的态势,2012年达到12年来最高值为527.71ng/m3.BC 浓度在2014年后迅速减少且整体偏低,2015～2021年多年平均值为144.56ng/m3,同样呈先增加后减少的态势,2018年最高为249.13ng/m3.总体来看,近12年BC 质量浓度值呈下降趋势(通过了0.05 的显著性检验),10年趋势率约为-3.69ng/m3.2013年国务院印发《大气污染防治行动计划》,此后我国大气污染物浓度迅速降低,空气质量明显改善.近10年,观测点BC质量浓度值下降极显著,也印证了这一点.

图5 2010～2021年黑碳质量浓度逐年变化Fig.5 Temporal change of annual mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021

3 黑碳气溶胶浓度与气象要素关系

3.1 不同风场下的黑碳气溶胶浓度变化

如图6a所示,BC 浓度在西南风向下浓度值最高,达到420.22ng/m3,在东北风向下最低为146.39ng/m3,最大值是最小值的将近3 倍.结合图1 发现,BC观测点位于锡林浩特市东北方向,在西南风影响下,锡林浩特市BC 可能会向东北方向输送.为了探究BC 浓度与本地气象因子的关系,本文选取了BC 高浓度的主风向西南(SW)(图6b)和BC 低浓度的主风向东北(NE)(图6c)2 个风向研究主风向不同风速取值范围BC 浓度与风速的关系.结果表明,当盛行西南风时BC 浓度值随着风速的增大而显著升高,但当盛行东北风时BC 浓度值随着风速的增大而降低,且西南风时观测点BC 浓度明显高于东北风时.

图6 不同风向黑碳气溶胶平均浓度分布(a)和西南风向(b)、东北风向(c)不同风力等级下黑碳气溶胶浓度变化Fig.6 Distribution of average black carbon aerosol concentration in different wind directions(a)and variation of black carbon mass concentration in southwest(b)and northeast(c)wind with different levels

对不同季节、不同风向、不同风速下的BC 浓度进行统计发现,当风速为0≤v≤1.0m/s 时,春、夏、秋、冬四季的BC 浓度分别在SSW(南西南)、E(东)、SW(西南)和WNW(西西北)风向下最大;当风速为1.0

总体来看,观测点不同季节、不同风速下,几乎均在南偏西方向BC 浓度值最大,且秋冬季浓度值高于春夏季.当风速≤5m/s 时,随着风速增大BC 浓度呈现先增大后减小的趋势,风速为2.05m/s 时,随着风速增大BC 浓度值也逐渐增大.

3.2 温度、湿度对黑碳气溶胶浓度的影响

使用SPSS 软件对观测期间日平均BC 浓度与日平均气温和相对湿度值进行Pearson 相关性分析,其相关系数分别为-0.796**、0.797**(**表示极显著相关P<0.01,下同).可知,BC 浓度与气温呈极显著负相关,与相对湿度呈极显著正相关.说明气温较低时,不利于空气中发生光化学反应,不利于BC 的扩散和清除;相反气温升高可以促进光化学反应的发生,有利于BC 的扩散和清除,从而导致空气中BC 浓度下降.相对湿度较高时空气中颗粒物不易扩散,湿度大风速小时则不利于污染物的扩散输送.

此外,线性回归关系分析结果显示(图7),BC浓度与气温、相对湿度之间的R2分别为0.634 和0.635,一元线性拟合效果较好,线性关系较明显,表明气温和相对湿度是影响环境空气中BC 浓度的重要因素.

图7 黑碳气溶胶浓度与气温(a)和相对湿度(b)之间的线性回归关系Fig.7 (a)Linear regression relationship between the black carbon aerosol concentration and the air temperature.(b)As in(a)but for the relative humidity

3.3 降水对黑碳气溶胶浓度的影响

与其他气象要素一样,降水也是影响BC 浓度的重要因子之一.如图8所示,无降水时的BC 平均浓度为 273.52ng/m3,有降水时 BC 平均浓度为224.48ng/m3,较无降水时低17.93%(图8a).BC日平均浓度与降水日平均值 Pearson 相关系数为-0.545**,呈极显著负相关,表明降水对大气中BC有着较好的清除、沉降作用.此外,线性回归关系分析结果显示(图8b),BC 浓度与降水之间呈负相关关系,R2为0.297,一元线性拟合效果较好,线性关系较明显.

图8 黑碳气溶胶浓度与降水之间的关系Fig.8 Relationship between black carbon aerosol concentration and precipitation

众多的研究表明,大气中 BC 浓度与气象要素之间的关系较为复杂,即使是同一地区在不同季节二者关系也存在一定的差异[33].BC 一方面通过对天气、气候以及大气环境的影响,进而影响空气质量[4-5];另一方面风速和风向、气温以及湿度等的变化对BC 浓度的分布存在明显影响[20,29].本文中观测点BC 浓度与气温、降水呈极显著负相关,与相对湿度呈极显著正相关.不同季节、不同风速下,观测点BC 浓度峰值出现有所差别,但几乎均在南偏西方向BC 浓度值最大,且秋冬季浓度值高于春夏季,但不同风速下观测点BC 浓度值变化各有差异.因此可见,BC 浓度与气象要素关系密切.

由以上分析可知,观测点BC 浓度在西南风向下增加,而在东北风向下其浓度几乎不变甚至略减少.本文虽然探讨了气象要素变化对BC 浓度的影响,也给出了一些认识,但这种关系仍是统计关系,其内在的机理还需要深入研究.同时由于仅有单站的BC浓度观测资料,因此缺乏对其空间分布的变化分析,随着监测站点的布局和数据的积累,这方面的工作将在后期不断完善.随着数值预报的大力发展,对气象要素的预报准确率不断提升,今后可逐步开展精细化、精准化空气污染气象条件预报,为环境大气污染扩散提供科学依据,并为政府决策提供有力支撑.

4 结论

4.1 不同季节、不同风速下,几乎均在南偏西方向BC 浓度值最大,且秋冬季浓度值高于春夏季.

4.2 BC 浓度日变化整体呈现出明显的“单峰型”变化特征,冬季峰值出现时间较其他三个季节晚3～4h,四季谷值出现时间一致.

4.3 BC 浓度及其标准差总体上均呈现出“秋冬高、春夏低”的变化特征,说明BC 浓度在高值期间的秋冬季,其变化幅度也较大.

4.4 10年来观测点BC 浓度总体呈较明显的下降趋势.可见,锡林浩特市污染防治及节能减排措施相关工作成效显著,空气质量改善明显.

4.5 BC 浓度与气温、降水呈极显著负相关,与相对湿度呈极显著正相关,即BC 浓度高值对应着地面气温低值、地面相对湿度高值以及无降水发生时.