东北地区能源生产行业VOCs排放清单及不确定性分析

宋学龄，李 杰，刘 佳

（1. 吉林大学 环境与资源学院，吉林 长春 130012； 2. 吉林省环境工程评估中心，吉林 长春 130051）

环境评价

东北地区能源生产行业VOCs排放清单及不确定性分析

宋学龄1，李 杰1，刘 佳2

（1. 吉林大学 环境与资源学院，吉林 长春 130012； 2. 吉林省环境工程评估中心，吉林 长春 130051）

采用排放系数法得到了东北地区2013年能源生产行业挥发性有机物（VOCs）排放清单，按行业及省份分析了VOCs排放的分担率。计算结果表明：东北地区2013年能源生产行业VOCs排放总量为96.300 kt，焦炭生产业是VOCs排放的最大贡献源，其次是石油精炼业、原油开采业、火力发电业及天然气开采业；地区排放量由多到少依次为辽宁省、黑龙江省、吉林省。采用蒙特卡罗数值分析方法传递不确定性，所得到的排放中值与排放清单的计算结果较为接近。在考虑实际情况的数据不确定度后，蒙特卡罗模型预测平均值高于清单计算结果。此处还提出了VOCs的控制对策。

东北地区；能源生产行业；挥发性有机物；排放清单；不确定性分析

挥发性有机物（VOCs）是细颗粒物及臭氧的前体物之一［1］，同时也是导致光化学烟雾和雾霾等复合型大气污染问题的重要原因［2-4］。对VOCs进行控制有助于减少臭氧及雾霾污染，保护人类健康［5-6］。以煤、石油、天然气为燃料或原料的工业以及其他相关的化学工业是重要的VOCs人为排放源［7］。建立准确的人为源VOCs排放清单有助于制定控制二次污染的对策。

本研究在查阅东北地区2013年能源生产行业VOCs排放相关信息的基础上，通过调研生产工艺及VOCs排放情况，编制了东北地区能源生产行业VOCs排放清单，并采用更为科学的数值模拟法，分析该排放清单的不确定性。旨在为大气源解析提供基础数据，并为相关部门制定VOCs排放标准提供依据。

1 研究对象与方法

1.1 研究对象

本研究中所称的东北地区能源生产行业，指黑龙江省、吉林省、辽宁省火力发电、原油开采、天然气开采、石油精炼（包括汽油、煤油、柴油、燃料油生产）、焦炭生产等行业。研究基准年为2013年。

1.2 排放清单计算方法

据我国环保部2014年发布的《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南（试行）》［8］（以下简称《编制指南》）规定，VOCs的排放量计算采用排放系数法，计算公式见式（1）。

式中：i为地区（省、直辖市、自治区或县）；j为排放源；k为技术类型；y为年份；Ei，j，y为y年i地区j排放源的排放量；EF为排放系数；A为活动水平。由该式可得出具有相应空间信息的排放清单。

不同污染源VOCs的排放量计算方程不同。通过查阅《编制指南》、《中国能源统计年鉴2014》［9］以及其他文献［10-12］，得到了包括排放系数、活动水平、去除效率在内的参数。并根据上述公式得出东北地区2013年能源生产行业的VOCs排放清单。

1.3 不确定性分析

不确定性分析可以辨别出重要的VOCs排放源排放数据的准确性，有助于指导排放清单的数据收集及编制工作，以减少编制排放清单所产生的不必要的误差。同时，不确定性分析还可以为决策者对污染物减排目标进行可达性分析提供依据，量化空气质量模型预测结果的不确定度。

1.3.1 不确定性的来源

东北地区2013年能源生产行业VOCs排放清单的不确定性主要来自：

1）活动水平。活动水平由《中国能源统计年鉴2014》得到，统计年鉴数据一般只对规模较大的企业进行统计，并不能包含东北地区中小企业的活动水平；

2）排放因子。排放因子来自于《编制指南》，由于地区差异、原料差异、工艺差异等因素的存在，使该数据库中排放因子并不完全符合东北地区实际情况；

3）去除效率。由于东北地区能源生产行业去除效率良莠不齐，本研究中，焦炭生产行业采用65%，原油开采、天然气开采、石油精炼行业采用75%，也属于不确定性的来源。

1.3.2 不确定性的评估方法

可以通过定性、半定量和定量评估来分析VOCs排放清单的不确定性，但定性和半定量评估无法确定排放清单的不确定度范围［13］，故本研究拟采取定量评估的方法。

评估不确定度时，在样本库抽取随机样本，通过模拟获得包含分布形式、平均值及标准方差3类信息的概率分布函数，以相对标准方差来表达该数据的不确定度，然后应用数学模拟方法对众多输入数据的不确定性传递演算，得到清单的不确定性。

魏巍等［14］依据文献［15-17］分别参考TRACE-P清单［18］的经验数值及经验数值上限后，建立了我国VOCs排放清单中活动水平数据质量评估系统，并总结了通过不同途径获取的排放因子数据的不确定性评估方法。本研究以此为依据，假定输入数据均呈对数正态分布，确定源于统计数据得到的活动水平不确定度为±30%，得到广泛认可的经验公式确定的排放因子不确定度为±80%。然后采用蒙特卡罗数值分析方法传递不确定性。

活动水平和排放因子的概率密度函数见式（2）。

式中：x为输入信息的赋值；f 代表x的概率；μ为x的对数平均值，μ= —lnx；σ为x的对数标准差。

2 结果与讨论

2.1 东北地区能源生产行业VOCs排放清单

通过计算得出的东北地区能源生产行业VOCs排放清单见表1。由表1可见：按行业来看，VOCs排放量由多到少依次为焦炭生产、石油精炼、原油开采、火力发电、天然气开采；按地区来看，VOCs排放量由多到少依次为辽宁省51.319 kt、黑龙江省31.630 kt、吉林省13.351 kt；总体来看，东北地区所有能源生产排放源中，排放量最大的为辽宁省的焦炭生产业，为22.243 kt。

表1 东北地区能源生产行业VOCs排放清单 kt

2.2 行业VOCs排放分担率分析

通过计算得出东北地区不同能源生产行业VOCs排放分担率，见图1。

图1 东北地区不同能源生产行业VOCs排放分担率

由图1可见：东北地区能源生产行业中，VOCs排放量最多的是焦炭生产行业，占37.19%；石油精炼行业的VOCs排放分担率为28.22%，排在第二位；原油开采行业VOCs排放分担率为21.00%，排在第三位；排在第四位的为火力发电行行业，占13.32%；天然气开采行业仅占0.27%。

焦炭生产行业VOCs排放量最多是由于我国炼焦企业地域分布不平衡，主要分布于华北、华东和东北地区（东北地区主要以辽宁为主），故东北地区炼焦量较高，需要供给全国的需求，排放的VOCs量对总量的贡献率也最高。与2000年相比，2013年东北地区焦炭生产量增长了约222.5%，但近年来由于焦炭需求量整体走低，故增速逐渐放缓，预计未来的几年中，炼焦行业VOCs贡献率会逐渐降低。

因原油开采行业活动水平及排放系数都略低于石油精炼业，故分担率也略小于石油精炼行业。

虽然电力在我国能源消费中占比较低（2013年全国能源消费总量4 169. 13 Mt标煤，电力消费当量值666.154 87 Mt标煤（电热当量计算法），占16%），但电能仍是东北地区重要的工商、农林牧渔水利及居民生活消费能源，且我国一次能源中，化石燃料占比较大，其他如水能、太阳能、风能、核能等清洁能源占比较小。2013年全国一次能源生产量3 364. 522 1 Mt标煤，水电、风电、核电共144.174 1 Mt标煤，仅占一次能源生产总量的4.3%。据统计资料，黑龙江省2013年火力发电量占总发电量的86.1%，吉林省为78.5%，辽宁为84.8%。故火力发电活动水平为能源生产行业中最高的。但由于其较低的排放系数，使火力发电行业对东北地区VOCs排放的分担率并不高。

天然气由于活动水平远低于其他行业，且排放系数较小，故分担率也最小。综合热值、排放系数、去除效率来看，与生产相同发热量的其他能源相比，天然气属于VOCs排放量较小的能源。且天然气在燃烧过程中的VOCs排放系数也较小，故若要达到VOCs减排的目的，可以考虑适当增加能源生产行业中天然气的生产比例。

2.3 地区VOCs排放量分担率分析

通过计算得出不同地区能源生产行业VOCs排放的分担率，见图2。由图2可见，吉林省是东北地区能源生产行业VOCs排放量最少的地区，其次是黑龙江省，排放量最多的是辽宁省。究其原因，与这3个地区能源消费量的多少有关。2013年，黑龙江省能源消费总量为118.53 Mt标煤，辽宁省为217.21 Mt标煤，吉林省只有86.45 Mt标煤。能源消费量较少导致吉林省无过多的能源生产量的需求，故排放VOCs较少，辽宁省能源消费量多，排放的VOCs也多。这也与对应地区工业经济发展状况相符。

2.4 不确定性分析

东北地区2013年能源生产行业VOCs排放清单的概率密度分布见图3。由图3可见，经模拟的分布形式与对数正态分布形式较为吻合。

图2 不同地区能源生产行业VOCs排放的分担率

图3 东北地区2013年能源生产行业VOCs排放清单的概率密度分布

因假设输入数据呈对数正态分布形式，故计算结果亦呈对数正态分布。经计算，东北地区2013年能源生产行业VOCs排放的中值、平均值以及不确定度见表2。由表2可见：VOCs排放中值及平均值的大小顺序为焦炭生产＞石油精炼＞原油开采＞火力发电＞天然气开采。所有不确定度水平中，最大的是原油开采行业，为±101.1%；最小的是火力发电行业，为±94.5%。所有行业的不确定度均高于输入数据的不确定度。

表2 东北地区2013年能源生产行业VOCs排放不确定性分析结果

在不确定度分析过程中可知，模拟结果的不确定度由于蒙特卡罗数值分析方法，使数据的不确定性传递到计算结果VOCs排放量中。且由于这种传递作用，使得到结果的不确定度放大。由东北地区2013年能源生产行业VOCs排放量的不确定性分析可知，排放清单的计算结果（见表1）与依据蒙特卡罗不确定性分析方法所得到的排放中值（见表2）较为接近，在考虑实际情况的数据不确定度后，蒙特卡罗模型预测结果（平均值）要高于清单计算结果，这是由于数据不确定度传递导致的。由此可知，在计算VOCs排放清单时，所得数据应考虑一定范围的不确定度，结合实际为污染物减排目标进行可行性分析提供依据。

3 控制VOCs排放的建议

影响VOCs排放量的因素有活动水平、排放系数及去除效率。由于部分能源不可替代，故并不能单纯地以降低能源产量的方式来减少VOCs排放，从排放系数与去除效率入手成为最佳选择。

企业方面，要加速技术改进，定期维护生产设备并及时淘汰落后设备，保证VOCs去除装置的稳定、高效运行，并采用行业内先进技术使去除效率保证在较高水平；同时对于生产原料进行优化选择，以降低排放系数，从源头上减少VOCs的产生；还应尽量做到VOCs实时监测，对于超出普通生产工况排放量的情况，要尽快查明原因并及时处理；加强管理人员的培训，提高管理人员的专业素质，以便处理各种突发状况。

政府方面，应制定相应政策，加强法律法规建设，将VOCs控制纳入考核标准；对于能源生产行业细化VOCs排放清单，综合考量产量、VOCs排放量、原料利用率等指标，淘汰落后的技术，同时优化产业结构，严格按照《产业结构调整指导目录》进行审批；尽快依据地方环境特点制定VOCs排放限值，做好排污登记，推行VOCs排污收费制度，倒逼企业减排；推广VOCs减排技术，并对VOCs处理效果好的企业给予一定的优惠政策；监管重点企业的排放，做好监督；在可以替代的能源中，推广较为清洁的、生产和使用过程中VOCs排放量都少的能源。

以东北地区能源生产行业中VOCs排放分担率最大的焦炭生产行业为例，焦炭为冶炼、铸造、化工等工艺所需的重要原料，并不能通过减产来降低VOCs排放，而需要提高技术水平，淘汰落后工艺。贾记红等［19］的研究表明，炼焦炉装煤时刻的VOCs排放浓度要高于炼焦过程中的VOCs排放浓度，所以炼焦过程中，可以采取缩短装煤时间、提高装煤效率的方式来减少VOCs的排放。另外，可使用大容积的焦炉，由于减少了操作次数及泄漏点，也可降低VOCs的排放量。还有研究表明［20］，采用干法熄焦技术，除了能够回收热量、提高焦炭质量外，也能减少VOCs的产生。

4 结论

a）东北地区2013年能源生产行业VOCs排放总量为96.300 kt。东北地区所有能源生产VOCs排放源中，排放量最大的为辽宁省的焦炭生产行业，VOCs排放总量为22.243 kt。

b）按行业来看，VOCs排放量由多到少依次为焦炭生产行业35.815 kt、石油精炼行业27.179 kt、原油开采行业20.220 kt、火力发电行业12.828 kt、天然气开采行业0.258 kt。

c）按地区来看，VOCs排放量由多到少依次为辽宁省51.319 kt，黑龙江省31.630 kt，吉林省13.351 kt。

d）东北地区2013年能源生产行业排放VOCs的不确定性主要来自：活动水平、排放因子及去除效率的不准确。

e）采用蒙特卡罗数值分析方法传递不确定性，所得到的排放中值与排放清单的计算结果较为接近，在考虑实际情况的数据不确定度后，蒙特卡罗模型预测结果（平均值）要高于清单计算结果。

f）不确定性分析可以应用于VOCs排放清单的建立，并使制定的VOCs减排对策更具针对性。可以采取控制排放因子、去除效率等方式来减少VOCs的排放。

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（编辑 叶晶菁）

VOCs emission inventory of energy production industry in Northeast China and uncertainty analysis of it

Song Xueling1，Li Jie1，Liu Jia2
（1. College of Environment and Resources，Jilin University，Changchun Jilin 130012，China；2. Environmental Assessment Center of Jilin Province，Changchun Jilin 130051，China）

The 2013-based volatile organic compounds （VOCs） emission inventory of energy production industry in Northeast China was formed by emission coeffi cient method，and the share rates of VOCs emission were analyzed according to different industries and provinces. The calculation results show that：The total VOCs emission of energy production industry in Northeast China in 2013 is 96.300 kt，and the largest contributor of VOCs emission in energy production industry is coke production industry，followed by petroleum refining industry，crude oil production industry， thermal power industry and natural gas production industry；The decreasing order of regional VOCs emission is Liaoning province，Heilongjiang province，Jilin province. The median values of VOCs emission calculated by Monte Carlo numerical analysis method are close to the calculation results in the emission inventory and the uncertainty is transferred. In considering the uncertainty of actual data，the average predicted values by Monte Carlo model are higher than the calculation results in the emission inventory. Further more，the measures for VOCs control are put forward.

Northeast China；energy production industry；volatile organic compounds （VOCs）；emission inventory；uncertainty analysis

X511

A

1006-1878（2016）05-0577-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2016.05.020

2016 - 02 - 26；

2016 - 06 - 28。

宋学龄（1990—），女，黑龙江省哈尔滨市人，硕士生，电话 13500888961，电邮 songxl1990@sina.com。