四川盆地南部寒武系白云石地球化学特征与形成机制

雷和金，李国蓉，高鱼伟，周吉羚，冯莹莹，符浩，李辉

四川盆地南部寒武系白云石地球化学特征与形成机制

雷和金，李国蓉，高鱼伟，周吉羚，冯莹莹，符浩，李辉

（成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室）

以四川盆地南部范店、岩孔、三汇场三个野外露头剖面的寒武系白云岩样品为研究对象，通过对白云石有序度、碳氧同位素、稀土元素、包裹体等地球化学特征的分析，认为研究区主要发育同生期微晶白云石（岩）、细-粉晶白云石、浅埋藏细晶白云石、以及鞍状白云石等四种类型，其中：微晶白云石（岩）、细－粉晶白云石的有序度较低，具有与同时期正常海相碳酸盐岩相近似的δ18O值，稀土元素配分模式近似一致，表现为具有LREE弱富集、HREE弱亏损的特征，这揭示了白云石化流体主要来源于高盐度海水，为蒸发泵白云石化、渗透回流白云石化作用的产物；而细晶白云石的有序度相对较高，稀土元素出现贫化迁移现象，∑REE值有所减少，推断为埋藏白云石化作用的产物；鞍状白云石的有序度高、δ18O值低，稀土元素富集，Eu具有正、负异常，包裹体均一化温度呈异常高值，呈双区间分布，表征白云石化流体来源于深部热液流体，可能为热液白云石化作用的产物。

白云岩；地球化学；白云石化作用；形成机制；寒武纪；四川盆地

DOI：10.3969/j.issn.1672-9854.2016.03.005

碳酸盐岩中蕴含的油气资源约为世界的1/3，而其中1/2的油气产于白云岩中［1-2］。研究表明，相比石灰岩而言，白云石易产生晶间孔，其相应的白云岩地层更易发育储集空间；白云岩具有更强的抗压性，其原生孔隙更易保存；当温度在55℃之上时，白云石具有更大的溶解性，更易发育溶蚀孔隙［3］，故而白云岩的研究对油气勘探具有很重要的意义。白云岩形成机制及模式一直是白云岩研究中的难题，随着实验分析技术的提高以及勘探实践的推动，白云岩的研究成果也不断涌现，从早期混合水白云石化模式的质疑［4-5］，以及热液白云石化作用的热议与重视（2006年11月AAPG出版发行了“Hydrothermal Altered Carbonate Reservoirs”专辑［6-7］），再到微生物对白云岩形成作用的探讨［8-9］，都反映了许多有意义的研究进展。

四川盆地由于威远气田的发现及其勘探的不断深入，使得盆地寒武系的油气勘探潜力得到了新的认识。根据已有的勘探成果显示，四川盆地寒武系的优质储层广泛见于白云岩地层中，因此，白云岩形成机制的研究对四川盆地油气勘探具有重要的实际意义。不少学者已经对四川盆地寒武系白云岩成因进行了分析与研究，但对白云岩成因的看法不一，且对热液白云石化作用的研究相对较少。如：王志宏等［10］主要通过岩石学特征分析，认为白云岩主要为渗透回流、混合水、埋藏白云石化作用成因；李天生［11］通过岩石学特征以及碳氧同位素研究，分析了准同生、混合水两种白云石化作用；邓长瑜等［12］通过沉积相与岩石学分析，解释了准同生白云石化作用机理。本文主要以岩石学特征为基础，结合白云石的有序度、碳氧同位素、稀土元素、包裹体等地球化学特征来探讨，以期丰富和完善研究区各类型白云石的形成机制与模式。

1　地质背景

研究区位于四川盆地南部（图1），东至丰都、道真，南至叙永、兴文，西以甘洛、昭觉为界，北至大邑、遂宁一带。四川盆地南部寒武系先后经历了加里东、遵义、海西、印支等构造运动，经过长时间的地质演化，形成了现今复杂的构造格局和地貌特征（图1）。

图1　研究区构造位置图

根据海平面变化、沉积构造，结合岩石类型、结构、岩心及薄片等特征分析，研究区发育的沉积相带主要有：局限台地相、浅海陆棚相及滨岸相（图2）。早寒武世九老洞组沉积时期，受海平面下降的影响，水体较浅，沉积物源主要以陆源碎屑为主，沉积相带主要以滨岸及浅海陆棚相为主，发育的岩石类型有：粉砂质泥岩、粉砂岩、泥质粉砂岩。早寒武世晚期，即遇仙寺组上部沉积时期，随着海平面的上升，碎屑沉积逐渐转变为化学沉积，至中寒武世大鼻山组沉积时期，浅海陆棚或滨岸相转变为局限台地相沉积。中—晚寒武世，沉积相带主要为稳定的碳酸盐岩局限台地相，进一步可分为潮坪、潟湖亚相，沉积物以白云岩为主。

2　白云石矿物学特征

根据范店、岩孔、三汇场三个野外露头剖面（位置见图1）的岩心、铸体薄片的观察，区内寒武系共发育4种类型的白云石，主要发育于中—上寒武统（图2）。其中：微晶白云石在研究区发育普遍，晶径均小于0.005 mm，晶体形态以他形为主，结构较单一，这类白云石在上寒武统较为多见，多发育于潮坪沉积环境，由于其白云石化较为彻底，因此基本无法识别原岩组构；细—粉晶白云石的晶径在0.005～0.25mm之间，晶体表面较脏，大多自形程度差，呈他形晶，多发育在潮坪相带；细晶白云石的晶径在0.1～0.25mm之间，自形程度多为半自形—他形，局部发育具雾心亮边结构的自形—半自形细晶白云石，多发育于潟湖沉积环境；鞍状白云石按产状可分为溶蚀孔洞内鞍状白云石、膏溶孔洞内鞍状白云石、溶缝内鞍状白云石，晶体较大，晶径多在0.25～2 mm之间，晶体表面干净，通常具有晶面弯曲特征，正交偏光下可见波状消光现象，鞍状白云石在研究区相对少见，在范店剖面仅洗象池组发育（如图2）。

白云石的有序度可反映白云石化程度、白云石结晶速度、白云石结晶温度、白云石形成机制等信息［13-14］，在一定程度上受地层时代的影响，因为有序度指示着白云石的稳定性［14］。由于寒武系时代较老，故而此时期的白云石都趋于稳定状态，从而导致研究区白云石有序度普遍较高。本次研究对13件白云石样品进行了X衍射有序度分析，结果显示有序度主要分布于0.49～0.89（图3）。其中，微晶白云石与细—粉晶白云石的有序度较为相似，分布区间分别为0.49～0.63和0.49～0.67，平均值分别为0.56和0.55；细晶白云石的有序度在0.56～0.68之间，平均值为0.62；鞍状白云石的有序度在0.57～0.89之间，平均值为0.762。

图2　四川盆地南部范店剖面寒武系白云石分布柱状图

图3　四川盆地南部寒武系白云石有序度分布特征

进一步分析认为，研究区内微晶白云石与细—粉晶白云石的有序度较为相似，可能指示着其成岩环境以及成岩流体具有一定的相似性，而且，这两类白云石的有序度在研究区内相对较低，这揭示了白云石化流体的盐度较高，Mg2+供给充分，是一个快速结晶的过程。细晶白云石的有序度相对较高，表明其成岩环境及流体可能发生了改变，Mg2+供给不足，导致结晶速度变慢，晶体增大。鞍状白云石的有序度显示为最高，而鞍状白云石为典型的热液矿物，故推测其高的有序度可能与较高的结晶温度有关。

3　白云石地球化学特征

3.1碳氧同位素特征

碳氧同位素在一定程度上可以反映白云岩形成时的古盐度和古温度。近年来，国内外许多学者成功地利用了碳氧同位素值分析白云岩成岩流体的来源与成岩环境［15-18］。本次研究共采集了21个样品，其中，有7个样品来自于范店剖面，4个样品来自于岩孔剖面，5个样品来自于三汇场剖面，此外，还从金石1井、西门1井取了5个样品。研究区内不同类型白云石的碳氧同位素值具有明显的差异性，具体数据 （采用PDB标准）如表1所示。

3.1.1δ18O值特征分析

根据前人研究，海相碳酸盐岩在寒武纪δ18O平均值为-6‰～-4‰［19］。本次研究显示（表1），微晶白云石、细—粉晶白云石的δ18O平均值相对较高，分别为-5.587‰、-6.412‰，且多分布于研究区的潮坪沉积相带，表征其白云石化作用的流体为正常或经蒸发浓缩的海水，成岩环境的盐度较高，故而δ18O值较高。细晶白云石的δ18O平均值为-7.025‰，近似于该地区海水的δ18O值，故推断其白云石化流体为孔隙中渗流的海水。孔洞内鞍状白云石δ18O值分布较散，数值较低，介于-12.64‰～-8.88‰之间，这表明该类白云石受到了热液作用、埋藏深度的影响，致使其成岩温度较高，从而加强了氧同位素的热分馏作用，使得δ18O值具有明显的负向偏移趋势。由图4表明，在研究区从微晶白云石（岩）→细—粉晶白云石→细晶白云石→鞍状白云石，δ18O值呈明显的递减趋势，这可能揭示为一个沉积成岩中连续、多阶段白云石化作用的过程［20］，随着埋深加大，受重结晶、热液白云石化等后期成岩作用改造，导致δ18O值减小。

图4　四川盆地南部寒武系不同类型白云石δ18O值特征

3.1.2δ13C值特征分析

研究区白云石的δ13C值相对于δ18O的变化范围较小（如图5所示），主要分布于-3.72‰～0.34‰之间（表1），微晶白云石的δ13C平均值为-0.68‰，与未受成岩作用改造的海相石灰岩δ13C值（-1.1‰～0.93‰）相似，其原因主要为白云石是由文石、方解石等碳酸钙矿物发生交代作用而形成，且碳的来源为同时期的海水，故而对研究区的δ13C值具有一定的继承性。细—粉晶白云石与细晶白云石的δ13C值近似，相比于微晶白云石则有所降低，但氧同位素值变化不大，这揭示了碳同位素值的变化没有受大气淡水的影响，而是由于有机质生烃产生的轻CO2所致。鞍状白云石的δ13C值相对于正常的碳酸盐岩有所减小，可能是受热液流体的影响。

综上所述，在研究区白云石的δ18O数值范围相对较大，且不同类型的白云石δ18O值具有明显差异，说明氧同位素对成岩蚀变的强弱变化更为灵敏。同生成岩阶段形成的微晶白云石、细—粉晶白云石的δ18O值最高，中—晚成岩阶段形成的鞍状白云石δ18O值最低，早成岩阶段形成的细晶白云石介于两者之间，影响δ18O值的主要因素为温度、盐度。通常情况下，随着埋深加大，温度升高，δ18O值降低；盐度越高，δ18O值相对越大［17］。δ13C值主要受到有机质生烃以及热液流体的影响，而未受大气淡水淋滤作用的影响。

图5　四川盆地南部寒武系白云石δ13C、δ18O值交汇图

表1　四川盆地南部寒武系白云石碳氧同位素组成

3.2稀土元素特征

岩石或矿物中的稀土元素含量受控于岩石或矿物的成分组成和形成岩石的氧化还原状态［21-23］。稀土元素组成、∑REE值、REE配分模式以及Ce、Eu特征往往是成岩流体及物质来源、形成环境的指示剂，特别是识别热液作用的重要标志。通过对各类白云石样品进行稀土元素分析，并以球粒陨石为标准对各样品的稀土元素数据进行标准化处理，从而制作相关的稀土元素配分模式图，可进一步分析产生白云石化作用的流体与成岩环境。

3.2.1∑REE值特征分析

前人研究表明，一般情况下，正常海相碳酸盐岩稀土元素总含量值（∑REE）在（1～100）×10-6之间［24］。研究区除鞍状白云石外，其他类型白云石的∑REE值范围在（20.75～57.80）×10-6之间（表2），均低于100×10-6，这表明白云石可能为海相成因。不同剖面的细—粉晶白云石的∑REE值出现差异性，范店剖面细—粉晶白云石的∑REE值出现异常偏高现象，但配分模式基本一致，揭示其后期可能受到热液流体的影响。微晶白云石（岩）→细—粉晶白云石（未受热液影响）→细晶白云石的稀土元素∑REE呈逐步减小趋势，表明了在成岩过程中白云石的稀土元素逐渐迁出和丢失。微晶白云石与细—粉晶白云石的∑REE值均相对较高，显示这两者的成岩流体具有相似性，即在成岩过程中稀土元素迁移较少，表明了这两类白云石形成时对海水的∑REE值具有一定的继承性。而细晶白云石的∑REE值有所降低，可能是在埋藏过程中稀土元素出现贫化迁移现象。鞍状白云石的∑REE值为异常高值，反映出与其他类型白云石化流体的差异性，这可能是由于热液流体在侵入过程中，白云岩与深部泥页岩地层发生水-岩反应，致使其稀土元素含量增加，从而沉淀出较高的∑REE值的碳酸盐矿物，所以鞍状白云石较高的∑REE值指示了热液作用的存在。

表2　四川盆地南部寒武系白云石稀土元素组成　×10-6

3.2.2配分模式分析

根据表2和图6可知，研究区各类型白云石的∑LREE/∑HREE，其值分布范围为1.69～7.23，总体呈轻稀土元素（LREE）富集、重稀土元素（HREE）亏损特征。这是由于在成岩过程中，HREE更易溶解于流体中，LREE更易被吸附至颗粒表面，HREE相对于LREE在海水中更稳定，故HREE迁移能力更强。岩孔剖面微晶白云石的∑LREE/∑HREE值为2.17，具有LREE弱富集、HREE弱亏损的右倾型配分模式。三汇场剖面细—粉晶白云石的∑LREE/∑HREE值较低，为1.69，此值的配分模式呈平缓型，指示较快的沉积速度导致REE分异程度降低。范店剖面两个细—粉晶白云石样品的∑LREE/∑HREE，比值分别为2.56及2.06，表现了LREE弱富集、HREE弱亏损特征。三汇场剖面细晶白云石的∑LREE/∑HREE值为1.90，配分模式与微晶白云石基本一致。鞍状白云石REE配分模式具有差异性，膏溶孔洞内鞍状白云石与溶蚀孔洞内鞍状白云石具有相似的LREE富集、HREE亏损的右倾型配分模式，∑LREE/∑HREE值较高，分别为7.23和4.85。溶缝内鞍状白云石具有LREE弱富集、HREE反向富集的微右倾型特征（图6），∑LREE/∑HREE值为3.64。

图6　四川盆地南部寒武系各类白云岩的稀土元素（REE）配分模式图

3.2.3Ce、Eu特征分析

δCe、δEu的特征通常可以指示沉积环境及成岩流体特征，两者分别由公式 δCe=Ce/0.5（La+Pr）、δEu=Eu/0.5（Sm+Gd）计算所得。如果δCe、δEu值大于1，则为正异常；δCe、δEu值小于1，则为负异常。Ce负异常通常指示氧化环境；若为正异常则通常指示还原环境。Eu正异常通常可作为热液作用的指示剂［25-26］。

在海水成岩环境中，Ce3+易被氧化转变为Ce4+（Ce3+-e=Ce4+，Eh0=1.61V），Ce4+与REE3+整体脱离，从而导致海水具“Ce负异常”。在高温还原环境中，Eu3+易被转变为Eu2+，在流体中富集，流体中聚集的Eu2+在温度降低的过程中转变为Eu3+，由于后者有着与Ca2+相似的离子半径，更易取代碳酸盐岩中的Ca2+，从而导致矿物具“Eu正异常”的特征。

除鞍状白云石外，其他类型白云石的Ce、Eu异常特征较为相似，δCe值介于0.76～0.91之间，呈接近而小于1的特征，均表现为Ce负异常，而δEu分布于0.47～0.72之间，均表现为Eu负异常，且总体上δCe＞δEu，δCe、δEu的这些特征揭示了氧化沉积环境和成岩流体为正常海水或与海水相似的地层水。

鞍状白云石通常被视为热液白云石化的产物，研究区鞍状白云石Eu元素含量相对较高，根据Eu异常情况，可以分为两类：一类是溶缝内鞍状白云石δEu＞1，为明显的Eu正异常特征，揭示了此为热液白云石化作用的产物；另一类孔洞内鞍状白云石δEu＜1，呈负异常，这可能指示了研究区存在两期热液作用，Eu负异常可能是由于原岩稀土元素组成特征与该期热液改造较弱的共同结果。

3.3包裹体特征

本次包裹体分析共选用了18个碳酸盐岩样品，它们采自研究区内的范店、岩孔、三汇场等三个剖面以及金石1井，挑选了样品中具不同结构且以不同方式产出的鞍状白云石的51个包裹体进行了均一化温度测试，其数据分布特征如图7所示，范店剖面、金石1井、岩孔剖面的鞍状白云石包裹体样品主要充填于溶蚀孔洞中，其温度分布在90～140℃之间，分布区间基本一致，其平均温度为124℃左右。而三汇场剖面的鞍状白云石包裹体样品主要充填于构造裂缝中，其均一化温度分布在150～200℃之间，平均温度为170℃左右。可以看出，区内包裹体温度分布存在明显的差异性，存在双区间分布特征，可能揭示了两期热液白云石化的发生，这也证实了前文稀土元素特征分析得出的两期热液作用的结论。

图7　四川盆地南部寒武系不同产状的鞍状白云石包裹体均一化温度分布图

4　白云石形成机制探讨

据前文所述，微晶白云石有序度较低（0.49～0.63），δ18O值高，近似或微高于象征原始海水特征的碳酸盐岩，稀土元素∑REE值相对较高，且处于正常海相碳酸盐岩范围内，配分模式指示LREE富集、HREE亏损的特征，且Ce、Eu都表现为负异常，故而推断微晶白云石为同生期白云石化作用的产物，它的形成过程为研究区早期潮坪相沉积的碳酸钙矿物由于蒸发泵吸作用及海水的补给，使孔隙水中Mg2+/Ca2+增高。研究区的微晶白云石就是这些特征的孔隙水作为白云石化流体对碳酸钙矿物进行交代作用而形成，这种白云石化模式为超咸水环境下的蒸发泵模式（图8a）。

图8　四川盆地南部寒武系白云石化作用模式图

细—粉晶白云石的地球化学特征与微晶白云石较为相似，有序度偏低，δ18O值近似于原始海水，Ce、Eu均负异常，此类白云石为同生期白云石化产物，推断其成因为经蒸发作用泵吸至潮上的海水由于密度增加而向下回流渗透，从而引起下伏碳酸钙矿物发生白云石化作用。这种白云石化模式为超咸水环境下的渗透回流模式（图8a）。

细晶白云石有序度较高，δ18O值有所降低，∑REE平均值相对较低（为20.75），稀土元素具贫化迁移现象，其配分模式近似于Eu、Ce异常，这些地球化学特征指示其为埋藏白云石化作用的产物。研究区细晶白云石据自形程度可分为细晶半自形—他形白云石、细晶自形—半自形白云石，两者的成因有所不同：浅埋藏早期的成岩环境未完全封闭，白云石化流体受上部渗流海水的影响，Mg2+供给较充分，这种环境下形成细晶半自形—他形白云石。随着埋藏加深，成岩环境封闭，成岩流体主要为层间地层水，黏土矿物的转化也为白云石化所需的Mg2+作出贡献，压实作用随埋深的增强提供流体动力，这种埋藏环境下形成细晶自形－半自形白云石（图8b）。

鞍状白云石为典型的热液白云石化作用的产物，主要发育于上寒武统，多发育在潮坪沉积相带。该类白云石受热液流体的影响，较高的结晶温度以及热分馏作用导致鞍状白云石呈现有序度高（0.57～0.89，平均值0.762）、δ18O值低、∑REE值和包裹体温度为异常高值的特征。此外，包裹体温度双区间分布特征，以及稀土元素Eu异常的差异性，均揭示鞍状白云石可能为两期热液白云石化的产物（图8c），其中一期热液作用包裹体均一化温度较低（90～140℃），Eu呈负异常，表明其白云石化流体可能并非地幔热液，而是地层内部热流体；另一期热液作用具有较高的包裹体均一化温度（150～200℃），Eu呈正异常，结合研究区地质特征及构造背景分析，中泥盆世到早三叠世末，上扬子地台发生了一次区域性的拉张运动，即峨眉地裂运动，且伴随着一次重大的构造－热事件，即峨眉地幔柱。该期热液作用可能就是峨眉地裂运动时期，岩浆热液流体通过断裂系统侵入川南寒武纪地层而发生的。

5　结　论

（1）研究区内微晶白云石（岩）→细—粉晶白云石→细晶白云石→鞍状白云石有序度逐渐增大，δ18O值逐渐减小，表明可能为沉积过程中多期次白云石化作用的结果。

（2）除鞍状白云石外，稀土元素表现为LREE富集、HREE亏损、Ce、Eu负异常的特征，且总体上δCe＞δEu，指示氧化沉积环境、成岩流体为正常海水或与海水相似的地层水。鞍状白云石根据Eu异常以及包裹体温度显示的差异性，推断发生了两期热液白云石化作用，结合地化特征以及构造背景分析，两期热液流体来源可能为地层内部热流体以及峨眉地裂运动伴随的岩浆热液流体。

（3）根据地球化学特征，分析了白云石的形成机制与模式：微晶白云石为同生期蒸发泵白云石化的产物，细—粉晶白云石为同生期渗透回流白云石化的产物，细晶白云石为浅埋藏白云石化的产物，鞍状白云石为热液白云石化的产物。

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编辑：黄革萍

Lei Hejin：Master degree in progress at Chengdu University of Technology.Add：College of Energy Resources，Chengdu University of Technology，1 Dongsan Rd.，Erxianqiao，Chengdu，Sichuan，610059，China

Geochemical Characteristics and Generation Mechanism of Cambrian Dolomite in the South of Sichuan Basin

Lei Hejin，Li Guorong，Gao Yuwei，Zhou Jiling，Feng Yingying，Fu Hao，Li Hui

Based on geochemical analysis，including the degree of order，carbon and oxygen isotopes，rare earth elements and inclusions，the types and generation mechanism of Cambrian dolostone samples from outcrops at Fandian，Yankong and Sanhuichang in the south of Sichuan Basin are investigated.It is shown that contemporaneous microcrystalline dolomite，fine-crystalline dolomite，shallow-buried fine-crystalline dolomite and saddle dolomite mainly develop in the study area. The microcrystalline dolomite and fine-crystalline dolomite are of low order degree，and similar to δ18O values of the normal marine carbonate rocks in the same period.Their REE distribution patterns are approximate consistent，which is characterized by weak accumulation of HREE and weak loss of LREE.The dolomitization fluid that mostly originates from high-salinity seawater is considered as the product of the evaporation pump dolomitization and the seepage reflux dolomitization.The order degree for fine-crystalline dolomite is relatively high and the rare earth elements display depletion and migrationwith decreasing∑REE values.It is considered as the result of the burial dolomitization.The saddle dolomite is characterized by high order degree，low δ18O value，enrichment of REE，Eu positive and negative，extremely high homogenization temperature of inclusions and a double range distribution，which indicates that the dolomitization fluid maybe derived deep hydrothermal fluid，or as the product of the hydrothermal dolomitization.

Cambrian；Dolomite；Generate mechanism；Geochemistry characteristics；Dolomitization；Sichuan Basin

TE122.2+3

A

1672-9854（2016）-03-0039-09

2015-01-19；改回日期：2015-12-19
本文受国家自然科学基金“塔河油田东南部海西晚期热液作用及其对奥陶系碳酸盐岩储层的改造作用”（编号：41272150）及国家科技重大专项“大型油气田及煤层气开发”下设子课题“海相碳酸盐岩沉积层序与储层发育模式研究”（编号：2011ZX05005）资助
雷和金：1989年生，成都理工大学在读硕士，主要从事储层地质学与储层地球化学研究。通讯地址：610059四川省成都理工大学能源学院；E-mail：786824147@qq.com