北部湾海槽中全新世以来气候变化与重金属积累关系*

黄向青，崔振昂，夏　真，梁　开，张顺枝，潘　毅

(广州海洋地质调查局，国土资源部海底矿产资源重点实验室，广东广州　510760)



北部湾海槽中全新世以来气候变化与重金属积累关系*

黄向青，崔振昂，夏真，梁开，张顺枝，潘毅

(广州海洋地质调查局，国土资源部海底矿产资源重点实验室，广东广州510760)

【目的】为了探寻北部湾湾口重金属沉积规律，研究中全新世以来该地区海槽重金属分布、累积及联系。【方法】在北部湾南部海槽处钻取200 cm长度岩芯进行垂直分样，并对典型重金属Pb、Cr、Zn,微量元素,粒度,矿物,14C定年等指标进行综合测试及分析。【结果】岩芯沉积物的化学蚀变指标CIA显示,气候波动变化，总体上气候趋向暖湿，陆源供给加大，可分为两个基本气候阶段；重金属具有陆源性，且细粒级与重金属对气候波动响应明显，含量随深度变浅，即随气候演进而呈增加趋势;岩芯沉积物组分以悬移质为主，与海水悬移质粒级有对应性，其中重金属来自吸附与再沉积，6～9 φ为吸附粒级；重金属积累系数fa变化曲线显示,重金属自25 cm以来积累加快，Pb的相对斜率增加且分化明显。【结论】重金属含量变化是对气候波动的响应，晚全新世后期重金属(尤其是Pb)积累有加快趋势,可能与人类活动有关。

北部湾重金属气候变化积累

0　引言

【研究意义】北部湾湾口海槽是该湾的沉积中心所在之处，也是主要对外交换通道，其沉积物来源多样。全新世早期，该海域海面明显升高，海侵显著，海面波动较大，中全新世以来沉积环境趋向稳定，但有小幅波动。北部湾近岸重金属监测和评价已有报道，但对南部湾口重金属的研究鲜见。【前人研究进展】文献[1-2]把近岸和浅海相结合，大面站位和断面相结合，评价了北部湾北部近岸海底沉积物重金属质量现状，文献[3-6]分析了北部湾主要海湾海洋污染和生态风险，文献[7] 分析了北部湾海底表层沉积物重金属分布。【本研究切入点】由于北部湾南部是北部湾的重要组成部分和沉积中心，而重金属的分布和积累是环境变化影响的结果，故研究该区域重金属的垂直分布和变化，可以在整体上了解北部湾海洋沉积物重金属与气候响应的联系。【拟解决的关键问题】鉴于Pb、Cr、Zn是基本的地球化学元素和海洋环境质量指标，本研究通过岩芯取样和测试手段获取沉积物粒度、矿物、化学、年代等数据，并进行重金属含量、变化、关系等综合分析，以揭示北部湾海槽在中全新世以后重金属沉积规律及其对气候变化的响应和联系。

1　取样位置和样品测试

2009年8～10月在位于北部湾湾口海槽水深75 m、距东岸102 km处(图1)进行岩芯重力取样。对200 cm长度岩芯按5 cm间隔分样，共测试了38个样品。沉积物粒度测试标准参考GB/T 12763.8.6.3-2007执行，常量、微量、稀土元素测试依据GB/T 20260.10-2006，仪器为激光衍射粒度仪和ICP-OES 4300DV型质谱仪[8]。测试之前对测试仪器进行校验和标定，使用一级标准物质进行比对，除了置入空白样以外，插入标准物质样和随机抽取重复样，回收率为100%。测试结果的相对偏差均在±10%之内，满足要求。测试单位为广州海洋地质调查局实验测试所。另外，由北京大学核物理与核技术国家重点实验室完成AMS14C测年。

图1岩芯编号和取样位置

Fig.1Sediments core drilling position in study area of southern Beibu Gulf trough

2　岩芯沉积物反映的气候变化基本特征和物源特征

2.1气候变化基本特征

分析的岩芯底部204 cm处测年为(4 147±27)a BP，为中全新世以来沉积物。为便于不同意义量的比较采用无量纲标准化变量s=(xi-x′)/σ。式中，xi代表实测值，x′为平均值，σ为标准差。以CIA表示陆地铝硅酸盐风化程度，即化学蚀变。用TiO2表示陆壳一般风化程度[8-9]，得到CIA为54.70～61.10，说明风化程度中等。按CIA趋势可划分两个基本气候阶段(图2)：第一阶段(200～100 cm)，4 000～1 900 a BP，即中全新世晚期至晚全新世中期。CIA围绕y轴波动并逐步进入正区间，说明陆源风化有所增强，先降后升，气候趋向暖湿。继前期显著海侵之后，该阶段Sr/Ba进入负区间保持海退趋势，显示出海弱陆强。TiO2同样围绕y轴波动，说明该阶段具有气候转变的过渡性质；第二阶段(100～0 cm)，1 900 a BP，即晚全新世中期以来。CIA继续波动上升。TiO2虽然波动剧烈，但多在正区间维持高值。Sr/Ba继续在负区间波动，前升后降，达到最低，海弱陆强格局维持。以上特征与北部湾沿岸同期气候有可比性[10-11]。根据岩芯年龄-深度模式得到的平均沉积速率，72.5～0.0 cm段平均沉积速率为7.6 cm/100 a，207.5～77.5 cm段平均沉积速率为4.0 cm/100 a，总体上呈现加快的趋势[8]。

图2岩芯陆源风化指数与Sr/Ba的标准化变量s的变化曲线

Fig.2Standardized variable s vertical distribution of CIA,TiO2and Sr/Ba in sediments core

2.2物源特征

岩芯处海槽水较深，坡度较缓，等深线轴向与潮流主流向相近，为潮流控制的缓慢沉积地带，海底以细砂和粉砂占优，粘土有所积累，按一般到差分选，自下往上粒级分布曲线从左偏趋向右偏，偏态范围为-0.09～0.00，峰态趋缓，平均粒径Mz为5.32～6.65 φ。

重矿物组合为角闪石-赤铁矿-辉石-钛铁矿，偶见绿帘石、锆石、金红石、白钛石和尖晶石。石英、长石、云母含量较为稳定，粘土矿物有所增加，平均含量为12%～19%。稀土元素∑REE为168.90×10-6～214.88×10-6，平均值低于红河，但明显高于上陆壳。轻稀土元素(LREE)与重稀土元素(HREE)分异明显，分布模式为右倾式，波动较为平坦，标准化值为1.00～1.40。显示在海洋控制下,岩芯处接受海岸侵蚀相和河流相的供给，海域来沙微弱，属北部湾南部的混合沉积区[12-13]。检验表明，Pb、Zn与常量要素Al2O3、Fe2O3、P2O5显著正相关，Cr则与它们相关系数偏低，而与K2O显著负相关，表明Cr还受到氧化-还原亚环境等的影响。元素Zr、Sc、V、Ga、Ba与 Pb、Zn为显著正相关，与Cr为正相关。重金属与稀土元素Ce等也有较好的正相关性，均表现出重金属的陆源性。

3　岩芯沉积物重金属的垂直积累特征

3.1重金属含量的垂直变化

Pb含量为20.2×10-6～27.4×10-6，平均为23.3×10-6，Cr含量为54.1×10-6～77.0×10-6，平均为63.3×10-6，Zn含量为73.8×10-6～85.3×10-6，平均为78.4×10-6，均方差以Cr最大。重金属随气候也为分段变化，其标准化变量s显示：第一气候阶段，Pb围绕y轴波动，在后期呈上升趋势，Cr含量偏低，形成一个底部平台，Zn维持波动，趋向不明显；在第二气候阶段Pb、Zn呈现上升趋势，Cr大幅跃升并基本维持不变(图3)。

图3岩芯重金属含量与标准化变量s的变化曲线

Fig.3Standardized variable s vertical distribution of heavy metal concentration in sediments core

3.2重金属含量的变化趋势

采用线性最小二乘法分段拟合重金属含量变化，结果显示各气候阶段重金属含量随深度变浅，即随气候演进而升高(负斜率)，第二阶段斜率绝对值增大。R2为0.0201～0.2396，均小于0.5000，显示波动较为剧烈(表1)。

3.3重金属对气候变化的响应

以δ重金属/δCIA表示重金属含量对气候变化的响应程度，结果显示：重金属响应率在正区间居多，比例为66%～84%，以Zn最高，Pb、Cr相近，基本为同步响应，多为小幅波动；第二气候阶段波动频繁，重金属含量对气候响应更为敏感。Zn响应率多为正值，Pb、Cr响应率有负值出现，说明有滞后情况或其它因素影响(图4)。

图4岩芯重金属含量对气候变化响应率的变化曲线

Fig.4Response of heavy metal concentration to CIA’s variation in sediments core

表1岩芯重金属含量变化趋势分段拟合方程

Table 1Linear trend fitness of heavy metal concentration to depths in sediments core

气候阶段ClimaticphasesPb,y(×10-6),x(cm)Cr,y(×10-6),x(cm)Zn,y(×10-6),x(cm)第二(Second)y=-0.0239x+25.806,R2=0.1880y=-0.042x+74.187,R2=0.0836y=-0.037x+80.688,R2=0.1941第一(First)y=-0.0183x+25.020,R2=0.2396y=-0.0085x+57.905,R2=0.0201y=-0.0137x+79.494,R2=0.0273

4　岩芯沉积物粒级与重金属的关系

4.1粒级含量的垂直变化

作为承载地球化学元素的基质，沉积物颗粒的分布同样反映出气候的变化。粒级序列之中，0 φ粒级几乎没有，主要分布在4～9 φ，含量为8.86%～20.73%，平均以7～8 φ段最高，5 φ和9 φ次之，以粉砂为主。变异系数显示1～3 φ段最大，为0.50～2.91。垂直变化特征为,较粗粒级4～5 φ在气候第一阶段大幅波动，基本维持在正区间，3 φ波动幅度略低一些，以偏粗颗粒为主；气候第二阶段，7～9 φ粒级进入正区间并稳步上升，并与3～4 φ呈共轭反相。颗粒增减对气候变化的响应结果见图5a和图5b。5～6 φ粒级有过渡性，特征为3～4 φ和7～9 φ；由于粒级有增有减，平均粒径变化不甚明显，粒度参数随气候变化趋向负区间，分选变差，分布右偏,峰态趋缓(图5c～d)。还可以看出，岩芯自25 cm深度以来，但颗粒略有变粗的趋势，显示海岸侵蚀和河流挟沙加强，陆源供给增大。

4.2沉积物组分的运动形式

岩芯代表性深度的粒级累计概率P曲线为两段式和三段式，除极少量跃移质和推移质之外，主要由悬移质组成，粗截点3～4 φ、细截点6～7 φ，以细砂和粉砂为主，个别出现少量粘土，中值粒径为4.50～6.58 φ，概率P分布同样体现岩芯下部粒级偏粗。30～25 cm以上先是有少量粘土，之后仍然以细砂和粉砂为主(图6)。另有研究报道，北部湾中部海水悬移质多为细砂和粉砂，平均粒径为3～5 φ，重力分异较明显，垂向上随水深而变粗，表层主要组分为5～8 φ，底层为3～5 φ。南部悬浮颗粒中值粒径2～5 φ。随潮流运动粗、细颗粒先后沉落，沉降速率一般在1 cm/s以下而沉积缓慢[14-15]。可见，悬移质和岩芯主要粒级有对应关系，岩芯3～8 φ含量占58%～91%，悬移质是岩芯沉积物主要来源。

图5岩芯粒级含量和粒度参数标准化变量s的垂直变化曲线

Fig.5Vertically standardized variable s distribution of grain sizes and parameters in sediments core

4.3重金属含量与粒级含量的同步变化概率

以重金属与5～9 φ粒级的垂直梯度乘积k1·k2>0表示同步变化，k1·k2<0表示异步，k1·k2=0表示无关。同步概率区间频率f分布(图7)显示：没有0概率(总有重金属与细颗粒同步变化)； 0.30～0.60频率较高(颗粒作用具备交替性和同步性)。3项重金属同步积累的概率比较低，多是错位积累，其概率为0.65。

图6　岩芯代表性层次粒级累计概率P曲线

图7岩芯重金属与粒级含量同步变化概率区间的频率(f)分布

Fig.7Frequency histogram of synchronous variation of heavy metals and grain size in sediments core

4.4重金属的吸附粒级

经检验，岩芯Pb、Zn与主要粒级7～9 φ显著正相关，与2～4 φ则是负相关。受到氧化-还原条件的影响，Cr只是与7～9 φ有弱正相关，但同样与3～4 φ负相关。以除以平均值的无量纲相对含量的线性最小二乘法拟合显示，趋势线斜率k值为-0.40～0.75，明显正响应区间为7～9 φ，双转折区间依次为4～5 φ、10 φ。Pb具有正响应区间更窄、更为集中、k值更大的特征，Zn偏宽，Cr介于两者之间(图8a)。Pb、Zn、Cr对粒度参数响应形态也基本一致，对中值粒径均为正响应(图8b)。这种亲细粒级的特性符合粒度控制律[16]。以上显示湾内悬移质吸附、扩散、再沉积是岩芯重金属积累的重要方式，而6～9 φ为吸持段。

4.5重金属对气候变化的响应

根据北部湾北部近岸钻孔取得的更新统陆相地层元素含量分布，自西向东，Pb、Zn、Cr平均含量依次为15.9×10-6～23.2×10-6,45.2×10-6～60.7×10-6,32.3×10-6～59.8×10-6，具有含量低的特征，其它地球化学元素也基本如此[1]。由于气候总体趋向暖湿，降水增加，化学风化加强，径流悬移质浓度加大，元素迁移活跃，加之重金属的亲细颗粒特征，吸附和溶解状态的重金属对海径流输入增加，海岸侵蚀强度也有加大，导致海洋物质增加。海槽水域广阔，水最深，受潮流影响，水动力较弱，为北部湾的沉积中心，加之发育海湾尺度的逆时针余环流，更有利于海湾沉积物和元素在该处积累[17]。

图8岩芯重金属对粒度参数的响应率k分布

Fig.8Response of heavy metals to granularity variation in sediments core

5　岩芯沉积物重金属的积累曲线

中全新世之后海槽沉积环境趋稳，沉积物缓慢向上加积，某深度沉积物属当时表层沉积物，之前深度序列则为其背景值的形成基础。因此，借鉴现代过程重金属富集系数的方法，尝试采用一种动态的方法来分析岩芯垂向上重金属的沉积积累特征。

5.1积累曲线计算方法

5.2积累曲线的垂直变化特征

结果显示，50 cm以来fa为0.95～1.14，有一定的波动。Pb积累系数为0.96～1.14，总体呈现增加趋势且最偏右，与其它两项重金属分化比较区别明显，自第二气候阶段后期25 cm以来斜率加大(图9)；Cr、Zn之积累系数为0.94～1.06，两曲线有一定的交织性，显示积累程度相近，并呈现下半段左右波动，上半段为增加趋势的特征，均自25 cm深度斜率开始加大，与前述自25 cm现代以来陆源增加的特征相对应。再进一步比较40～0 cm段和25～0 cm段含量变化趋势的相对斜率，Pb分别为3.24×10-3/cm和4.70×10-3/cm，Cr分别为1.05×10-3/cm和1.54×10-3/cm，Zn分别为0.81×10-3/cm和2.33×10-3/cm，同样具备分化和自25 cm之后加快的特征，与前述气候变化特征同样相对应。再对比北部湾西北部(防城港口外)岩芯近100余年来的积累曲线，Pb、Cr、Zn含量均表现出增加趋势，Pb还出现了峰值[1]，可能与人类活动和大气扩散有关。

图9岩芯重金属自50 cm以来积累系数fa分布曲线

Fig.9Curve of enrichment index fefrom 50 cm depth of second climatic stage in sediments core

6　结论

(1)北部湾地处海槽的岩芯显示，中全新世以来气候总体上趋向湿暖，陆区蚀变增强，细颗粒增加，元素迁移性加强。

(2)岩芯重金属具有陆源性，含量呈现分段波动变化，其含量随深度的变浅(气候的演进)而上升。

(3)岩芯粒级累计频率分布表明沉积物颗粒运动形式以悬移质为主，其主要粒级与悬移质有对应性。重金属的亲细颗粒特征显示吸附再沉积为重金属主要积累方式，吸持粒级为6～9 φ。50 cm以来重金属Pb、Cr、Zn的fa为0.95～1.14波动变化。

(4)晚全新世后期25 cm以来,重金属Pb、Cr、Zn积累有加快趋势， 尤其Pb比较明显，可能与人类活动及其大气扩散有关，需要多加关注。

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(责任编辑：尹闯)

Climatic Change and Accumulative Characteristics of Heavy Metals in Beibu Gulf Trough Since Middle Holocene

HUANG Xiangqing,CUI Zhen’ang,XIA Zhen,LIANG Kai,ZHANG Shunzhi,PAN Yi

(Key Laboratory of Marine Mineral Resources of MLR,Guangzhou Marine Geological Survey,Guangzhou,Guangdong,510760,China)

【Objective】Because of less understanding to heavy metal accumulation in sedimentary center in Beibu Gulf trough in coastal bays and estuaries,it is necessary to study the distribution,accumulation and relationship of heavy metals along with sedimentary environment change since Holocene.【Methods】Based on14C dating, laboratory test of granularity and geochemistry was conducted in 30 samples from 200 cm-length sediment core in Beibu Gulf trough.The distribution of heavy metals Pb,Cr and Zn and their relation with environment factors were analyzed.【Results】Chemical erosion indicator CIA and other indicator basically oscillated in two stages,showing a climatic trend to warmer and wetter.Heavy metals had continent provenance and an increasing trend with positive respond to climatic change.Sediment core was mainly composed of suspended sediment compositions,revealing that heavy metals accumulated by the way of suspended matters’ adsorption and re-settlement with adhesive grain sizes 6～9 φ.Through the method of 150 cm-length progressive and dynamic background value calculation,the vertical accumulation index fafrom 50 cm was obtained firstly,showing that heavy metals came into the accumulation state from 25 cm and their accumulation rate especially Pb distinguished with other two heavy metals.【Conclusion】The vertical distribution and behavior characteristics of heavy metals are basically the response to climatic variation and trend,and a growing trend of abovementioned heavy metals especially Pb since latest Holocene reveals anthropogenic impacts.

Beibu Gulf,heavy metal,climatic variation,accumulation

2016-01-25

2016-03-10

黄向青(1964-)，女，高级工程师，从事海洋地质环境研究。

X142

A

1005-9164(2016)03-0286-07

*中国地质调查局项目(基[2009]03-19-04)资助。

广西科学Guangxi Sciences 2016,23(3):286～292

网络优先数字出版时间：2016-07-13【DOI】10.13656/j.cnki.gxkx.20160713.004

网络优先数字出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/45.1206.G3.20160713.0857.008.html