基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

吴 劲,滕彦国,李 娇,陈海洋

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

吴 劲1,滕彦国2,李 娇3*,陈海洋2

(1.北京工业大学建筑工程学院,北京 100124；2.北京师范大学水科学研究院,北京 100875；3.中国环境科学研究院,北京 100012)

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型(PMF模型)的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明:6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na2O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.

土壤重金属；源解析；正定矩阵因子分解法；输入变量；敏感性分析

土壤中的重金属具有毒性大、难降解、易产生复合效应并可通过食物链富集放大等特点,是我国土壤污染的主要污染物[1-2],也是土壤污染控制与修复的主要对象[3-4].由于源解析技术能够对环境受体中污染物的来源进行识别和估算,多年来一直是区域土壤污染防治领域的研究热点.

目前,土壤重金属污染来源解析主要利用基于重金属总量的受体模型法[5-6].受体模型主要有化学质量平衡(CMB)模型、主成分分析/因子分析-多元线性回归(PCA/FA-MLR)模型、PMF(正定矩阵因子分解)模型、UNMIX模型等[7-12].其中,PMF法是由USEPA推荐的典型源解析受体模型法,该方法具有无需事先获取详细的源成分谱、对因子分解矩阵进行非负约束、可较好处理缺失及不精确的数据等特点.近年来较多国内相关学者将PMF模型应用于土壤污染物的源解析[13-17],研究多是以表层土壤污染物监测数据作为受体数据,利用PMF模型定量解析土壤中污染物潜在污染源及其相对贡献率.然而,PMF受体模型法极大程度上依赖大量样品的采集和准确分析,模型输入变量由于易受环境条件多变性和环境系统复杂性的影响而存在较大不确定性,模型结果往往难以验证,从而导致源解析结果的可靠性存在一些争议.

敏感性分析可以量化模型参数或驱动变量对模型输出的影响[18-19].开展模型变量敏感性分析,获得各模型参数属性的敏感性系数,不仅能够识别影响模型不确定性的关键因素,同时还是在模型数据获取过程存在局限性的情况下,模型变量优先筛选的依据.敏感性分析通常分为局部敏感性和全局敏感性分析两种.局部敏感性分析针对的是单个参数或变量对模型结果的影响,而全局敏感性分析则针对多个参数变化及其参数之间相互作用对模型结果的影响[20].局部敏感性分析的优势在于计算量小,在模型参数或变量数量较少且相互影响较小时广泛应用[21].在环境领域,已有国内学者利用局部敏感性来评估不同环境模型的输入参数敏感性[22-23].

因此,本研究拟采用局部敏感性分析方法,以乐安河中上游地区土壤重金属为研究对象,探讨应用PMF模型对土壤重金属进行源解析,各个输入变量对模型运行和结果的影响,为PMF模型源解析应用提供变量选择的参考,同时也为PMF模型的改进和优化提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于江西省东北部乐安河中上游地区,主要涉及4个县市级行政区,分别为婺源县、德兴市、乐平市、景德镇市,面积约5000km2,地理位置介于116°59′E~118°01′E、28°47′N~29°21′N.该区域属于亚热带季风气候区,气候湿润,雨量充沛.乐安河上游地区土地利用类型以林地为主,中下游以耕地为主.土壤类型主要为水稻土,其次是红壤.乐安河主要支流有潋溪水、赋春水、长乐水、建节水、珠溪、洎水河、大坞河等.该区域矿产资源非常丰富,区域内德兴市集中了铜厂斑岩铜矿、银山多金属矿和金山金矿等大型-超大型矿床,另建有银山铅锌矿、金矿冶炼厂等有色金属加工企业;其相邻的乐平市以产煤和锰为主,同时分布有铜钼矿、铅锌矿区(图1).研究区内金属矿开采和金属冶炼活动频繁,是该地区土壤重金属最主要的潜在污染源.

1.2 样品采集与分析

图1 研究区采样点位及主要潜在污染源分布概况

2014年对乐安河中上游地区进行土壤样品采集,采样前先用ArcGIS 10.2.2版本软件在研究区范围内按照4km×4km布设网格,网格中心点作为土壤采样点,根据中心点位经纬度信息进行定点采样.受现场条件的影响,有些点位可能落在水面、道路或不具备采样条件的山体上,此时选择尽可能临近的地点作为采样点位.此次共设336个土壤采样点,用GPS对每个采样点精确定位,采样点位分布见图1.采样深度为0~20cm,采集时弃去杂草、草根、砾石、砖块、动植物残体等杂物.将采集的土壤样品进行自然风干、研磨、过筛(0.150mm孔径)等常规前处理后,用HNO3-HF-HClO4混合消解液进行热消解.所有样品消解处理后,利用电感耦合等离子原子发射光谱法(ICP-AES)测定样品中Cr、Cu、Pb、Mn、Zn、Ti的含量,检测限分别为0.5,0.4,1.4,5.0,1.2, 2.0mg/kg;利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定Cd、Mo的含量,检测限分别为0.1,0.5mg/kg;利用原子荧光法测定As、Hg的含量,检测限分别为0.01,0.002mg/kg;利用荧光光谱法测定Al2O3、Fe2O3、K2O、Na2O的质量百分比.试验过程中的质量监控和质量要求严格按照标准执行,分析测试时,所有样品均平行测量2次,试验过程中试剂均为优级纯,水均为超纯水.土壤重金属分析测试过程中均用国家标准土样(GSS系列)监控样品分析质量水平.Cr、Cu、Pb、Mn、Zn、Ti、Cd、Mo、As、Hg、Al2O3、Fe2O3、K2O、Na2O的加标回收率分别为94.0%、95.0%、93.7%、95.6%、93.8%、95.8%、110.4%、112.5%、106.4%、89.1%、93.2%、91.3%、92.1%、88.9%.

1.3 PMF模型

本研究采用最新版本EPA PMF5.0模型,详细介绍请参考其使用手册[24].

在PMF模型中,将受体样品浓度数据矩阵()分解为因子得分矩阵()、因子载荷矩阵()和残差矩阵(),矩阵形式描述如下:

式中:为受体样品个数;为所测的化学物质种类;为主因子数(即主要源个数). 式(1)的矩阵形式可用具体方程式(2)表示:

式中:x为第个样品中第个元素的测量浓度;g为源对第个样品的相对贡献;f为源中第个元素的浓度;e为残差矩阵.

PMF模型基于加权最小二乘法进行限定和迭代计算,不断地分解矩阵,来得到最优的矩阵和,最优化目标是使目标函数最小化.目标函数定义如下:

式中:m为第个样品中第个元素浓度的不确定度,应用PMF模型时,可以对每一个单独的数据点进行权重处理,赋予每个数据点合适的不确定性大小.

在基础模型运行结束后,EPA PMF5.0模型提供了2种不确定性分析法,分别为BS(Bootstrap)法和DISP(Displacement)法.BS法通过重采样方式扰动原始数据集,从而生成和原始数据集具有相同维度(即,样品数和物种数相同)的新数据集作为模型输入数据.对新的重采样数据集运行PMF模型计算分解为源谱矩阵和源贡献矩阵.DISP法通过依次扰动矩阵中每个参数值后重复地运行PMF模型来获得因子载荷矩阵中每个参数的不确定性区间.

DISP分析是基于PMF中平方和函数的增加来实现的.基本方程如式(4)所示:

通过扰动矩阵中的每个参数值直到目标函数增加到最大允许变化值(max).增加用式(5)表示:

(f=)表示限定f为一个固定可行值,DISP的本质就是要找到这个最大和最小的固定值(max,min),使得:

本文得到的max和min值分别表示不确定区间的上、下限值.

1.4 输入变量敏感性研究方法

1.4.1 敏感性计算方法 敏感性计算方法采用局部敏感分析法中的一种,一次一个变量法(OVAAT),即通过去除某一种变量,其他变量保持不变,来运行模型,判断其对模型输出结果的影响,然后依次逐一替换模型其他相关变量为变动因素,并计算各自的敏感性,直至全部变量计算出为止[25].如果一种或几种变量在去除之后,不会对模型结果产生很大的影响,那么可以说模型对这种变量是不敏感的;反之,如果有关变量稍有变化就使模型结果发生很大变异,则该模型对此变量就有高度的敏感性,此变量称为模型的敏感性变量.

由于对输入变量进行敏感性分析时,需要对比变量变化前后模型结果的差异性,而模型结果会存在一定程度上的不确定性,如果直接进行差异性计算,则忽视了这些不确定性,影响敏感性分析的可靠性.因此,本文采用BS-DISP不确定性方法评估模型输入变量变化给模型结果带来的不确定性,在此基础之上,多次运行一个变量变化之后的模型,将得到模型输出结果与基础方案运行结果进行对比,减少其他不确定性对敏感性分析的影响.

1.4.2 敏感性分析方法 本研究关于模型输入变量敏感性分析主要从2个方面入手:一种是观测输入变量变化对模型源解析诊断中目标函数和因子交换的影响,另一种是观测输入变量变化对模型源解析中源谱变化范围和源识别误差的影响.其中,目标函数的敏感性分析是通过比较变量变化前后变化的百分比;因子交换的敏感性分析是比较变量变化前后最低的max水平下因子交换的数目;源谱误差范围的敏感性分析是比较变量变化前后各个源的源谱的不确定性区间比;源识别误差的敏感性分析是比较变量变化前后各个源谱的均方根误差变化率RMSEC之和TF,此方法的计算见公式(7)和式(8).

式中:RMSEC为均方根误差变化率,敏感性指数;为模型输入变量个数;为基础运行结果中源谱的因子荷载值;Y为变化输入变量后源谱的因子荷载值;TF为总敏感性;为源的个数;RMSEC为每个源的源谱均方根误差变化率,为各个变量在每个源中的敏感性.

2 结果与讨论

2.1 PMF模型基础方案运行结果

表1 PMF和BS-DISP诊断总结

注:e:expected;t:ture;r:robust;r/e:robust/expected.

图2 在4~7因子数情景下PMF模型产生的源成分谱

应用研究区14种物质(As、Hg、Mo、Cd、Cr、Zn、Cu、Mn、Ti、Pb、Fe2O3、K2O、Al2O3、Na2O)的含量调查数据作为PMF模型输入变量数据集,分别设置4~7因子数情景方案运行模型,得到4种因子数下的源成分谱(图2),PMF和BS-DISP的诊断总结见表1. 4因子情景下,每个源的标识性元素为:(a)因子中主要载荷元素Cu、Mo,As、Cd和Pb有少量载荷;(b)因子中主要载荷元素为Mn,As有少量载荷;(c)因子中主要载荷元素为Na2O,其次是K2O;(d)因子中主要载荷元素为Hg、Cr、Ti.5因子情景下,As元素被分离为一个独立的因子标识性物质.6因子情景下,除As被单独分出外,Pb和Cd元素同时从(a)因子中分离成为一个新的因子的主要载荷元素.7因子情景下则又增加一个新的因子(g),但该因子中各元素所占比例均很低,不存在明显的标识性元素.由表1知,在6个因子数处,r/e下降幅度最大,为0.73.随着因子数增加,一般在r/e快速下降处确定最佳因子数,即源数目,因此初步判断6因子数情景是最佳的PMF源解析方案.

另外,在4种情景方案下,DISP中的下降幅度均在0.1%内,表明这4种情景下得到的均为的全局最小值.在BS-DISP分析中,因子交换的百分比越高,表明源识别结果越不稳定.本研究中BS-DISP运行结果显示,7个因子数方案是最不稳定的,其次是5个因子数情景方案,最稳定的是4个因子数方案.然而,虽然4因子情景方案最稳定,但结合源成分谱(图2)可以看出,当因子数为4时没能很好地将污染源分解开来.如(a)因子中除了主要载荷元素Cu、Mo外,还有少量载荷As、Cd和Pb等元素,根据研究区的实际情况,铜矿开采和冶炼主要排放Cu、Mo污染物,铅矿冶炼主要排放Pb污染物,金矿冶炼会使As进入环境中[26],因此(a)因子最可能代表的是金属矿开采冶炼混合源,但这种情景无法细分出不同的金属矿开采和冶炼源.综合考虑r/e下降幅度和因子交换百分比两方面特征,6因子情景方案下解析出的源成分谱是4种情景中最理想的方案.因此将6因子情景下对研究区14种物质解析得到的结果作为PMF模型基础方案运行结果.关于该研究区PMF法源识别的推断过程见李娇等[28]的已有研究成果.

2.2 源诊断敏感性分析

表2列出了4种因子数情景下不同输入变量时的源诊断结果.As、Hg、Mo、Cd、Cr、Zn、Cu、Mn、Ti、Pb、Fe2O3、K2O、Al2O3、Na2O等14种物质作为模型输入变量.基础方案在6个因子数处robust/expected的下降幅度最大,最佳方案的因子数为6个.在分别剔除Al2O3、Cr、Fe2O3、Hg、K2O、Ti、Zn等变量后的模型诊断结果显示,r/e在6个因子数处下降幅度最大,分别达到0.73,0.78,0.77, 0.84,0.81,0.80,0.81,说明在分别剔除这几种输入变量的方案中,最佳因子数仍为6个;而在分别剔除As、Cd、Cu、Mn、Mo、Na2O、Pb等变量后的模型诊断结果显示,r/e在5个因子数处下降幅度最大,分别为0.74,0.77,0.72,0.72,0.75,0.67,0.74,说明在分别剔除这几种输入变量的方案中,最佳因子数发生了变化,最佳因子数降低至5个.

表2 不同输入变量下PMF的诊断结果

续表2

注:“-变量名”表示剔除该变量,其他变量和参数不变运行模型.

图3中通过与基础(Base)方案结果比较发现,在分别剔除Al2O3、Fe2O3、Hg、K2O、Na2O、Pb、Zn等变量后,除4因子情景外,BS-DISP中发生因子交换的百分比值最低的均出现在6因子情景处,分别为17%、11%、1%、11%、18%、6%、22%.6因子情景因子交换比例值接近基础方案下因子交换比例值(13%),表明在分别剔除这几种输入变量的方案中,6因子数情景相对较稳定.而在分别剔除As、Cd、Cr、Cu、Mn、Mo、Ti等变量后,除4因子情景外,BS-DISP中发生因子交换的百分比值最低的均出现在5因子情景处,分别为1%、5%、31%、37%、32%、9%、6%,表明剔除这几种输入变量的方案中,5因子数情景相对稳定.

从诊断结果可以看出,Al2O3、Fe2O3、Hg、K2O、Zn等输入变量最不敏感,在分别剔除这5种变量后运行模型,与基础方案相比,最佳因子数未发生变化,并且BS-DISP中,除4因子情景外,发生因子交换最少的均为6因子情景;Cr、Ti、Na2O、Pb等输入变量相对敏感,在分别剔除这四个变量再运行模型后,或者最佳因子数发生变化,或者BS-DISP中发生因子交换的相对稳定情景发生变化;As、Cd、Cu、Mn、Mo等输入变量最为敏感,在分别剔除这5个变量再运行模型后,最佳因子数和BS-DISP中发生因子交换的相对稳定情景都集中于5因子数情景处.

2.3 源识别敏感性分析

由于不同物质的浓度通常跨越多个数量级,因此难以使用浓度单位去比较不同因子间或不同物质间的不确定性大小.Paatero等[27]提出用“区间比”来实现比较.区间比值定义为因子中指定物质的不确定性区间长度除以该区间的中间点值.使用这种方法,最大的区间比是2,表示最不确定的结果.为评估输入变量的变化对源成分谱误差范围的敏感性,本研究引入BS-DISP总区间比,即为各变量在源成分谱中BS-DISP区间比之和.本研究中基础方案的最佳因子数为6,以此为基准,计算在6因子数下各不同输入变量方案各变量的BS-DISP总区间比,结果见图4.在分别剔除Al2O3、Cr、Fe2O3、Hg、K2O、Pb、Ti、Zn等变量后,相应的其他输入变量的BS-DISP总区间比与基础方案的基本一致.在分别剔除As、Cd、Cu、Mn、Mo、Na2O等变量后,相应的其他输入变量的BS-DISP总区间比基本上均比基本方案的要大,即源成分谱的误差变大.由此可知,从源成分谱结果来看,Al2O3、Cr、Fe2O3、Hg、K2O、Pb、Ti、Zn等变量相对不敏感,As、Cd、Cu、Mn、Mo、Na2O等变量的敏感性相对较大.为进一步研究输入变量对源识别的敏感性,定量计算输入变量变化前后各个源谱的RMSEC并加和得到TF,各输入变量的总敏感性TF的计算结果见图5.其中,F1、F2、F3、F4、F5、F6分别代表图2中的(a)~(f)因子中6因子情景的源成分谱.从总的敏感性结果来看,敏感性最大的主要输入变量依次为Cu、Mo、Na2O、As、Mn、Cd,尤其是Cu、Mo的总敏感性大小分别达到12.1、8.2,明显大于其他输入变量.

图5 输入变量的总敏感性计算结果

2.4 PMF模型敏感性变量分析

从上述研究可知,PMF源解析模型中每个变量的敏感性有较大差异.源诊断敏感性分析和源识别敏感性分析结果得到的结论基本一致,敏感性较大的变量主要有Cu、Mo、Na2O、As、Mn、Cd等.可以看出,这些敏感性变量通常是每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物.这是因为PMF模型在源解析时,主要原理为利用因子分解分析压缩数据维度,用较少的代表性因子表征原始数据的信息,而特征污染物通常属于这一类代表性因子,包含较多的信息,对源解析的结果影响较大.而其他非特征污染物在土壤中的来源相对单一,受人类活动较小,其数据特征包含的信息量较少,在源诊断和源识别过程中的辅助判别作用有限,其有无对源解析结果影响较小.为获得更加准确的结果,在利用PMF模型进行土壤重金属污染源解析时,若数据资料等存在局限性,需优先考虑较敏感变量的数据质量.

3 结论

3.1 在4~7因子数情景方案下分别运行PMF模型得出, 6因子数处r/e下降幅度最大,发生因子交换比例为13%,6因子数情景下的解析结果为PMF模型基础方案运行结果.

3.2 源诊断敏感性分析发现,Al2O3、Fe2O3、Hg、K2O、Zn等输入变量最不敏感,基本不影响源诊断结果;Cr、Ti、Na2O、Pb等输入变量相对敏感,会影响因子数或因子交换比例;As、Cd、Cu、Mn、Mo等输入变量最为敏感,直接影响最佳因子数情景.

3.3 源识别敏感性分析发现,对源识别的结果影响最大的主要输入变量依次为Cu>Mo>Na2O>As> Mn>Cd,Cu和Mo的总敏感性大小分别为12.1,8.2,显著大于其他输入变量.

3.4 不同变量敏感性差异较大,敏感性强的变量通常是各因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物.在有限条件下提高特征污染物数据的精度,减少非特征污染物输入变量,能够保证土壤重金属源解析的可靠性.

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WU Jin1, TENG Yan-guo2, LI Jiao3*, CHEN Hai-yang2

(1.College of Architecture and Civil Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；3.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China)., 2019,39(7)：2960~2969

To explore the impacts of variables on receptor model results in source apportionment for soil pollutants, the sampling data set of soil heavy metals in the middle and upper reaches of Le’an River was used as the input data set for the typical receptor model (PMF model). After obtaining the results of basic scenarios by PMF model, local sensitivity analysis method was introduced to study the sensitivity of variables on PMF diagnosis and source identification. The six-factor scenario was the best result for the simulation of PMF base model, Cu、Mo、Na2O、As、Mn and Cd in the soil were the sensitive variables and also the main loading elements in each factor profile (i.e. the typical pollutants of each source). There was a significant difference on the sensitivity for these variables: the total sensitivity of Cu and Mo are much higher than that of the other variables, reaching 12.1 and 8.2 respectively. Therefore, it revealed that the sensitive variables should be the specific pollutants when applying the receptor model for source apportionment, and the data quality was an important factors affecting of the reliability of source apportionment.

soil heavy metal；source apportionment；positive matrix factorization method；input variables；sensitivity analysis

X53

A

1000-6923(2019)07-2960-10

吴 劲(1989-),男,安徽金寨人,讲师,博士,主要从事土壤重金属污染溯源研究.发表论文30余篇.

2018-12-24

国家自然科学基金资助项目(41807344)

* 责任作者, 博士后, kyou1107@163.com