金膜表面光栅制备中飞秒激光参数的影响

高亚臣，李晓平

(黑龙江大学 电子工程学院，哈尔滨 150080)

0 引 言

近年来，人们对飞秒激光相干微纳制备技术开展了一系列研究，研究较多的是采用双光束干涉方法制备光栅结构[1-12]。获得双光束通常采用分束镜的方法[1-4]和利用衍射光栅获得干涉光[5-12]。其中，采用衍射光栅获得相干光的方法具有光路简单、稳定，光斑质量高，干涉区域大等优点[5]，被广泛采用。

2003年，Nakata Y等[6]通过在衍射光路中加入柱透镜的方法，采用波长为800 nm、脉宽为90 fs的飞秒激光在厚度为200 nm的金膜表面制备出周期为6.25 μm的光栅结构。同年，采用同样的装置在石英玻璃和丙烯中分别制备了周期为6.3 μm的光栅结构和孔洞结构[7]。2008年，Nakata Y等[8]采用多脉冲的飞秒激光在Cr膜表面制备了周期为1.2 μm的准周期光栅。2012年，Shumelyuk A等[9]采用脉宽小于100 fs、波长为600～760 nm的激光作为光源，用朗奇光栅运用自衍射的方法在Sn2P2S6上制备了周期为25 μm的光栅结构，并对其衍射效率进行了测试。目前，科研人员主要关注的是光栅刻蚀条纹与飞秒激光偏振态的关系[10]，获得栅距更小的光栅[11]，制备体光栅[3]等方面。对于相干技术制备微纳光栅的宽度、周期，以及其形貌方面还未有定量研究。因此，本文研究了飞秒激光参数与制备的光栅形貌间的关系，选用金膜作为制备光栅的材料，开展了飞秒激光相干诱导金膜表面微纳光栅的实验，探讨了在金膜光栅制备过程中飞秒激光参数的影响。

1 实验装置

飞秒激光干涉微加工的实验装置见图1。采用波长为800 nm、重复频率为1 kHz、脉宽<130 fs的飞秒激光脉冲，通过衰减器和快门实现对单脉冲能量密度和脉冲个数的调节。调节后的飞秒激光经由L1(f1=400 mm)和L2(f2=30 mm)透镜组成缩束系统，使得光束的能量更集中，可对能量阈值较高的材料进行刻蚀。通过相位型朗奇光栅(光栅常数为20 μm)衍射后，得到多级衍射相干光束，然后通过一个由透镜L3(f3=50 mm)和L4组成的共焦成像系统将透过光阑的±1级衍射光聚焦到材料表面。制备光栅所用的材料为镀在90 mm厚的圆形石英玻璃基片上的50 nm厚的金膜。

图1 秒激光干涉微加工实验装置Fig.1 Experimental set-up for micro-nano fabricating with interfering femtosecond laser beams

为了更好地找到两束光相干的区域，采用CCD进行观测。通过调整L3和L4的位置，当在干涉区域放置的CCD上观察到清晰的干涉条纹时，表明两光束在此平面处相干。两光斑未能严格相干的情况，见图2(a)，此时CCD未处于两光束等光程的平面上。CCD处于两光束等光程平面上的情况见图2(b)。

图2 干涉条纹在CCD上的成像Fig.2 Image of interference fringes on CCD

在CCD上观测到清晰的干涉条纹后，将金膜放置在CCD的位置处，减小衰减，调整快门的开合时间，研究不同的飞秒激光参数对所制备的光栅的影响。当f3≥f4时，单脉冲飞秒激光无法对材料进行刻蚀加工，当f3

2 实验结果与讨论

2.1 单脉冲能量密度对金膜光栅的影响

当f3>f4=32 mm时，采用单脉冲能量密度为1.033 J·cm-2、波长为800 nm的单脉冲飞秒激光与金膜相互作用时，光学显微镜见图3。

图3 光学显微镜图像,(b)为(a)的局部放大图Fig.3 Optical microscope image,(b) for (a) local amplification figure

由图3可见，金膜表面干涉条纹周期为12.86 μm，在条纹能量较高的区域出现半周期(6.54 μm)的光栅。采用原子力显微镜对其进行观察(图4)，发现刻蚀光栅成沟槽状，宽度为4.23 μm，金膜以上部分高度为22.49 nm，以下部分深度为51.45 nm。

图4 AFM图像Fig.4 AFM image

采用单脉冲能量密度为0.603、0.794 5、1.033、1.112 3、1.335 6、1.589 J·cm-2的飞秒激光辐照金膜表面。所刻蚀的金膜光栅栅距约为12.8 μm，得出关于脉冲个数分别与金膜光栅沟槽高度、沟槽深度的图像，见图5(a)；脉冲个数与沟槽宽度的图像，见图5(b)。

图5 单脉冲能量密度对金膜光栅形貌的影响Fig.5 Effect of gold film grating topography on single pulse energy density

通过数值模拟，得到沟槽高度h1(nm)与脉冲能量密度E( J·cm-2)的关系式为

(1)

沟槽深度h2(nm)与脉冲能量密度E( J·cm-2)的关系式为

(2)

沟槽宽度w(nm)与脉冲能量密度E( J·cm-2)的关系式为

(3)

通过分析可知，单脉冲能量E与沟槽的高度h1、深度h2和宽度w均成高斯分布。由于能量守恒定律，在材料达到烧蚀阈值的情况下，去除材料所需的能量等于单脉冲飞秒激光的能量。飞秒激光脉冲在空间上呈高斯分布，聚焦后的激光脉冲辐照材料表面，当飞秒激光强度达到材料的烧蚀阈值时，材料被去除，因此能量弱的飞秒激光刻蚀出的条纹窄、能量强的飞秒激光刻蚀出的条纹宽，是光束空间上高斯分布的体现。高度和深度的分布则是飞秒激光脉冲在时间上呈现高斯分布的体现。

2.2 脉冲个数对金膜光栅的影响

当f3=f4=50 mm时，发现脉冲个数较少时所制作的金膜光栅面积和烧蚀深度较小。当采用600个脉冲的飞秒激光对金膜表面进行干涉时，光学显微镜成像见图6。由图6(b)可见，刻蚀出的金膜栅距为19.77 μm。

图6 光学显微镜图像,(b)为(a)的局部放大图Fig.6 Optical microscope image, (b) for (a) local amplification figure

采用原子力显微镜对其进行观测(图7)，金膜光栅呈沟槽状，沟槽宽度为5.001 μm，金膜上方沟槽壁的高度为119.6 nm，金膜下方沟槽深度为76.57 nm。

图7 AFM图像Fig.7 AFM image

采用脉冲个数为300、400、500、600、700、800、1 000，单脉冲能量密度为0.476 J·cm-2的飞秒激光刻蚀金膜，制备光栅。刻蚀的金膜光栅栅距为20 μm，得出关于脉冲个数分别与金膜光栅沟槽高度、沟槽深度的图像，见图8(a)；脉冲个数与沟槽宽度的图像，见图8(b)。

图8 脉冲个数对金膜光栅形貌的影响Fig.8 Effect of gold film grating topography on number of pulse

通过数值分析，得到沟槽高度h1(nm)与脉冲个数p的关系式为

h1=0.000 7p2-0.499 8p+184.053 9

(4)

沟槽深度h2(nm)与脉冲个数p的关系式为

h2=0.000 4p2-0.374 7p+163.661 9

(5)

由式(4)、式(5)可见，飞秒激光脉冲个数对沟槽高度和深度的影响与单脉冲能量密度的影响不同。当入射的飞秒激光脉冲个数比较少(入射飞秒激光能量较弱)时，飞秒激光在金膜表面使金膜产生电离形成了等离子体波，这种等离子体波造成了金膜表面的刻蚀。随着飞秒激光脉冲个数的增加(飞秒激光能量逐渐变大)，后到达的飞秒激光脉冲会对将要膨胀的刻蚀区域产生较大的光压力，当光压力大于金膜表明等离子体的膨胀冲击力时，冲击作用减弱，导致刻蚀壁的高度减小、刻蚀深度增大。当脉冲个数进一步提高(飞秒激光能量进一步增大)时，刻蚀区域产生的等离子体波的冲击力大于光压力，刻蚀壁的高度增大，刻蚀深度也继续增大，金膜表面的损伤程度变得更强烈。

沟槽宽度w(nm)与脉冲个数p的关系式为

(6)

式(6)表明刻蚀区沟槽的宽度与脉冲个数呈高斯分布，由于飞秒激光能量在空间的分布呈高斯分布，当能量高于金膜的阈值时，金膜出现刻蚀现象，因此刻蚀沟槽的宽度和飞秒激光能量也呈高斯分布。随着飞秒激光脉冲个数的减小，干涉烧蚀区域的面积逐渐减小，金膜光栅也逐渐更均匀和一致。

采用波长为400 nm的飞秒激光对上述结论进行验证，得出相同的结论。由于倍频晶体存在转换效率，采用单脉冲飞秒激光未能刻蚀金膜，因此只研究400 nm飞秒激光的脉冲个数对所加工的光栅的影响。采用脉冲个数为500、600、700、800、1 000，单脉冲能量密度为0.381 J·cm-2的飞秒激光辐照金膜，制备光栅。发现所刻蚀的金膜光栅栅距为20 μm，得出关于脉冲个数分别与金膜光栅沟槽高度、沟槽深度的图像，见图9(a)；脉冲个数与沟槽宽度的图像，见图9(b)。

图9 脉冲个数对金膜光栅形貌的影响Fig.9 Effect of gold film grating topography on number of pulse

通过数值分析，得到沟槽高度h1(nm)与脉冲个数p的关系式为

h1=0.001 9p2-2.370 5p+786.840 8

(7)

沟槽深度h2(nm)与脉冲能量个数p的关系式为

h2=0.000 31p2-0.422 2p+176.727 6

(8)

沟槽宽度w(nm)与脉冲个数p的关系式为

(9)

由式(7)～式(9)可见，沟槽的高度、深度和宽度与单脉冲能量呈高斯状分布关系，这也证明了飞秒激光脉冲在空间和时间上呈高斯分布。

通过上述3组算式可见，脉冲个数与单脉冲能量密度对激光能量的影响是不同的。脉冲个数对金膜光栅膜上高度、膜下深度呈二次关系，脉冲个数与宽度以及单脉冲能量密度与膜上高度、膜下深度和宽度呈高斯分布。

采用飞秒激光加工金膜表面时，单脉冲比多脉冲刻蚀所得到的金膜光栅整齐性和均匀性更好；当f4的值越小时，在焦平面处所得到的能量越大，单位面积内的光栅个数越多，且能量分布越均匀。

3 结 论

在金膜表面制备了周期排布均匀的光栅，分析了激光脉冲能量、脉冲个数、入射波波长等参数对所制备的金膜光栅形貌的影响，从理论计算和实验的角度对其进行了分析。获得了金膜光栅的最佳加工模式为波长为800 nm，脉冲能量密度为0.794 5～ 1.335 6 J·cm-2的飞秒激光单脉冲加工。