基于响应曲面法的柴油机SCR性能预测

聂学选，毕玉华，申立中，王 鹏，严 杰，彭益源

基于响应曲面法的柴油机SCR性能预测

聂学选1，毕玉华1※，申立中1，王 鹏1，严 杰1，彭益源2

（1. 昆明理工大学，云南省内燃机重点实验室，昆明 650500；2. 昆明云内动力股份有限公司，昆明 650500）

针对柴油机选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction，SCR）系统在不同工况下运行时性能差异较大，搭建了带SCR系统的柴油机测试台架，在对SCR系统性能测试的基础上，利用GT-POWER建立SCR系统模型，分析不同排气温度、不同排气流量、不同氨氮比对SCR性能的影响，并基于Box-Behnken设计与响应面法对柴油机SCR系统进行了研究，以排气温度、排气流量、氨氮比为变量因子，以NOX转化效率与NH3逃逸率为优化目标进行响应曲面优化。结果表明：排气温度对SCR性能影响较大，250～450 ℃为SCR最佳转化效率区间，NOX转化效率均在80%以上，NH3逃逸率均在5%以内；排气流量增加使NOX转化效率下降，NH3逃逸率上升，排气流量在200 kg/h以上尤为明显，排气流量每增加50 kg/h，NOX转化效率平均下降3%，NH3逃逸率平均增加4%；氨氮比增加使得NOX转化效率提升，同时NH3逃逸率增加，氨氮比在0.9以上能使NOX转化效率保持较高水平，氨氮比在0.9以下能保证较低的NH3逃逸率，氨氮比的选择尤为重要。根据响应曲面结果得出：不同的排气温度与排气流量配合不同氨氮比可提高NOX转化效率，降低NH3逃逸率，当排气温度为350 ℃，排气流量为200 kg/h，氨氮比为1.0时，SCR性能最佳，NOX转化效率达到96.4%，NH3逃逸率仅0.5%。该研究为SCR系统在柴油机不同工况下运行时的尿素控制提供有效的指导依据。

柴油机；响应曲面；SCR系统；NOX转化效率；氨逃逸率

0 引 言

选择性催化还原反应技术（SCR，Selective Catalytic Reduction）专门用于减少柴油机NOX排放的机外净化手段[1-3]，技术成熟且效率高，在目前的柴油机国六排放控制技术中已成为不可缺少的氮氧化物（NOX）后处理技术[4]。然而SCR尿素喷射过多会造成NH3反应过剩，从而造成NH3泄漏，形成二次污染。NH3是大气中的碱性气体，与二氧化硫、氮氧化物迅速形成细颗粒物（PM2.5），对雾霾的形成和大气污染有着重要影响[5-7]。为了保证尿素喷射后产生的NH3与NOX完全反应，既降低NOX排放，也不产生NH3泄漏，需要对发动机不同工况下的尿素喷射提供精准控制，提高其SCR系统的转化效率，降低NH3逃逸率。而柴油机与SCR系统的协调控制却极为复杂，柴油机在不同工况下运行时排气状态参数不同，这成为柴油机SCR系统在开发过程中必须考虑的因素[8-10]。

国内外学者对SCR性能的优化方法也颇有研究。Capetillo等[11]利用全因子试验设计对SCR性能进行优化，以尿素喷射速度、尿素喷射角度、液滴直径为变量因子，NH3均匀性与尿素液滴的壁膜厚度为优化目标，成功地预测了SCR系统的性能。Vedagir等[12]利用正交试验方法和CFD仿真方法对SCR设计参数进行了研究，以排气温度、排气流量、尿素喷射位置、尿素喷射角度以变量因子，以SCR入口NH3均匀性为优化目标进行优化，最终给出了最佳的NH3均匀性的组合参数。王国仰等[13-14]利用多目标遗传算法对SCR系统氨覆盖率进行优化，分析了催化器温度、空速和SCR催化器入口NOX浓度对目标氨存储的影响，最终优化了SCR系统NOX排放和NH3泄漏之间的此消彼长（tread-of）的关系。Wei等[15]基于状态反馈控制提出了一种非线性模型预测控制算法，提高了满足NH3排放小于10×10-6时的NOX转化效率。仇滔等[16]在柴油发动机台架上开展SCR系统催化箱的进出口温度特性测试，并基于Mtalab/simulink模块对SCR催化箱开展仿真计算，提出了催化箱出口温度的计算模型。李军等[17]基于ESC工况进行了动态SCR转化效率温度窗口试验研究研究。Liu等[18]提出了一种基于支持向量机和遗传算法的组合方法，建立了上下游NOX预测模型，优化了NOX排放和NH3逃逸检测。Pio等[19]发明了一种增强型NH3-SCR反应，即通过向尿素水溶液中添加一定量的硝酸铵来促进低温下的标准SCR反应，此方法可以在200～350℃温度范围内显著提高NOX转化率，同时有效抑制氨泄漏。Colombo等[20]通过仿真模型研究了NH3的存储和泄漏过程。综上所述，国内外学者针对SCR性能的多因素优化主要偏向于SCR结构、尿素喷射、氨存储模型等优化方面，而针对柴油机排气状态参数与尿素之间的综合性能影响规律的研究极少。排气温度、排气流量的变化，会对SCR催化剂活性、化学反应过程造成影响，使得NOX转化效率产生明显差异[21-23]。因此探究发动机排气状态参数、不同尿素喷射量对NOX排放与NH3排放的影响规律有着非常重要的意义。

以满足国五排放标准的高压共轨柴油机为研究对象，搭建了带SCR系统的柴油机测试台架，在对SCR系统性能测试的基础上，利用GT-POWER软件分析了不同排气温度、排气流量、氨氮比（ANR，Ammonia to Nitrogen oxides Ratio）对SCR性能的影响。利用响应曲面法以NOX转化效率与NH3逃逸率为优化目标进行响应曲面优化，提出排气温度、排气流量、氨氮比三因素交互作用的影响规律，通过对三因素的优化，提高了NOX转化效率，降低了NH3逃逸率。该研究为SCR系统在柴油机不同工况下运行时的尿素控制提供有效的指导依据。

1 数值模型理论

SCR催化剂载体是圆柱形蜂窝状多孔道结构，材料通常有陶瓷、堇青石及金属等，载体用于承载催化剂，催化剂均匀涂敷在催化剂涂层，与流经的NH3与排气混合气体反应，从而减少NOX排放，载体的物性参数对SCR性能有重要影响，合适的载体选择不仅能使SCR所占空间小，使用寿命长，还能保证SCR具有优异的性能并减小对发动机动力性和经济性的影响。GT-POWER中催化剂模型的物理结构如图1所示，催化剂模型中进行着一系列的物理和化学反应，在载体通道中进行气相物质的对流、扩散和传导，催化剂涂覆层进行化学反应、能量交换，并与基体进行热量传递，NOX与NH3的混合气体流经孔道后先扩散至催化剂外表面，进一步扩散至催化剂内表面后，NH3吸附在催化剂活性位上与NOX发生催化还原反应，生成H2O与N2，生成产物扩散至孔道随排气流出催化剂，NOX排放经过这一整个过程便被有效控制。

1.1 流体力学基础

计算流体力学运用数值方法和计算机求解流体控制方程，并得到空间和时间离散位置处的数值解，是对流场离散的定量描述，流体动力学遵循三大基本方程：连续性方程、运动方程、能量方程，方程式见（1）、（2）、（3）。

式（3）中，为温度，℃；为流体的传热系数；grad为梯度；S为流体黏性耗散项，表示当流体在流动过程中受到黏性摩擦力而使流体的机械能转化成热能。能量方程是能量守恒定律在流体力学中的运用，包含了热力学定律，即流体的总能量等于动能与内能之和。

1.2 化学反应动力性模型

气体在流经载体孔道表面与催化剂发生反应，反应过程遵循Eley-Rideal机理[24]，本质上是两种气态物质与固态催化剂的吸附氧化过程，催化剂能加快化学反应速度并控制化学反应方向，将气态混合物中的有害成分转化为无害物。在SCR催化器中涉及到NO、NO2、NH3、O2、H2O、N2、CO2等物质反应，具体反应机理如下：

SCR反应的反应速率主要由基于化学反应动力学的Arrhenius公式确定[25]。

式（4）为标准SCR反应，由于排气中的NO与NO2的比例一般在9∶1以上，此时SCR 催化器中主要发生标准SCR反应。式（5）称为快速SCR反应，此反应可以在较低温度下进行，并且在较低温度下反应速率是标准SCR反应的17倍[26]。提高NOx中NO2的比例可以使SCR在较低温度下发生快速SCR反应，有利于提高NOx转化率[27]。当（NO2）/（NOX）比例继续增大时，反应所示的缓慢SCR反应占主导作用，NOX转化效率降低，式（6）为慢速SCR反应。式（7）为NH3氧化反应。式（8）中，为反应的速率常数，s-l；为指前因子，s-1；a为反应活化能，kJ/mol；为摩尔气体常数，8.314 J/(mol·K)；1为热力学温度，K。

1.3 SCR性能评价指标

SCR一维性能参数主要以NOX转化效率与NH3逃逸率为评价指标，定义式如式（9）、（10）所示[28]。

NOX转化效率定义为

NH3逃逸率定义为

2 模型建立及验证

2.1 试验设备

试验所用的发动机是一台满足国五排放标准的高压共轨直列四缸柴油机，其主要技术参数如表1所示，SCR主要参数如表2所示。台架设备仪器主要有AVL PUMA OPEN V1.5测控系统，AVL Dynoroad 202/12交流电力测功机，AVL 753C柴油质量流量计，AVL 735S柴油温控系统，AVL FTIR i60，AVL AMA i60。图2为发动机台架布置示意图，将AVL AMA i60置于SCR前端监测SCR入口的排放物浓度，另将AVL FTIR置于SCR后端监测SCR出口的NOX排放及NH3排放。

表1 发动机基本参数

表2 SCR主要结构参数

2.2 模型建立

利用GT-POWER建立SCR一维模型，该模型分为5个部分，进口边界模块、出口边界模块、SCR催化器模块、化学反应模块、监控NOX转化效率及NH3逃逸率模块。根据试验采集的发动机排放数据对模型进行参数设置，包括排气温度、排气流量与排气组分，载体参数根据SCR实际参数进行设置，SCR出口边界设置相应的大气压力、大气温度与气体组分，图3为SCR一维模型图。

2.3 模型验证

通过台架试验采集的3个工况试验值与仿真对比验证SCR一维仿真模型的准确性。表3为A、B、C三个工况的边界条件，图4为3个工况下NOX转化效率与NH3逃逸率的试验值与仿真值对比，可以看出NOX转化效率与NH3逃逸率的仿真值与试验值在曲线规律及数值上都有良好的跟随性和一致性，各点工况误差均在5%以内，说明模型具有较高的准确性。

表3 仿真边界条件

3 单因素影响研究

为研究单因素对SCR性能的影响，在众多因素中选取排气温度、排气流量、氨氮比3个影响较大的因素进行研究。

3.1 排气温度的影响

通过一维仿真模型研究不同温度对SCR性能的影响，在排气流量200 kg/h，氨氮比为0.9时选取温度150～500 ℃进行研究。图5为不同排气温度下NOX转化效率与NH3逃逸率，排气温度在150～250 ℃时，NOX转化效率较低，且随着温度升高，NOX转化效率呈现急剧上升的趋势，而NH3逃逸率呈现相反的趋势。低温时由于催化剂活性较低，反应速率较慢，导致NH3参与反应较少，造成NH3较高的逃逸。因此，低温时可通过提高排气温度，或者适当降低尿素喷射量，以此提高NOX转化效率，降低NH3逃逸率。从图中可看出在250～450 ℃为SCR最佳反应区间，此时SCR反应器内发生快反应，以式（5）为主导，在此区间内，NOX转化效率均在80%以上，而NH3逃逸率均在5%以内。超过450 ℃时，反应以式（7）为主导，NH3与O2发生氧化反应，参与NOX反应的NH3变少，NOX转化效率下降[29]。

图5 不同排气温度下NOX转化效率与NH3逃逸率

3.2 排气流量的影响

选取排气温度250 ℃，氨氮比为0.9，排气流量选取100～400 kg/h进行研究。图6为不同排气流量下NOX转化效率与NH3逃逸率图，排气流量在100～200 kg/h时，NOX转化效率保持在85%左右，NH3逃逸率保持在5%以内。排气流量高于200 kg/h时，排气流量每增加50 kg/h，NOX转化效率平均下降3%，NH3逃逸率平均增加4%；排气流量达到400 kg/h时，此时NOX转化效率下降到74%，NH3逃逸率上升到16%。排气流量加大时，NOX与NH3在催化剂上停留时间变短，因此，排气流量加大导致NOX转化效率降低，NH3逃逸率升高。

图6 不同排气流量下NOX转化效率与NH3逃逸率

3.3 氨氮比的影响

选取排气温度250 ℃，排气流量选取200 kg/h，氨氮比选取0.5～1.2进行研究。图7为不同氨氮比下NOX转化效率与NH3逃逸率图，从图中看出氨氮比提高，NOX转化效率提高，同时NH3逃逸率也随之升高。原因是氨氮比越高，参与NOX反应的NH3量越多，则NOX还原成N2和H2O较为彻底，因此NOX转化效率提高，而氨氮比增大使NOX降低，参数NH3反应的NOX量不够，从而造成NH3逃逸率变大。氨氮比在0.9以上能保持较高的转化效率，氨氮比在1.2时转化效率最高能达到95%，而氨氮比在0.9以下能保持较低的NH3逃逸率。综合来看，为了保持较高的NOX转化效率，较低的NH3逃逸率，氨氮比在0.9时最佳，此时NOX转化效率为86.8%，NH3逃逸率为1.97%。

图7 不同氨氮比下NOX转化效率与NH3逃逸率

4 响应曲面优化

响应曲面法（Response Surface Methodology，RSM）是一种解决多变量因素之间的交互作用的试验设计方法，通过试验得到基础数据，并最终通过多元回归方程来拟合因子与所关心的响应值之间的函数关系，建立连续变量响应曲面模型，从而对因子之间的交互作用进行评价和分析。而采用的Box-Behnken试验设计是响应曲面设计的方法之一，它可以评价指标和因素间的非线性关系的一种试验设计方法。该试验设计主要是适用于3～7个范围内的试验设计，其主要的优点试验次数少，效率高，且所有因子不会同时处于高水平。

4.1 试验设计

在单因素试验的基础上，采用响应面分析法中的Box-Behnken Design建立数学模型，柴油机转速工作范围为800～3 200 r/min，不同转速下影响规律一致，故选取了中间转速2 000r/min进行响应曲面分析。以NOX转化效率与NH3逃逸率为指标进行优化试验设计，选取排气温度（1）、排气流量（2）、氨氮比（3）设计三因素三水平响应面试验，利用GT-POWER算出计算结果。试验因素及水平见表4，计算结果见表5。

表4 试验因素水平表

表5 计算结果

4.2 方差分析

在响应曲面模型中，二阶多项式拟合足够表达试验设计中的真实响应参数[30]，结合对表4进行回归方差分析（Analysis of Variance，ANOVA），对因子及响应参数之间进行二次多项式拟合，最终得到NOX转化效率（1）回归方程与NH3逃逸率（2）回归方程如式（11）、式（12）所示。

1=-150.67+0.711+0.092+177.533+1.55×10-41+

0.1713-0.0623-1.26×10-312-2.12×10-422-

95.6932（11）

2=178.61-0.921-0.062-33.73-1.32×10-412-

0.0813+0.0723+1.37×10-312+1.22×10-422+

34.2932（12）

由表6知，建立的NOX转化效率模型回归显著（<0.000 1），模型的决定系数2为0.954 1，接近于1，说明模型与仿真数据具有较高的可信度，可用于NOX转化效率的预测。建立的NH3逃逸率模型回归显著（<0.000 1），模型的决定系数2为0.987 5，接近于1，说明模型与仿真数据具有较高的可信度，可用于NH3逃逸率的预测。其NOX转化效率模型与NH3逃逸率模型的计算值与预测值对比如图8所示。

表6 方差分析结果

4.3 结果与讨论

4.3.1 交互作用对NOX转化效率的影响

图9为排气温度、排气流量与氨氮比三因素交互作用对NOX转化效率的3D响应曲面图。

排气温度与排气流量在氨氮比为零水平时对NOX转化效率的影响响应曲面如图9a所示。当氨氮比水平为0.9时，排气温度占主导因素，排气温度在250～450 ℃时，NOX转化效率保持较高水平，均在80%以上；300～400 ℃时NOX转化效率能达到90%以上。相比排气温度而言，排气流量对NOX转化效率的影响趋势较小，NOX转化效率的高效率区向低排气流量下倾斜。总体来看，高排气温度低排气流量是NOX转化效率的最佳选择，在此试验中，排气温度在350 ℃，排气流量在200 kg/h，氨氮比为1.0时NOX转化效率最佳，达到96.4%。

排气温度与氨氮比在排气流量为零水平时对NOX转化效率的影响响应曲面如图9b所示。当排气流量水平为250 kg/h时，NOX转化效率高效率区向高排气温度高氨氮比方向倾斜。因此，调控合适的排气温度，选择高的氨氮比能使NOX转化效率保持较高水平，在此试验中，排气温度在350 ℃，氨氮比在1.0以上NOX转化效率能高达到95%，但为了兼顾NH3逃逸率氨氮比也应合理选择。

排气流量与氨氮比在排气温度为零水平时对NOX转化效率的影响响应曲面如图9c所示。当排气温度水平为300 ℃时，NOX转化效率的高效率区域向低排气流量高氨氮比方向倾斜。在低排气流量时，NOX在催化剂上停留时间久，高的氨氮比保证足够的NH3与NOX反应，从而提高NOX转化效率。但是较高的氨氮比会导致NH3逃逸率升高，因此，氨氮比应适宜。在此试验中，排气流量在300 kg/h以下，氨氮比在0.9以上为NOX转化效率的高效率区。

4.3.2 交互作用对NH3逃逸率的影响

图10为排气温度、排气流量与氨氮比三因素交互作用对NH3逃逸率的3D响应曲面图。

排气温度与排气流量在氨氮比为零水平时对NH3逃逸率的影响响应曲面如图10a所示。当氨氮比水平为0.9时，排气温度仍然占主导因素，高温时，由于化学反应速率加快，NOX与NH3反应完全，参与转化的NH3多，因此在250 ℃以上时，NH3逃逸率低，均在15%以下。在200 ℃以下，NH3逃逸率较高，均达到了40%以上。低温时，排气流量越大，NH3逃逸率越高，原因是排气流量大时，NH3附着在催化剂上的量变少，以及附着时间变短，导致参与反应的NH3变少。总体来看，低排气温度高排气流量造成NH3逃逸率升高，为优化NH3逃逸率，应提高其排气温度，降低排气流量。在此试验中，为保证高效的NOX转化效率，排气温度在350 ℃，排气流量在200 kg/h时NOX转化效率最佳，NH3逃逸率也能保持较低水平。

排气温度与氨氮比在排气流量为零水平时对NH3逃逸率的影响响应曲面如图10b所示。当排气流量水平为250 kg/h时，低排气温度高氨氮比使得NH3逃逸率升高。低温时由于催化剂活性不足，再高的氨氮比也导致化学反应不完全，从而造成较高的NH3逃逸率。因此，调控合适的排气温度与氨氮比能降低NH3逃逸率。在此试验中，排气温度在300 ℃以上，氨氮比在0.9以上时能使NOX转化效率保持较高水平，同时NH3逃逸率也保持较低水平。当排气温度为350 ℃，排气流量为200 kg/h，氨氮比为1.0时，NH3逃逸率仅0.5%。

排气流量与氨氮比在排气温度为零水平时对NH3逃逸率的影响响应曲面如图10c所示。当排气温度水平为300 ℃时，选择低的排气流量低氨氮比能使NH3逃逸率保持最低。

5 结 论

1）排气温度对SCR性能影响较大，随排气温度升高NOX转化效率呈现先升高后下降的趋势，NH3逃逸率呈现相反趋势。排气温度250～450 ℃为NOX最佳转化效率区间，NOX转化效率均在80%以上，NH3逃逸率均在5%以内。

2）排气流量增加使NOX转化效率下降，NH3逃逸率上升，排气流量在200 kg/h以上尤为明显，排气流量每增加50 kg/h，NOX转化效率平均下降3%，NH3逃逸率平均增加4%。

3）氨氮比增加使得NOX转化效率提升，同时NH3逃逸率升高，氨氮比在0.9以上能使NOX转化效率保持较高水平，氨氮比在0.9以下能保证NH3逃逸率保持较低水平。

4）由响应曲面优化结果得出：高排气温度低排气流量配合适宜的氨氮比能使NOX转化效率保持高效率区，NH3逃逸率保持低水平区域。当排气温度在350 ℃，排气流量在200 kg/h，氨氮比在1.0时，SCR性能最佳NOX转化效率达到96.4%，NH3逃逸率仅0.5%。

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Prediction of SCR performance of diesel engine based on response surface methodology

Nie Xuexuan1, Bi Yuhua1※, Shen Lizhong1, Wang Peng1, Yan Jie1, Peng Yiyuan2

(1.,,650500,; 2..,.,650500,)

Selective Catalytic Reduction (SCR) is applied to a diesel engine for the promising solution of NOXemission. In this study, a diesel engine test bench with an SCR system was developed to clarify the large difference in the NOXemission of diesel engine SCR system under various exhaust conditions. A performance test of the SCR system was also used to determine the single and multi-factor interaction. An SCR model was established using GT-POWER software. A systematic analysis was made to explore the influence of exhaust temperature, exhaust mass flow, and ammonia nitrogen ratio on the SCR performance in the heavy-duty engine. Box-Behnken design and response surface method (RSM) was used to simulate the diesel engine SCR system. An RSM optimization was carried out with the NOXconversion efficiency and NH3slip rate as optimization objectives, where the exhaust temperature, exhaust mass flow, and ammonia nitrogen ratio were variable factors. The results showed that the NOXconversion efficiency increased in the range of 150-250 °C, while a high level was then observed in the range of 250-450 °C, finally to decline after 450 °C. There was an opposite trend for the influence of exhaust temperature on NH3slip rate. Specifically, the NH3slip rate remained at a low level, all within 5% above 250 °C. The NOXconversion efficiency decreased, but the NH3slip rate increased, with the increase of exhaust mass flow, especially when the exhaust mass flow was above 200 kg / h. When the exhaust mass flow increased by 50 kg / h, the NOXconversion efficiency decreased by 3%, and the NH3slip rate increased by 4%. The high ammonia nitrogen ratio contributed to improving the NOXconversion efficiency and NH3slip rate. Particularly, the NOXconversion efficiency maintained a high level, when the ammonia nitrogen ratio was above 0.9. Nevertheless, the NH3slip rate maintained a low level, when the ammonia nitrogen ratio was below 0.9. It inferred that the appropriate ammonia nitrogen ratio was expected to optimize the SCR performance. In the response surface optimization, a high exhaust temperature and low exhaust mass flow with a suitable ammonia nitrogen ratio can contribute to the NOXconversion efficiency in the high level, while the NH3slip rate in the low level. An optimal NOXconversion efficiency of SCR performance reached 96.4%, and the NH3slip rate was only 0.5%, when the exhaust temperature was 350 °C, while the exhaust mass flow rate was 200 kg / h, and the ammonia nitrogen ratio was 1.0. Consequently, an optimal combination of NOXconversion efficiency and NH3slip rate can be achieved under the optimization of exhaust temperature, exhaust flow and ammonia nitrogen ratio. This finding can provide effective guidance for urea control in an SCR system under different operating conditions of a diesel engine.

diesel; response surface method; SCR; NOx conversion efficiency; ammonia slip rate

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.10.008

TK427

A

1002-6819(2021)-10-0064-09

聂学选，毕玉华，申立中，等. 基于响应曲面法的柴油机SCR性能预测[J]. 农业工程学报，2021，37(10)：64-72.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.10.008 http://www.tcsae.org

Nie Xuexuan, Bi Yuhua, Shen Lizhong, et al. Prediction of SCR performance of diesel engine based on response surface methodology[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(10): 64-72. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.10.008 http://www.tcsae.org

2021-01-25

2021-04-23

国家自然科学基金重点项目（52066008）；云南省基础研究重点项目（2018FA030）；云南省重大科技专项计划项目（2018ZE001）

聂学选，研究方向为内燃机排放控制。Email：1838813119@qq.com

毕玉华，教授，博士生导师，研究方向为内燃机现代设计和排放控制。Email：815569621@qq.com