某高密度街区大气颗粒物质量浓度分布特征实测研究*

李青妤 胡婷莛# 陈 楠 王 齐 饶品华 段玉森 黄辰宇

(1.上海工程技术大学化学化工学院，上海 201620；2.上海市环境监测中心，上海 200235；3.北方工业大学建筑与艺术学院，北京 100114)

人类的健康问题与其生存的大气环境越来越息息相关。有关研究表明，空气中的细小颗粒物可诱发或加重各个系统的疾病[1]。近年来，快速的城市化发展使我国区域性的大气颗粒物污染问题日益突出，不断威胁着人类的健康。据《中国移动源环境管理年报(2020)》显示，移动源污染已成为我国大中城市空气污染的重要来源，是造成细颗粒物污染的重要原因。城市地区因为其街区楼房构造复杂、交通量活跃等因素的特殊性，往往更容易造成复杂的可吸入颗粒物滞留情景，人们可能长期暴露在高浓度的大气颗粒物环境中。因此，掌握城市道路大气颗粒物浓度分布情况和识别对应的影响因素对于城市大气污染防治至关重要。

与监测网络稀疏的固定式监测器相比，移动式空气污染监测增加了监测空间和时间的灵活性，采样频率高，有更密集的数据覆盖范围，能灵敏地捕捉大气颗粒物浓度的短时变化，直观表征本地污染源在城市环境中的污染贡献[2-9]。目前国内外越来越多的学者利用移动监测设备对城市街区大气污染物进行系列研究。VAN DEN BOSSCHEAB等[10]计算验证了时间调整后的移动测量值与固定站测量值之间有中等至较强的相关性；吴家颖等[11]以电车为移动监测设备的载体，使用平面面积指数和迎风面积指数研究了PM2.5浓度与都市结构的相互关系；ZWACK等[12]利用自建函数AR模型评估气象和交通对移动源空气污染物浓度的联合影响；SHI等[13]开发土地利用回归模型估计香港特别行政区细小颗粒物的空间变化；周岩等[14]探究了典型街区的大气颗粒物浓度分布特征；王占永等[15]利用自行车移动监测设备在上海某区域内进行了7 d的观测，揭示了路边PM2.5和CO浓度的时空变化特征。

总体来说，目前的移动监测鲜有针对特定高密度街区微环境内大气颗粒物的分布规律和影响因素开展长期监测与系统分析。此次监测选择了秋季对上海市中心的某高密度街区实施了多次(大气颗粒物、温湿度)走航监测，实测时间涵盖了早晚高峰时段，并且通过固定站和移动监测设备监测数据对比，分析目标街区大气颗粒物的时空分布特征及其影响因素，为后期大气颗粒物精细化治理、提升街区空气品质和街区规划水平提供科学的依据。

1 监测方法

1.1 监测区域

上海市黄浦区占地面积20.46 km2，常住人口65.38 万[16]，人口密度达3.2万人/km2，PM2.5是影响该区空气质量首要污染物之一，PM2.5为首要污染物天数占污染总天数的24.4%[17]。黄浦区拥有众多现代化国际性商业街区，同时也是上海市历史文化资源丰富的区域，传统里弄、新式住宅、商贸中心、文旅地标与政治机关的集合，使其拥有网络密集、功能完善、景观建设多样的道路形貌。本研究围绕上海市黄浦瑞金空气质量固定监测站(简称固定站)选择了12条横穿城市核心区、人口热点地区的街道(见图1)作为监测区域，包含1条高架道路、3条单行道和3条城市主干道。

图1 移动监测路线

1.2 监测时段

本研究在2019年秋季进行了6次走航监测，监测工况见表1。监测时段的选择基于以下考虑：(1)上海市总体空气质量为优，城市大气颗粒物背景值较低时，街区内大气颗粒物浓度的细微变化易被监测到，为影响因素的识别创造了条件。(2)天气晴朗，规避降水等自然因素的干扰。(3)覆盖了早晚高峰和非高峰时段，尽可能地涵盖了工作日人们日常外出活动的时间。

表1 移动监测工况

1.3 监测设备

本研究自主搭建了适用于街区大气颗粒物走航监测的物联网移动监测系统，利用监测车搭载自主集成小型监测设备开展走航监测，监测高度约1.8 m，贴近行人的呼吸环境，监测设备具体参数见表2。

表2 监测设备及其参数

1.3.1 大气颗粒物传感器校正

监测前首先利用固定站的监测设备进行了仪器对比测试。固定站利用微量振荡天平元件(TEOM)作为质量传感器的TEOM 1045仪器监测PM10浓度，TEOM 1045-F仪器监测PM2.5浓度。本研究采用的大气颗粒物传感器是基于激光散射法原理进行采样和传输数据。

通过SPSS线性拟合校正后得到式(1)。

Y=0.589X1-0.145X2+12.392

(1)

式中：Y为校正后PM2.5质量浓度，μg/m3；X1为自测PM2.5质量浓度，μg/m3；X2为自测空气相对湿度，%。

经校正后数据对比分析，移动监测设备与固定站监测数据基本吻合，确保了大气颗粒物传感器测量结果满足准确性和精确度要求，同时证明了移动监测能以高空间分辨率绘制城市空气质量，且基本能代表空气污染的长期空间格局[18-19]。

1.3.2 车速敏感性测试

大气颗粒物传感器进气口的设计规避了移动监测过程中风的干扰，为进一步确定设计的有效性，在监测区域内选择了一条环境空旷、四周无污染源的道路，分别以20、30 km/h的车速匀速行驶经过该路段，同时将车停在该道路旁5 min(即车速为0 km/h)。监测数据对比表明，3种车速下监测的大气颗粒物平均质量浓度为0.1～0.8 μg/m3。验证了仪器进气口的设计能有效规避车速对监测结果的影响。

2 结果与分析

2.1 移动监测背景值

由于气象和污染的长途运输，空气质量背景值每天都在变化，通常采用时间或空间平滑来减少外界污染源输入导致的大气变化[20-21]。本次研究中，移动监测设备采样的时间间隔是固定的，因此选择利用保持时间变化率的时间平滑来估算街区颗粒物浓度背景值。在本组数据中，大气颗粒物浓度变化较大的数值被视为高频信号，采用快速傅立叶变换的低通滤波算法，过滤去除高频信号来实现曲线平滑，得到背景拟合值。再将背景拟合值与同时段固定站的平均数据进行对比，以9月20日、10月31日为例，对比结果见图2。固定站9月20日测得的PM2.5低于背景拟合值，10月31日PM2.5和PM10均远高于背景拟合值，9月20日PM10接近于背景拟合值。在大气颗粒物浓度低于和接近于背景拟合值的情形下，由外界因素引起的大气颗粒物浓度峰值波动更能被监测到，因此较低的背景拟合值可为识别街区中污染影响因素提供条件；反之，背景拟合值较高会掩盖街区中大气颗粒物的细微变化，导致局部污染源不易被识别。

图2 背景拟合值与固定站大气颗粒物质量浓度对比

由表3可见，除9月20日PM2.5和11月6日PM10外，固定站测得大气颗粒物质量浓度比街区微环境背景拟合值高出8.1%～242.6%。长江三角洲等重点区域内各省市PM2.5存在明显相互影响，且受区域外污染源影响大，外来源对上海市PM2.5年均浓度贡献较大[22]。当外来污染源经过城市上空，位于5楼楼顶的固定站更能及时反馈污染物带来的大气颗粒物浓度变化，加之污染气团被高大建筑阻挡，不易进入近地面街区，近地面的街区微环境受此类污染的影响不大，因此固定站测得大气颗粒物浓度总体高于街区微环境颗粒物背景拟合值。

表3 固定站大气颗粒物质量浓度高于街区微环境背景拟合值的平均幅度

为探讨大气污染物的输入，研究选取固定站测量值较高的3 d，利用HYSPLIT轨迹模型进一步研究了大气中气团和粒子运动轨迹。9月19日自北向南由境外远距离传输而来的大气团，穿过内蒙古、吉林省后到达太平洋海域，在海洋洋流作用下，气流方向改变，由东北向西南方向运动至上海市，携带了外来污染物在城市上方聚集停留。10月31日，大气由西北向东南方向迁移，经过河南省、安徽省、江苏省的多个城市后抵达上海市，11月1日该气团继续往西运动，在太平洋海面上“掉头”形成海陆风，将原本吹向海洋的污染物又重新带回长三角地区，造成城市大环境背景值升高。

2.2 道路大气颗粒物影响因素的识别

基于实测结果分析，结合路况和街区形态识别出4类影响道路局部大气颗粒物浓度变化的因素。

2.2.1 机动车污染源

车辆的行驶速度与空气污染物排放浓度密切相关，交通拥堵时，车速缓慢，PM2.5、PM10排放浓度显著高于非拥堵时段[23]。本研究中平均车速小于5 km/h的路况被定义为交通拥堵，通过监测平台速度记录和随车监测报告来看，交通拥堵通常发生在主干道、狭窄十字路口或是等信号灯时，此时交通密度增大，汽车尾气在空气中聚集，大气颗粒物浓度急剧上升。普通机动车PM2.5、PM10分别上升0.9～26.7、2.9～50.5 μg/m3。

大型机动车的排量比普通机动车大，且多用柴油做燃料，更容易产生烟尘和细颗粒物，据统计货车大气颗粒物排放量占汽车总量的90.1%，柴油车排放量分担率超过95%[24]。因此，大型机动车PM2.5、PM10上升幅度均高于普通机动车，分别上升2.4～38.5、5.0～57.3 μg/m3。

2.2.2 扬 尘

扬尘、颗粒物在风力作用下极易扩散，增加了道路尘负荷[25]。在实测区域内存在两处施工现场，现场施工原料、施工设备和加工过程均暴露在户外，PM2.5、PM10分别上升9.3～12.3、5.7～27.2 μg/m3，其中PM10上升更明显。

道路清扫作业会将原本沉积在地面上的浮尘再次扬起，气流作用细颗粒物从粉粒体中分离飞扬，PM2.5和PM10浓度均有明显的升高，特别是在峡谷型道路中，更容易形成极高峰值。PM2.5、PM10分别上升5.1～16.2、21.3～57.3 μg/m3，其中PM10上升更明显，说明道路中悬浮颗粒物以PM10为主，这与前人通过数值模拟研究所得出的结论[26]吻合。

2.2.3 街区形态

车辆在十字路口受交通信号灯限制易造成短时滞留，频繁起步而排放的高浓度汽车尾气在街区内聚集。同时，十字路口拐角处的水平涡旋会将主干道上的大气颗粒物带入辅道[27]，导致废气排放量升高。十字路口PM2.5、PM10分别上升1.0～11.0、2.8～25.2 μg/m3。

在监测区域内拥有3条单行道，道路宽度≤3.5 m，归为狭窄道路。狭窄道路在高峰时段容易造成交通拥堵，加之道路两侧高大的居民楼在一定程度上抑制了空气对流，使汽车尾气在峡谷内滞留，引起街区整体大气颗粒物浓度增高。狭窄道路PM2.5、PM10分别上升2.2～4.5、6.1～18.3 μg/m3。

城市高架作为重要的交通枢纽横跨于主干道交汇上方，盖状的特殊结构让高架下的空间在垂直方向上受到“盖子效应”的影响[28]。高架桥会阻拦裹挟着大气颗粒物向上运动的气流，其无法扩散便回落至高架桥下。城市高架PM2.5、PM10分别上升1.9～35.4、6.2～53.0 μg/m3。针对实测中出现的高架桥下大气颗粒物浓度反而降低的情况，根据许晓秦[29]的研究分析，三维峡谷街道受垂直风向的影响在高架侧面形成再循环区域，导致污染物浓度降低。

在本次研究中，林荫道道路微环境的大气颗粒物含量偏高，PM2.5、PM10分别上升1.0～14.4、2.4～28.4 μg/m3。根据段栋文[30]的研究分析，该区域内林荫道两旁种植的均为乔木，高度达数十米，离污染源较远，在近地面范围内屏蔽大气颗粒物的效果不佳，且乔木树冠较大、植物孔隙率低，不仅会降低区域风速，树冠还会将污染物往下压，不利于颗粒污染物的扩散。

2.2.4 社会因素

加油站中存在挥发性强、化学活性高的油气，会与其他污染物形成固态、液态或两者并存的二次细颗粒物。因此，监测车驶入加油站加油时，大气颗粒物浓度会上升，PM2.5、PM10分别上升6.0、6.6 μg/m3。

街区中存在医院、学校等公共场所，会发生规律性人流、车流聚集的情景，场所周围移动污染源的增多，易引发拥堵导致大气颗粒物上升。PM2.5、PM10分别上升0.9～13.8、5.9～44.4 μg/m3。

对比分析早晚高峰与非高峰时段大气颗粒物质量浓度分布，限于篇幅以10月31日部分时段PM2.5为例，结果见图3。早晚高峰时段多条街道出现了高浓度大气颗粒物污染；相同路段，早晚高峰时段大气颗粒物浓度比非高峰时段高。出行时间集中、交通密度增大、移动污染源增多、扩散条件差，是早晚高峰时段大气颗粒物浓度整体上升的主要原因。

图3 10月31日部分时段PM2.5分布

在高峰时段内对目标街区进行了2～3次走航，单次监测时长为30～60 min。采集数据量较大，加上监测日天气良好、交通出行量稳定，结果能一定程度上反映工作日街区内的大气颗粒物浓度变化特征。监测区域的早晚高峰监测结果见表4。晚高峰时段PM2.5均值均高于非高峰时段。9月20日非高峰时段PM2.5均值比早高峰时段高，11月1日则结果相反，因为光化学氧化反应对PM2.5中二次组分的形成有显著的促进作用[31]，9月20日为初秋，日出时间较早，光化学作用强烈，有大量的二次有机气溶胶生成，增加了非早高峰时段PM2.5浓度，11月1日步入深秋，光化学作用弱，不易生成二次组分。

表4 监测区域早晚高峰与非高峰时段PM2.5质量浓度

3 结语和展望

街区空间内的大气颗粒物浓度与背景值、污染源瞬时排放量和扩散条件息息相关。(1)大气团裹挟污染物迁移，引起城市上空大气颗粒物浓度升高，此时街区微环境内大气颗粒物浓度受环境背景值影响。当背景值较低时，街区内大气颗粒物浓度变化和影响因素易被监测和识别。(2)机动车污染源对环境大气颗粒物浓度贡献最大，其中柴油车是需要重点控制大气颗粒物排放的对象。早晚高峰时段，交通密度增大，道路上大气颗粒物浓度更容易出现峰值。(3)户外施工和道路清扫引起的扬尘在机械力和风力作用下向周围扩散，导致大气颗粒物浓度上升，其中PM10上升更明显。(4)街道峡谷构造影响大气颗粒物扩散；城市高架抑制地面道路机动车的尾气垂直扩散；十字路口拐角处受水平涡旋和上升涡旋的作用，易引起大气颗粒物浓度升高；树木过高和过密会降低风速，阻碍颗粒物垂直方向上的扩散。

在今后的研究中一方面应增加不同情景下的监测，如在休息日或是选择在不同气象条件下进行监测，从而扩大样本，更合理地总结颗粒物浓度分布；另一方面，进一步量化机动车的数量和类型、街区形态参数。