磁性掺杂三维拓扑绝缘体的自旋相关光电流研究

潘庆高，王雨濛，俞金玲

(福州大学物理与信息工程学院, 福建 福州 350108)

0 引言

随着电子器件的尺寸越来越小，量子效应越来越不可忽视. 三维拓扑绝缘体作为一种新型的量子材料，有着无背向散射的表面态、严格的自旋动量锁定以及绝缘性体态和金属性表面态等特征[1-3]，因而成为替代传统电子器件材料的有力候选者. 近年来，科研人员通过改变组分[4]或者施加顶部栅压[5]来调控三维拓扑绝缘体表面态，也有科研人员通过表面钝化处理来调控三维拓扑绝缘体表面电子结构[6]，通过在三维拓扑绝缘体表面生长具有较强自旋轨道耦合材料改变表面能带结构[7]，除此之外磁性掺杂也能够直接调控狄拉克能带[8].

圆偏振光致电流(circular photogalvanic effect, CPGE)是一种研究自旋产生和控制的有效方法，反常圆偏振光致电流(abnormal circular photogalvanic effect, ACPGE)是一种能够直接测量自旋极化流的方法，由于其简单并能在常温下操作，近年来被广泛应用于三维拓扑绝缘体的研究中[9-10]. 当在三维拓扑绝缘体表面掺杂磁性原子Cr[11]或Fe[12]时，三维拓扑绝缘体的表面性质将会发生变化，会在其表面形成磁有序，这有利于新型自旋相关现象的出现. 磁性掺杂三维拓扑绝缘体自旋相关光电流的研究有利于进一步了解其内在性质，然而，目前对磁性掺杂拓扑绝缘体自旋相关光电流的研究尚处于起步阶段.

本研究分析了磁性掺杂三维拓扑绝缘体(Cr0.03Bi0.97)2Te3的CPGE电流和ACPGE电流. 通过与未掺杂Bi2Te3样品的CPGE电流和ACPGE电流对比，可以发现，磁性掺杂样品的CPGE电流和ACPGE电流的幅值有一定程度的减小. 由于磁性掺杂破坏了三维拓扑绝缘体表面的时间反演对称性，并使得表面狄拉克能带在狄拉克点处打开带隙，在相同的圆偏振光激发条件下，自旋劈裂能带的带间激发概率减小，使得自旋极化载流子浓度减小，导致圆偏振光致电流和反常圆偏振光致电流方向不变，但幅值减小. 进一步的光电导信号分析表明, 磁性掺杂使得拓扑绝缘体对激发光的吸收大大降低，限制了光电流的产生. 此外，通过实验分析与拟合，分离出磁性掺杂样品上下表面各自贡献方向相反的ACPGE电流.

1 样品与实验

实验过程所采用的样品是利用分子束外延法在Si(001)衬底上生长的厚度为5 nm的磁性掺杂三维拓扑绝缘体(Cr0.03Bi0.97)2Te3薄膜. 在1 nPa的超高真空度腔室中，将衬底迅速加热到1 200 ℃用以解除衬底表面吸附的杂质，随后将衬底温度降至200 ℃，以为薄膜生长提供合适的能量. 最后，在Knudsen盒中通过热蒸发将超高纯度的Bi(99.999%)源和Te(99.999%)源蒸发到衬底上进行薄膜生长, 待薄膜生长完成后，在240 ℃的环境下缓慢退火1 h，以减少薄膜缺陷密度和释放薄膜原子层间应力. 在制备好的样品上，利用电子束蒸发在其表面沉积一对半径为0.2 mm，间距为2 mm的Ti/Au欧姆接触电极. 实验过程中，为避免样品被氧化，将样品置于气压低于1 Pa的真空杜瓦瓶内. 样品结构示意图和CPGE电流、ACPGE电流的测量结构如图1(a)所示.

激光器发射出来的自然光经过斩波器、起偏器和四分之一波片后，变成周期性变化的左旋圆偏振和右旋圆偏振光照射到样品上. 在圆偏振光的激发下，样品会产生自旋相关电流，该电流通过前置放大器和锁相放大器进行收集和处理，变成本研究所需的光电流信号. 在圆偏振光致电流的测量中，圆偏振光沿XOZ平面入射到圆形电极连线中点，入射角度在-30°～30°内，测量CPGE电流随入射角度的变化. 在ACPGE电流的测量中，圆偏振光垂直入射到样品圆形电极连线中点，测量ACPGE电流随位置的变化. 需要注意的是，在整个实验过程中，所使用的都是1 064 nm波长激光，实验都是在室温下进行的.

图1(b)是 (Cr0.03Bi0.97)2Te3样品在激光激发下，光电流随四分之一波片转动角度的典型曲线. 从图中可以看到，光电流信号随着激发光的偏振状态发生了明显的变化，利用公式(1)，可以提取与自旋相关的圆偏振光致电流ICPGE和反常圆偏振光致电流IACPGE. 为了提取所需的自旋相关电流信号，测量四分之一波片转动一个周期的光电流信号，测得的光电流信号通过公式(1)拟合将CPGE和ACPGE电流提取出来.

I=ISsin 2θ+I1sin 4θ+I2cos 4θ+ID

(1)

其中:IS为自旋相关光电流，即CPGE或ACPGE;I1、I2是线偏振光致电流;ID表示背景电流;θ表示四分之一波片从初始位置开始转过的角度.

(a) 样品结构及测量结构示意图 (b) CPGE电流随四分之一波片的变化曲线图1 CPGE电流测试结构及典型变化曲线Fig.1 CPGE current test structure and typical change curve

2 结果及分析

图2(a)是30°斜入射时 (Cr0.03Bi0.97)2Te3和Bi2Te3的CPGE电流随光功率的变化，可以看到，Bi2Te3的CPGE电流随光功率线性增大，而(Cr0.03Bi0.97)2Te3的CPGE电流由于光饱和吸收，当光功率达到50 mW时，CPGE电流开始达到饱和. 在不同的入射角度下，测量了相同厚度的磁性掺杂(Cr0.03Bi0.97)2Te3薄膜、未掺杂的Bi2Te3薄膜和Si衬底的CPGE电流, 如图2(b)所示.

(a) 不同光功率下样品的CPGE电流 (b) 样品的CPGE电流随入射角度的变化图2 CPGE电流随光功率及入射角的变化Fig.2 CPGE current varies with optical power and incident angle

实验测得数据通过公式(2)进行拟合:

(2)

这里,n表示样品折射率，采用数值为5.45[13]，可见，公式拟合实验数据良好.

从实验拟合曲线可以看到，Si衬底的CPGE电流虽然具有与拓扑绝缘体相同的趋势，但其幅值过小，因此可以忽略. 此外，磁性掺杂样品与未掺杂样品的拟合曲线趋势相同，这说明，掺杂后的样品依然具有三维拓扑绝缘体独特的表面性质. 然而，磁性掺杂样品的CPGE电流的幅值相对未掺杂样品降低了三分之二，文献[14]曾报道，磁性掺杂会破坏三维拓扑绝缘体的时间反演对称性，使得狄拉克能带带隙打开，并且，CPGE电流是由于左旋和右旋圆偏振光在k空间中不对称激发而产生实空间电流. 因此，相同激发条件下，带隙打开使得狄拉克能带的带间激发概率减小，自旋极化载流子浓度减小，产生的CPGE电流减小.

为了验证猜想，随后进行了ACPGE电流随激发光位置变化的测量，在激发光垂直入射样品时，左旋和右旋圆偏振光在k空间产生对称激发，这使本研究能够全力关注能带间激发而忽略CPGE电流.

图3为样品ACPGE电流随着光功率及外电场的变化图. 在光功率为45和8 mW时，磁性掺杂样品的ACPGE电流随位置的变化如图3(a)所示. 可以看到45 mW光功率下, ACPGE电流略小于80 mW光功率下的ACPGE电流，这是因为对于磁性掺杂样品，当光功率达到50 mW时，样品开始出现光功率饱和. 在图3(b)中，作为对比，测量了未掺杂样品ACPGE电流随位置的变化，从电流幅值上看，掺杂样品位于负半轴的两个峰值分别为0.29 nA(对应示意图A点)和-1.05 nA(对应示意图B点). 相应地，未掺杂样品的两个峰值分别是1.18 nA和-5.74 nA，相比之下，磁性掺杂样品的ACPGE电流比未掺杂样品降低了三分之一. 这说明磁性掺杂使得三维拓扑绝缘体带隙打开是造成其自旋相关电流幅值减小的原因. 除此之外，从图2(a)可以看到，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的饱和光功率远小于Bi2Te3，因此，在较大光功率照射条件下，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的饱和吸收也是限制其自旋相关光电流幅值的原因.

需要注意的是，在ACPGE实验中，没有测量Si衬底的电流，这是因为在CPGE实验中观察到Si衬底电流相对于掺杂样品和未掺杂样品而言可以忽略不计，并且，由于ACPGE是在激光垂直入射时测量的光电流信号，所以ACPGE电流相较于CPGE电流会小很多，Si衬底产生的ACPGE电流相对于掺杂样品和未掺杂样品必然也是可以忽略. 更为重要的是在此次实验中，实验变量为磁性掺杂，因此其他条件都是相同的，无论是在CPGE实验还是ACPGE实验中，Si衬底对光电流的贡献都是相同的. 基于以上两点考虑，没有测量Si衬底的ACPGE信号.

除此之外, 还测量了光垂直入射样品点电极中点时在外加电压下的光电流，用其斜率来反应样品对光的吸收程度，如图3(c)所示. 可以看到未掺杂的Bi2Te3样品的斜率(绝对值为98.8)远大于磁性掺杂样品斜率(绝对值为13.6)，这说明在相同的辐照条件下，磁性掺杂使得三维拓扑绝缘体对激发光的吸收大大降低，这也是磁性掺杂样品CPGE和ACPGE降低的原因.

(a) 不同光功率下样品的ACPGE电流

(b) P=50 mW时, 样品ACPGE电流

(c) 样品在外加电场下的光电流

图4 数据处理后，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的ACPGE电流及其来源分解. Fig.4 After data processing, the ACPGE current of (Cr0.03Bi0.97)2Te3 and its source are decomposed

此外，对于磁性掺杂三维拓扑绝缘体的ACPGE电流，对其来源进行了探究. 为了排除在样品生长过程中引入的缺陷以及实验过程中出现的不可避免的误差，对磁性掺杂样品的ACPGE电流进行了(IACPGE(x)+IACPGE(-x))/2的数据处理，处理结果如图4所示. 一般情况下，ACPGE电流只有一次反号，而磁性掺杂样品的ACPGE电流出现了三次反号，因此认为这是由两个方向相反的ACPGE电流信号叠加而成.

对于磁性掺杂样品，其自旋相关光电流的来源可能有上表面态、体态和下表面态. 有研究表明，当厚度超过2 nm时，Bi2Te3才开始形成狄拉克能带[15]，由于实验所使用的样品厚度为5 nm，因此磁性掺杂样品体态产生的ACPGE电流可以忽略. 由于磁性三维拓扑绝缘体的上下表面具有相反的自旋轨道耦合，因此能够贡献相反的自旋相关电流，所以ACPGE电流能够分解成方向相反的两个类正弦信号[10]. 通过拟合，将上下表面各自产生的ACPGE电流分离，如图4所示. 由于激发光为高斯分布光源，只有上表面饱和吸收区域的光才能被下表面吸收，因此拟合曲线中，红色虚线和蓝色虚线分别表示上表面贡献和下表面贡献.

3 结论

通过测试分析磁性掺杂三维拓扑绝缘体在圆偏振光激发下产生CPGE电流和ACPGE电流研究了磁性掺杂对三维拓扑绝缘体的影响. 实验发现磁性掺杂三维拓扑绝缘体的CPGE电流和ACPGE电流幅值减小，而电流方向不变，这是由于磁性掺杂使得三维拓扑绝缘体狄拉克能带带隙打开，相同圆偏振光激发下，带间激发概率降低，使得光生自旋极化载流子浓度降低，进而导致CPGE和ACPGE电流降低. 相应的光电导信号分析也表明磁性掺杂会使得拓扑绝缘体对激发光的吸收大大降低，从而限制了光电流的产生. 此外，磁性掺杂三维拓扑绝缘体的上下表面分别贡献了方向相反的ACPGE电流，使总电流出方向出现了三次反转，通过拟合，分离出各自的贡献.