西安江村沟垃圾填埋场不同恶臭源污染释放特征分析*

朱 虹 李婷婷 柴晓利 赵由才 赵风斌

(同济大学环境科学与工程学院，污染控制与资源化研究国家重点实验室，上海 200092)

填埋是我国垃圾处理处置的主要方式之一[1]，由于经济技术的限制，粗放型、敞开式的填埋作业方式导致生活垃圾在填埋作业和稳定化降解过程中产生大量恶臭污染物，对城市的大气环境和群众身体健康造成了重大影响[2]。目前，群众环保意识日益增强，对环境质量的要求也越来越高，对因恶臭所带来的污染也更加敏感。我国大部分填埋场污染源的恶臭污染物浓度削减能力相对不足，无法满足《恶臭污染物排放标准》(GB 14554—93)要求。填埋场恶臭问题带来的扰民现象时有发生，居民反应强烈，负面影响较大。

大型填埋场作业面较大，覆盖不及时会导致大量恶臭污染物无序扩散；填埋场作业面是恶臭污染物的主要释放源，恶臭污染物组成及比例随季节变化明显，春秋两季中秋季浓度高于春季；而夏季高温高湿的天气以及高含量的易生物降解的蔬菜水果等垃圾，会增加产气量，从而造成夏季恶臭污染物产生强度大[3]。此外我国部分填埋场没有完善的垃圾填埋气收集和处理设施，导致填埋气不能及时有效收集利用，部分填埋气直接释放在大气中，成为填埋场重要的污染排放源和风险源。此外，气象条件是影响填埋场恶臭污染物扩散的重要因素，填埋场恶臭污染物组成及浓度随季节变化存在显著差异。一般情况下，气象因子风速、气温和气压与恶臭污染物中的H2S和NH3浓度显著相关，在高温、高湿和低气压条件下恶臭污染会进一步加剧。

江村沟垃圾填埋场是目前西安唯一一座城市生活垃圾填埋场，是集城市生活垃圾卫生填埋、垃圾渗滤液处理、垃圾填埋气发电三位一体的超大型生活垃圾填埋场[4]，每日生活垃圾处理量接近1万t，最大堆体高度达130 m。由于运行负荷巨大，加之填埋气收集利用率过低，填埋场大量填埋气排空，周边大气污染严重。垃圾填埋封场后，在排水沟渠及低洼区域会有垃圾渗滤液渗出，形成大小不等的地表浅层垃圾渗滤液暴露区，渗滤液暴露区中的恶臭气体以及垃圾厌氧发酵产生的恶臭气体从该区域排出，直接进入大气。虽然，垃圾渗滤液暴露区面积不大，但由于同时有厌氧填埋恶臭气体从这些区域释放，其恶臭气体释放强度往往较大。填埋过程中，堆体导排管排出的渗滤液汇集在堆体西北方向设置的渗滤液池中，由于池体是露天设置，形成汇集雨水和垃圾渗滤液等污水的水库(以下简称为渗滤液贮存池)，水体表面及水体中产生的恶臭污染物释放到周围大气中，对周围大气环境造成严重影响。本研究以西安江村沟垃圾填埋场为代表，开展了填埋场不同恶臭源(填埋场作业面、渗滤液暴露区和渗滤液贮存池)的恶臭污染物释放强度研究，并解析了填埋场恶臭气体的主要组分，阐明了填埋场恶臭气体的发生、扩散及释放规律，为有效控制填埋场恶臭气体扩散提供了理论支撑。

1 方 法

1.1 气象条件

本研究对填埋场主要恶臭源(填埋场作业面、渗滤液贮存池、渗滤液暴露区)的气象参数进行监测，温度、气压和湿度由可移动式微型气象站(PH-1型)监测，具体气象条件见表1。

1.2 监测分析方法

本研究前期针对大气污染面源源强估算设计开发了一套采样装置，该装置在待采样垃圾表面设置风洞，通过变频风机和压差式流量计组合可即时调节面源表面的吹扫风速(V,0～7 m/s)，可采集不同吹扫风速条件下的样品，从而更好地表征面源在不同表面风速条件下的排放情况。采样风洞为狭长形的矩形结构，通过控制连接管道与矩形风洞的通风截面积之比、底部排气采样口的长宽比及在入口扩散段设置阻力不小于100 Pa的均流板后，整体结构具有较好的空气动力学性能，可实现面源表面吹扫气流的均匀性并保证一定的气、固面传质时间。风洞采样器示意图见图1。

表1 气象条件Table 1 Meteorological data

图1 风洞采样器Fig.1 Wind tunnel sampler

根据吹扫气体流量及测定的污染物浓度可得到风洞排气采样口面积对应的垃圾表面的污染物释放强度，计算见式(1)。

ER=Q×C/S

(1)

式中：ER为面源表面污染物释放强度，mg/(m2·s)；Q为气体流量，m3/s；C为风洞排气采样口污染气体质量浓度，mg/m3；S为风洞排气采样口面积，m2。

各组分分析方法：采用气相色谱法分析H2S，参考《空气质量 硫化氢、甲硫醇、甲硫醚和二甲二硫的测定 气相色谱法》(GB/T 14678—93)；利用SK-600-NH3检测仪测定NH3)；采用气相色谱—质谱联用法[5]分析总挥发性有机物(TVOC)及恶臭气体的主要组分。将从现场采集的气体储存在5 L的气体采样袋内，24 h内进行测定。

1.3 监测位点

在填埋场作业面(a1～a3)、渗滤液暴露区(b1～b3)和渗滤液贮存池(c1～c3)分别设置3处监测位点，具体如图2所示。为考察1 d内恶臭污染物的变化规律，每隔2 h取样测定一次。

2 结果与讨论

2.1 填埋场作业面恶臭污染物释放规律

典型恶臭污染物(TVOC、H2S、NH3)的浓度和释放强度在不同季节下随吹扫风速的变化情况如图3所示，TVOC、H2S、NH3的浓度随着吹扫风速的增加整体呈减小的趋势，这是由于高吹扫风速导致单位时间的风量增加，而垃圾堆体释放的恶臭气体量是一定的，恶臭污染物被稀释，故随着吹扫风速增加，恶臭污染物浓度减小[6]。然而，不同恶臭污染物的释放强度随吹扫风速呈现不同的变化趋势。当吹扫风速≤2 m/s时，垃圾堆体TVOC、H2S和NH3释放强度随吹扫风速的增加而增加，当吹扫风速≥3 m/s时，垃圾堆体TVOC释放强度随吹扫风速的增加基本保持不变或略微增加，而H2S和NH3释放强度随吹扫风速的增加或有减小。

图2 监测位点示意图Fig.2 Schematic diagram of monitoring sites

图3 填埋场作业面典型恶臭污染物释放变化Fig.3 Typical odorous pollutants release changes on the operation surface of landfill

恶臭污染物的释放强度与填埋气的产生、释放过程有关，填埋场中TVOC的来源包括物质降解后的新产物及附着在垃圾中的原有物质[7]，而含硫有机物和含氧有机物主要来源于物质的分解[8]，因此随着吹扫风速增加，在垃圾上附着的TVOC释放也增加，其释放强度也略微增加，而H2S和NH3的产生速率不变，故恶臭气体释放强度反而可能减小。

恶臭污染物在垃圾内部通过复杂的生化过程产生，它们从垃圾表面扩散到周围大气环境中可简单分为3个阶段，第1阶段从垃圾表面产生扩散进入垃圾孔隙中，第2阶段从垃圾孔隙扩散到垃圾堆体表面，第3阶段从垃圾堆体表面扩散到大气中。对于TVOC、H2S(以夏季为例)，当吹扫风速从0 m/s增加到2 m/s时，垃圾堆体TVOC释放强度显著增加，这说明当垃圾表面风速≤2 m/s时，垃圾堆体表面TVOC扩散到大气为主要限速步骤。随着吹扫风速进一步增加，TVOC释放强度在5 m/s时达到最大，但此阶段的TVOC释放强度增加幅度减小，说明当吹扫风速≥3 m/s时，TVOC从垃圾孔隙到垃圾表面的扩散过程成为TVOC释放的限速步骤。然而，H2S释放强度随着吹扫风速增加(吹扫风速≥ 3m/s)时逐渐下降，表明第2阶段H2S垃圾孔隙扩散到垃圾堆体表面足够快，但第1阶段H2S从垃圾表面产生扩散进入垃圾孔隙为限速步骤[9]。

典型恶臭污染物的释放强度在不同季节下也呈现显著差异[10]。TVOC在春、夏、秋、冬的释放强度(吹扫风速为2 m/s时)分别为62、635、290、32 mg/(m2·s)(见图3(b))，TVOC在夏季的释放强度约为冬季的20倍。相似地，H2S和NH3在夏季的释放强度最大，吹扫风速为2 m/s时分别为0.003 5、2 200 mg/(m2·s)(见图3(d)和图3(f))。垃圾填埋场夏季的恶臭污染物浓度大多高于春季，原因除了夏季高温高湿使得垃圾降解较快之外，还有夏季垃圾成分中多为蔬果垃圾，有机物含量增大，造成生物降解过程活跃，产气较多[11]。此外，在恶臭污染物的扩散过程中伴随着一系列的吸附、解吸等物理化学过程，随着气温升高，分子由于无规则热运动而形成的气体扩散加快[12]。因此，夏季是填埋场恶臭污染控制的重点时段。

2.2 渗滤液暴露区恶臭污染物释放规律

垃圾填埋封场后，在排水沟渠及低洼区域会有垃圾渗滤液渗出，形成大小不等的地表浅层垃圾渗滤液暴露区，渗滤液发酵以及垃圾厌氧产生的恶臭污染物从该区域冒出，直接进入大气。虽然垃圾渗滤液暴露区面积不大，但由于同时有厌氧填埋恶臭污染物从这些区域释放，其恶臭污染物释放强度往往较大，故本研究针对垃圾渗滤液暴露区恶臭污染物释放、扩散情况进行分析研究。

图4显示不同季节垃圾渗滤液暴露区的TVOC、H2S、NH3浓度和释放强度随吹扫风速的变化情况。与填埋场作业面相似，3种恶臭污染物浓度总体随着吹扫风速增加而降低，且在所有的吹扫风速下，恶臭污染物浓度按照夏季>秋季>春季>冬季的顺序分布。在高气温条件下，微生物活性相应增强，短时间内产生较多的有机代谢产物[13]。比较春、秋季监测的气温(春季14.7～24.3 ℃，秋季7.4～16.2 ℃)，发现春季较秋季的气温高，但恶臭污染物的释放强度反而小。垃圾渗滤液暴露区的恶臭污染物释放源虽位于浅地表区，但部分恶臭污染物来源于填埋区内部，这些释放源的温度变化总是滞后于气温的改变，因而造成恶臭污染物释放强度与气温的逆向变化现象。垃圾渗滤液导流管表面裸露，易受气温、湿度、风力等环境条件影响[14]，春季气温逐渐升高，但渗滤液暴露区恶臭释放源的温度还较低。秋季虽然气温已经显著下降，但渗滤液暴露区恶臭污染物释放源的温度还较高。冬季气温最低，相应地，微生物的活性也较弱[15]，因此，TVOC、H2S、NH3的释放强度在4个季节中也最低。

相比于填埋场作业面，垃圾渗滤液暴露区H2S的释放强度更大，在不同季节H2S释放强度(吹扫风速为2 m/s时)按冬、春、秋、夏季的顺序递增，分别为25、28、420、700 mg/(m2·s)。垃圾渗滤液中氮多以氨氮的形式存在[16]，而气温和pH的升高会促使渗滤液中的氮以NH3的形式从渗滤液中释放[17]。由图4可见，在不同季节随着吹扫风速的增加，NH3的释放强度变化趋势有所减缓。夏季垃圾渗滤液暴露区NH3的释放强度(吹扫风速3 m/s时)达3.5 g/(m2·s)，秋季则维持在1.9 g/(m2·s)左右，春季在1.3 g/(m2·s)左右，冬季最低，约为0.9 g/(m2·s)。

图4 渗滤液暴露区典型恶臭污染物释放变化Fig.4 Typical odorous pollutants release changes in the leachate exposure area

2.3 渗滤液贮存池恶臭污染物释放规律

渗滤液贮存池在不同季节的TVOC、H2S、NH3浓度随吹扫风速的变化趋势和填埋场作业面以及渗滤液暴露区一致，恶臭污染物浓度随吹扫风速的增加而降低，且在所有吹扫风速下，恶臭污染物浓度按照夏季>秋季>春季>冬季的顺序分布。如图5所示，当吹扫风速增加到2～3 m/s时，TVOC的释放强度基本达到稳定值。春、夏、秋、冬季渗滤液贮存池TVOC的释放强度(吹扫风速为2 m/s时)分别为44、156、88、22 mg/(m2·s)。夏季渗滤液贮存池NH3的释放强度(吹扫风速为2 m/s时)高达0.7 mg/(m2·s)，秋季则维持在0.4 mg/(m2·s)左右，春季低至在0.3 mg/(m2·s)左右，冬季最低，在0.1 mg/(m2·s)左右。另外，在不同季节H2S释放强度(吹扫风速为2 m/s时)按冬、春、秋、夏季的顺序递增，释放强度分别为0.002 3、0.007 5、0.015 0、0.030 0 mg/(m2·s)。

2.4 恶臭污染物日变化分析

不同季节恶臭污染物在1 d内的释放规律如图6所示，监测选择在晴天进行，采用固定吹扫风速2 m/s，从6:00开始，每隔2 h监测代表性指标TVOC和H2S的释放强度，至22:00监测结束，结果见图6。

如图6(a)和图6(b)所示，垃圾填埋场作业面的恶臭污染物释放强度的日变化较为显著，TVOC和H2S一般表现为夜晚降低、白天升高，总体在14：00—16：00达到最高值。尤其在夏季，H2S释放强度在18：00后逐渐下降，而TVOC释放强度仍然维持在较高水平，显然，气温是决定垃圾填埋场恶臭污染物释放强度的主要因素。渗滤液暴露区和渗滤液贮存池的H2S的释放强度相较TVOC在1 d内的波动较大，从早上开始随着时间的推移，气温逐渐增加(见图7)，恶臭气体释放强度开始增加；14:00—16:00，恶臭污染物释放强度较高，因此，应在此时段前采取相应的恶臭预防控制措施。之后气温逐渐下降，恶臭污染物释放强度也开始降低；20:00时，恶臭污染物释放强度明显减小。填埋场作业面、渗滤液暴露区和渗滤液贮存池TVOC和H2S释放强度的日变化波动不一致，这是由于各个区域的恶臭污染物释放强度与填埋时间、气候条件以及覆盖条件不同，填埋场有植被覆盖，可有效改善覆盖土微生物的生长条件，改变恶臭污染物产生效率[18]。此外，填埋场植被覆盖特征为气象条件的综合反应，植被生长又受太阳辐射、气温、降雨量与风速等各种气象因素影响[19]。昼间恶臭污染物释放强度平均大于夜间，且太阳辐射增强时恶臭污染物释放强度也增大，说明植物光合作用对填埋气释放强度有重要影响。一方面，太阳辐射强度升高使填埋气释放机制转换为对流，促进了积累在覆盖层底部的恶臭污染物释放；另一方面，植物通过内部气体传输系统将光合作用产生的氧气输送至根组织，小部分用于根呼吸，绝大部分扩散至根际周围提高了恶臭污染物氧化比例[20-21]，使得部分恶臭污染物转化降解为非恶臭物质，因而夏季昼间是恶臭预防控制的关键时期。

图5 渗滤液贮存池典型恶臭污染物释放变化Fig.5 Typical odorous pollutants release changes in the leachate storage tank

图6 不同季节TVOC和H2S释放强度的日变化Fig.6 The daily variation of the release intensity of TVOC and H2S in different seasons

图7 不同季节在1 d内的温度变化Fig.7 Temperature changes within 1 day in different seasons

2.5 恶臭气体主要组分分析

TVOC组分包括苯系物、有机氯化物、氟里昂系列、有机酮、胺、醇、醚、酯、酸和石油烃化合物等，主要组分是烃类、卤代烃、氧烃和氮烃。TVOC有嗅味和刺激性，某些化合物还具有基因毒性，因此本研究针对夏季午后不同污染源(填埋场作业面、渗滤液暴露区及渗滤液贮存池)采集的恶臭气体进行组分分析，结果如表2所示。

表2 恶臭气体主要组分Table 2 Main components of odorous gas mg/m3

由表2可以看出，共检测出38种化合物，气体组分非常复杂，其中挥发性有机物主要是苯系物、氯代烃、烯烃类、醇类、酯类等[22]。含量较高的物质主要有乙醇、异丙醇等醇类物质，丙烯等烯烃类，丙酮、2-己酮等酮类物质，乙苯、间二甲苯、对二甲苯等苯系物，二氯甲烷、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯等氯代烃以及乙酸乙酯等酯类物质。而苯系物占恶臭气体全组分的比重较大，参考《大气污染物综合排放标准》(GB 16297—1996)，可知各苯系物组分浓度均低于标准限值，苯质量浓度为标准限值的0.95%～2.71%，甲苯质量浓度为标准限值的0.76%～1.50%，二甲苯质量浓度为标准限值的2.41%～11.50%，苯乙烯质量浓度为标准限值的0.09%～0.31%，而氯苯类质量浓度为标准限值的0.25%～40.41%，因此，氯苯类为主要的污染因子。

比较分析恶臭气体组分，可以看出填埋场作业面以TVOC为主，主要包括芳香族化合物、醛酮、低极性芳香烃和烷烃等，主要原因是垃圾初期降解、好氧水解和初步的厌氧水解酸化过程产生芳烃、烃类及有机酸等含氧化合物。对比国内各典型填埋场的芳烃(以及烃)含量[23-24]，这些物质所占比例都比较大，作业面恶臭气体污染特征较为一致。渗滤液暴露区则以芳香族化合物、含硫化合物和萜烯等物质为主，特别是萜烯类和含硫化合物较多[25]，这是由于在渗滤液暴露区恶臭气体主要在垃圾填埋底部区域产生，在厌氧发酵过程产生的含硫化合物和萜烯类组分更多[26]。

3 结 论

(1) 垃圾填埋场的恶臭污染物释放呈现明显的时空变化，气温是影响恶臭污染物释放的关键因素。主要代表恶臭污染物(TVOC、H2S、NH3)的释放强度在四季的顺序为夏季>秋季>春季>冬季，夏季是恶臭预防控制的关键时期。

(2) 渗滤液暴露区的恶臭污染物释放是填埋场作业面的数倍，相比填埋场作业面和渗滤液贮存池，渗滤液暴露区H2S在春、夏、秋和冬季释放强度(吹扫风速为 2 m/s时)分别为28、700、420、25 mg/(m2·s)，这表明渗滤液暴露区是恶臭污染物的重要释放源。

(3) 垃圾填埋场的恶臭污染物浓度的日变化较为显著，TVOC和H2S释放强度一般表现为夜晚降低、白天升高，总体在14：00—16：00达到最高值，应在此时段前采取相应的恶臭预防控制措施。

(4) 定量识别出38种恶臭微量化合物，气体组分复杂，其中苯系物占比较大，其次是氯代烃、烯烃类、醇类、酯类等。