液闪分析中反符合屏蔽对各种放射性核素计数率的影响

赵海鹏，冯孝贵

清华大学 核能与新能源技术研究院，北京 102201

液闪法是一种常规的放射性测量方法，由于它具有探测效率高、测量精度高、样品制备简单、测量速度快、可同时测量α/β放射性等优点，因此该分析方法在核化学、医学、生物学、考古学以及环境保护等领域中得到了越来越广泛的应用。目前常用的液闪仪大多都可以实现4π立体角测量，在淬灭水平较低的条件下，4π液闪法测量α粒子、最大能量大于200 keV的β粒子以及50 keV以上的单能电子的计数效率接近100%[1-7]。另一方面，为了满足低活度样品的测试需要，人们研究了各种技术来降低液闪仪的本底，其中有一种技术叫做反符合屏蔽[8]，即：在主探测器周围再装配大体积的主动防护探测器(guard detectors)，只有主探测器探测到而主动防护探测器未探测到的事件，才被认为是来自样品的事件。由于待测核素的衰变特性各不相同，因此有必要研究反符合屏蔽对各种放射性核素计数率的影响，以便能够用4π液闪法对某些核素进行绝对测量。

1 实验

1.1 实验试剂与仪器

237Np溶液：由NpO2固体颗粒溶解得到，未分离237Np的子体233Pa。238—241Pu、241Am、90Sr/90Y、137Cs/137Bam、99Tc和60Co溶液：放射性纯度大于99%，中国原子能科学研究院。14C溶液：密封的非淬灭标准闪烁液，美国PE公司。Hisafe3闪烁液，美国PE公司。

1220 Quantulus、TriCarb2900和TriCarb2910等3台液闪仪均为美国PE公司产品，其中只有1220 Quantulus具有反符合屏蔽。

1.2 实验方法

在7个20 mL聚乙烯闪烁瓶中分别加入适量的237Np、238—241Pu、241Am、90Sr/90Y、137Cs/137Bam、99Tc和60Co溶液，然后在每个闪烁瓶中分别加入10 mL Hisafe3闪烁液并充分摇匀。另外在3个空白闪烁瓶中分别加入10 mL Hisafe3闪烁液作为空白样品。

首先将上述3个空白样品、7个含放射性核素的样品以及14C非淬灭标准等11个样品放入具有反符合屏蔽的1220 Quantulus液闪仪中进行测量，并分别启用或禁用反符合屏蔽进行对比研究。之后再将这11个样品放入TriCarb2900和TriCarb2910液闪仪中进行测量，以便研究1220 Quantulus液闪仪在禁用反符合屏蔽时测得的结果与无反符合屏蔽的TriCarb2900和TriCarb2910液闪仪测得的结果是否一致。测量结果均以全谱(0～2 000 keV)范围内的计数率R(min-1)表示。

由于一些样品中既有α辐射也有β辐射，为了对α/β进行同时测量，全部实验都统一启用了α/β甄别功能。3台液闪仪的α/β甄别参数PSA(pulse shape analysis)的优化设置方法参见文献[7]。本研究中1220 Quantulus、TriCarb2900和TriCarb2910的PSA值依次设置为120、160和160。

2 结果与讨论

2.1 反符合屏蔽对仪器本底的影响

表1是用3台液闪仪测量3个空白样品的实验结果。由于启用了液闪仪的α/β甄别功能，因此每个样品的测量结果都含有α和β两个部分。另外，由于1220 Quantulus液闪仪具有反符合屏蔽，相关测量结果中还多了GD1和GD2两个部分，这两个部分都来自于主动防护探测器，其中只有主动防护探测器探测到而主探测器未探测到的事件被归入GD1，而主动防护探测器和主探测器都探测到的事件被归入GD2。

表1 3台液闪仪测量空白样品的计数率

需要说明的是，不管反符合屏蔽被启用(guards active)还是被禁用(guards inactive)，GD1和GD2中都会存入相应的事件，启用和禁用反符合屏蔽的区别在于，前者会从主探测器探测到的事件中扣除GD2中的事件，而后者不扣除。

从表1中可以看出，如果禁用反符合屏蔽，1220 Quantulus在α和β两个部分的本底都与TriCarb2900和TriCarb2910大致相当，而启用反符合屏蔽后，1220 Quantulus在α和β两个部分的本底都有了显著降低，可见采用反符合屏蔽技术对降低本底非常有效。表1中GD1和GD2的液闪谱图示于图1，GD1部分包括光电倍增管噪声(1—200道)、周围环境中的背景辐射(200—800道)和来自宇宙射线的辐射(800—1 024道)[9]。GD1的计数率远高于GD2的计数率，这是因为：一方面，主动防护探测器所用闪烁液的体积比主探测器所用闪烁液的体积大得多，前者对上述各种背景辐射的计数效率比后者大得多；另一方面，能够到达主探测器的背景辐射主要是来自宇宙射线的辐射。因此，绝大部分背景辐射只能被主动防护探测器探测到(GD1部分)，而只有少部分背景辐射能同时被主动防护探测器和主探测器探测到(GD2部分)。表1中GD1和GD2计数率之和的平均值为1.271×103min-1，波动幅度为±0.7%。

图1 1220 Quantulus主动防护探测器测得的液闪谱图

2.2 反符合屏蔽对β核素测定的影响

表2是用3台液闪仪测量纯β(或近似纯β)核素90Sr/90Y、99Tc和14C的实验结果。

表2 3台液闪仪测量β核素的计数率

从表2可知：(1) 将α和β两个部分加在一起，3台液闪仪4次测量的结果基本一致，90Sr/90Y的平均计数率为1.343×105min-1，误差不大于0.4%；99Tc的平均计数率为7.023×104min-1，误差不大于0.6%；14C的平均计数率为9.866×104min-1，误差不大于0.4%。这说明反符合屏蔽对纯β(或近似纯β)核素计数率的影响可以忽略；(2) 因为这些核素都不发射α粒子，α部分的计数都是由于α/β甄别产生的误计数，误计率的大小主要与PSA值的大小、淬灭水平、粒子能量、样品活度等因素有关，表2中90Sr/90Y的误计率较高应该是这些因素综合作用的结果；(3) 表2中GD1的计数率与表1基本相同，说明背景辐射的影响基本稳定；而表2中GD2的计数率与表1相比有明显增加，很可能是由于偶然符合引起的。

2.3 反符合屏蔽对锕系核素测定的影响

表3是用3台液闪仪测量锕系核素237Np、238—241Pu和241Am的实验结果，图2是对应的液闪谱图。237Np、238—240Pu和241Am被计入α部分，233Pa(即237Np的子体)和241Pu被计入β部分。

从表3可知：(1) 对α核素237Np、238—240Pu、241Am和β核素241Pu，3台液闪仪4次测量的结果基本一致，237Np的平均计数率为6.254×104min-1，误差不大于0.6%；238—240Pu的平均计数率为6.974×104min-1，误差不大于0.5%；241Am的平均计数率为6.873×104min-1，误差不大于0.4%；241Pu的平均计数率为4.17×104min-1，误差不大于6%。这说明反符合屏蔽对这些核素计数率的影响可以忽略，其中241Pu的测量误差较大，很可能是因为241Pu发射的β射线能量较低(Emax=20.8 keV)导致其计数效率容易受到各种因素影响所致。(2) 反符合屏蔽对233Pa的计数率有较大影响，禁用反符合屏蔽时1220 Quantulus在β部分的计数率与TriCarb2900和TriCarb2910基本一致，其平均计数率为5.660×104min-1，误差不大于0.7%；而启用反符合屏蔽时1220 Quantulus在β部分的计数率为5.157×104min-1，与平均值的误差为8.9%。这是因为233Pa的衰变链中存在β-γ级联辐射，详细原因参见2.4节。(3) 对238—241Pu和241Am，GD1和GD2的计数率与表2中的99Tc和14C情况基本相同；而237Np/233Pa的GD1和GD2的计数率则明显偏高，GD1的计数率偏高是因为233Pa发射的γ射线能穿过主探测器作用于主动防护探测器，GD2的计数率偏高则是因为233Pa的衰变链中存在β-γ级联辐射。

表3 3台液闪仪测量锕系核素的计数率

图2 237Np、238—241Pu和241Am的液闪谱图

2.4 反符合屏蔽对β/γ核素测定的影响

表4是用3台液闪仪测量β/γ核素137Cs/137Bam和60Co的实验结果。

表4 3台液闪仪测量β/γ核素的计数率

从表4可知：(1) 将α和β两个部分加在一起，3台液闪仪4次测量137Cs/137Bam的结果基本一致，其平均计数率为5.69×104min-1，误差不大于1%，这说明反符合屏蔽对137Cs/137Bam计数率的影响可以忽略；(2) 反符合屏蔽对核素60Co计数率的影响很大，禁用反符合屏蔽时1220 Quantulus在α和β两部分的计数率之和与TriCarb2900和TriCarb2910基本一致，其平均计数率为2.635×104min-1，误差不大于0.5%；而启用反符合屏蔽时1220 Quantulus在α和β两部分的计数率之和为1.652×104min-1，与平均值的误差为37.3%。

137Cs/137Bam和60Co都是β/γ核素，反符合屏蔽对两者计数率的影响之所以不同，就是因为60Co的衰变链中存在β-γ级联辐射(图3)，而137Cs/137Bam的衰变链中没有β-γ级联辐射(图4)。对β/γ核素，绝大部分β射线都局限在主探测器之内，而较高能量的γ射线则可以穿过主探测器后再与主动防护探测器发生作用。由于主动防护探测器对γ射线的计数效率比主探测器高得多(但仍然远低于100%)，因此可以近似认为主探测器以100%的效率探测β射线(Emax>200 keV)，主动防护探测器以远低于100%的效率探测γ射线。当存在β-γ级联辐射时，就会因为反符合屏蔽将部分β射线作为背景辐射而扣除，从而导致β计数率降低。表4中60Co和表3中233Pa都是这种情况。而对于137Cs/137Bam，由于137Bam有2.552 min的半衰期，不存在β-γ级联辐射，因此不会因为反符合屏蔽将β射线作为背景辐射扣除。

图3 60Co衰变纲图[10]

图4 137Cs衰变纲图[11]

另外，将表4中GD1和GD2的计数率相加，其平均计数率对137Cs/137Bam和60Co分别为1.001×104min-1和1.141×104min-1，扣除GD1和GD2的本底之和1.271×103min-1，再结合衰变分支比和β部分的计数率(参见图3[10]和图4[11]，此外137Cs/137Bam还要考虑9.37%的内转换电子[11])，可以计算出主动防护探测器对137Cs/137Bam和60Co的γ射线的计数效率分别为19.8%和19.2%。从前面已经知道，1220 Quantulus启用反符合屏蔽测量60Co时在α和β两部分的计数率之和与平均值的误差为37.3%，该值大约是19.2%的2倍，这是因为图3中γ1和γ2都可以与60Co的β射线构成β-γ级联辐射。

3 结 论

通过本工作的研究，关于液闪分析中反符合屏蔽的问题得到如下结论：(1) 反符合屏蔽可以显著降低液闪仪的本底；(2) 反符合屏蔽对α核素和纯β核素计数率的影响可以忽略；(3) 反符合屏蔽对β/γ核素计数率的影响与其中是否存在β-γ级联有关，如有级联，则影响很大；如无级联，则影响可以忽略；(4) 在进行液闪分析前，应仔细考察待测核素的衰变特性，然后再根据样品特点和分析要求选择合适的液闪仪并设定正确的仪器参数。

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