黄河尾闾及近岸沉积物中重金属的含量分布及生态风险评价

赵明明， 王传远， 孙志高， 孙万龙， 吕迎春， 赵浩杰， 卢 勇（. 中国科学院烟台海岸带研究所， 山东 烟台 2600； 2. 中国科学院大学， 北京 0009； . 大连大学， 辽宁 大连 6000； . 许昌学院， 河南 许昌 6000）



黄河尾闾及近岸沉积物中重金属的含量分布及生态风险评价

赵明明1， 2， 王传远1， 孙志高1， 孙万龙1， 2， 吕迎春1， 赵浩杰3， 卢 勇4
（1. 中国科学院烟台海岸带研究所， 山东 烟台 264003； 2. 中国科学院大学， 北京 100049； 3. 大连大学， 辽宁 大连 116000； 4. 许昌学院， 河南 许昌 461000）

为了解黄河尾闾及近岸沉积物中重金属的污染特征， 采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）测定了黄河河道和河口48个样品中Cr、Cu、Zn、Cd、Pb和As等6种重金属的含量， 并对其分布和生态风险进行了评价。结果表明， 黄河尾闾及近岸重金属的总含量沿河道至河口方向呈现先增加后降低再增加的趋势， 至近岸B断面， As、Pb、Cd和Zn含量呈明显增加趋势， Cu和Cr含量增加幅度较小； 黄河河口沉积物中重金属浓度明显高于河道沉积物中重金属的浓度。与我国其他流域相比， 研究区域重金属含量处于较低水平。潜在生态风险评价结果表明， 黄河尾闾及近岸沉积物6种重金属潜在生态风险系数从高到低依次为： Cd＞As＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr， 黄河尾闾及近岸沉积物的潜在生态风险主要由Cd和As引起， 两者的贡献率分别为55.90%和29.54%， 研究区域生态风险低， 污染轻。研究结果将为黄河尾闾及近岸生态保护、环境管理和污染治理提供一定基础数据。

黄河尾闾及近岸； 沉积物； 重金属； 分布特征； 生态风险评价

重金属是指原子密度大于5 g/cm3的一类金属元素， 具有含量少， 毒性大的特征； 某些重金属的毒性在微生物作用下会被强化； 重金属性质稳定，不可降解， 可通过食物链在生物体中富集浓缩到有害浓度， 即生物富集［1］。重金属污染是环境科学领域研究的主要热点之一［2-3］， 当前重点研究的重金属有V、Sn、Co、Ni、Mn、Fe、Ag、Cu、Zn、Cr、Cd、Hg、Pb、As， 其中Cd、Hg、Pb和As等因毒性显著而研究较多［4-5］。

沉积物是水生生态系统的重要组成部分， 比表面积大， 多数带有有机配体， 所以重金属可通过复杂的物理化学过程进入沉积物中， 成为对水质具有潜在影响的次生污染源， 而被沉积物吸附的重金属可以通过一系列物理、化学和生物过程解析出来， 从而使水体形成二次污染， 所以沉积物是污染最严重的环境介质之一［6-7］。随着河流流域城市工农业的高速发展和人口的不断膨胀， 未经处理的废污水排放量与日俱增， 打破了重金属在海洋生态系统中的自然循环， 导致海水、生物体、沉积物等环境介质受重金属污染日益严重， 近海环境质量急剧下降， 各种海洋生态灾害频发［4， 8］。

黄河是我国第二大河， 横贯我国北方， 以高悬浮泥沙为主要特点。黄河每年不仅携带着大量淡水、颗粒物、营养盐， 也携带着来自流域内许多重要城市和工、矿企业的重金属和有机污染物入海， 黄河水质受到严重污染［9-10］。近年来， 随着黄河沿岸人口的增多， 地区经济发展与生态保护的矛盾日益突出， 越来越多的重金属、营养盐等污染物进入黄河尾闾及近岸， 不利于河口自然环境的维护。目前， 人们对长江口［11-12］、珠江口［13-14］的重金属迁移转化的研究较多， 而对黄河尾闾及近岸重金属的含量分布及生态风险评价研究较少。河口生态系统属陆海交汇地带，是物质与能量交换最频繁和影响最显著的地方， 河流入海过程决定河流与海洋之间的化学质量平衡［15］。所以研究黄河尾闾及近岸沉积物中重金属的含量、分布特征和生态风险评价有助于了解该流域生态系统的污染状况， 对重金属环境行为的研究也具有重要意义。本文利用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）对黄河尾闾及近岸48个表层沉积物样品中重金属的含量及分布特征进行研究， 探讨重金属离子的迁移转化规律， 并运用潜在生态风险指数Hakanson评价方法， 对沉积物中重金属的污染状况进行综合分析评价， 以深入了解该区域重金属污染状况， 为黄河尾闾及近岸的环境质量改善和生态环境保护提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集与前处理

2012年9～10月在黄河尾闾及近岸118°18′～119°31′E和37°31′～37°51′N范围内实地考察并采集样品， 采样时利用GPS确定采样位置， 用抓斗采泥器采集沉积物样品。本次采样共采集了48个表层沉积物（0～15 cm）样品（图1）， 其中黄河河道样品17个，河口样品31个， 样品采集后置于聚乙烯自封袋中，并于冷柜中保存。取适量沉积物样品于真空冷冻干燥机中冷冻干燥， 去除杂质， 用玛瑙研钵研磨， 过100目筛， 充分混匀后储存于干燥器中备用。分析项目有： 铜， 铅， 锌， 铬， 镉和砷6项。

图1 黄河尾闾及近岸表层沉积物采样点示意图Fig. 1 Geographical map of sites where surface sediments were obtained from the tail reaches of Yellow River Estuary

1.2 样品分析

1.2.1 重金属测定

称约0.1000 g干燥的沉积物于Toflon罐中， 依次加入5 mL氢氟酸， 2 mL硝酸， 1 mL高氯酸后用密闭微波消解法处理， 充分溶解样品， 待罐冷却后在电加热板上加热至白烟冒尽， 再加入2 mL硝酸， 2 mL去离子水加热回溶， 冷却， 加热至白烟冒尽， 用去离子水定容至30.0 g。用电感耦合等离子体质谱仪（美国PerkinElmer公司）测定沉积物中各重金属含量。以上所用HF、HNO3和HClO4均为优级纯。

1.2.2 粒度测定

取适量未过筛湿样于测试烧杯中， 用超声波分散样品20 s后用Marlvern Mastersizer 2000F激光粒度仪（英国马尔公司）测试。

1.3 潜在生态风险评价法

潜在生态风险指数法［16］是1980年瑞典科学家Hakanson根据沉积物中污染物的种类、含量水平、毒性水平和水体对污染物的敏感性4个原则提出的对8种污染物进行评价的方法， 该方法能快速简便地划分沉积物中重金属污染程度及其水域潜在生态风险， 是国内外评价河流沉积物中重金属的潜在生态风险应用最广泛的方法之一［17-19］， 单因子潜在风险指数E和综合潜在生态风险指数IR能反映不同环境对重金属的敏感性差异［16］， 其具体公式为：

式中： Ci为测定污染物i的质量比（单位： mg/kg）； C为全球工业化前污染物i的背景质量比（单位： mg/kg）；为第i种污染物的毒性系数， Hakanson 根据大量数据分析， 提出Cd， As， Cu， Pb， Cr和Zn的C分别取1.0， 15， 50， 70， 90和175 mg/kg， 毒性响应参数分别取30， 10， 5， 5， 2和1； C为单因子污染指数； Cd为多种污染物的综合污染程度； E为第i种污染物的潜在生态风险系数； IR为沉积物中多种污染物的综合风险指数。评价指标与污染程度和潜在生态风险程度参见表1。

表1 评价指标与污染程度和潜在生态风险程度的关系Tab. 1 Relation among evaluation indexes， contamination degree， and potential ecological risk

2 结果与讨论

2.1 表层沉积物中重金属含量水平

对黄河尾闾及近岸48个沉积物样品中Cd， Cu，Pb， Zn， Cr和As等6种重金属含量进行测定， 近岸沉积物中重金属浓度明显高于河道沉积物中重金属的浓度； 黄河尾闾及近岸重金属总含量沿河道至河口方向呈现先增加后降低再增加的趋势， 至河口B断面， As， Pb， Cd和Zn含量明显增加， Cu和Cr含量变化幅度小。表2为黄河尾闾及近岸表层沉积物重金属含量统计， 48个沉积物样品中6种重金属含量顺序依次是Cr＞Zn＞Pb＞Cu＞As＞Cd， 含量最高的Cr和Zn平均质量比分别为74.35和63.21 mg/kg， 其次是Pb， Cu和As， 平均质量比分别为20.10， 17.26 和15.76 mg/kg， Cd含量最低， 平均为0.66 mg/kg，由表2可知， 研究区域表层沉积物中Cd和Cr的含量偏高， 最大值远高于国家Ⅱ类标准（GB18668-2002）［20］； As质量比较低， 最大值略高于Ⅰ类标准远低于Ⅱ类标准； Cu， Pb和Zn质量比明显偏低， 最高值低于国家Ⅰ类标准（GB18668-2002）。对黄河尾闾及近岸沉积物中重金属质量浓度进行正态性检验（显著性水平P=0.05）， 其中Cu， Pb， Zn和Cr的浓度服从正态分布， 而Cd和As的质量比服从对数正态分布。

表2 黄河尾闾及近岸表层沉积物中重金属含量Tab. 2 Concentration of heavy metals in surface sediments from the tail reaches of the Yellow River estuary

黄河尾闾及近岸沉积物中重金属的变异系数顺序依次是Cd ＞As＞Cr＞Cu ＞Pb＞ Zn， 其中Cd和As的空间分布差异最大， 变异系数最大， 分别是74.01% 和39.63%， 说明这两种元素可能存在点源输入， 其他元素的变异系数相对较小， 说明来源相对一致。

由表2知， 五个断面中E断面重金属Cd， Cu，Pb， Cr和Zn的质量比最低， 而As质量比偏高， A、B断面的Cd， Cu和Pb的质量比高于C、D和E断面， E断面Cr质量比相对偏低， 其他四个断面Cr质量比相当， A、D和E断面的As质量比高于B和C断面， 总体说来， 北部断面的重金属质量比高于南部断面。

与我国其他流域相比， 黄河尾闾及近岸表层沉积物中重金属质量浓度总体偏低。黄河尾闾及近岸沉积物重金属质量浓度比珠江口低， 而与长江口相近， 其中黄河尾闾及近岸Cu， Cr， Pb和Zn质量比低，变化范围小， Cd和As质量比介于两河口之间， 应引起重视。黄河尾闾及近岸沉积物中重金属质量比与莱州湾相近或略高于莱州湾； 相较于锦州湾， 黄河尾闾及近岸Cr质量比较高， 其他5种重金属质量比较低， 锦州湾Zn污染比较严重， 平均质量比远高于其他流域。黄河尾闾及近岸与东海沉积物中Cu， Pb 和Zn的质量比相当， 但相较于东海， 黄河尾闾及近岸Cd质量比偏高， Cr质量比偏低， 说明两流域可能受到不同重金属的污染。详见表3我国近海沉积物中重金属质量比比较。

表3 我国近海沉积物中重金属含量Tab. 3 Comparison of heavy metal concentrations in surface sediments along the Chinese coast

2.2 重金属含量与沉积物粒度的关系

图2 黄河尾闾及近岸表层沉积物中粒度组成图Fig. 2 Grain size composition of surface sediments from the tail reaches of the Yellow River estuary

粒度组成特征是沉积物的重要地球化学特征参数之一［27］， 由图2可知： 黄河河道沉积物以砂粒为主， 仅河道样点8～12沉积物中有少量粉砂和黏土；黄河口的沉积物以砂粒和粉砂为主， 黄河近岸北部断面A和B粉砂和黏土含量先增加后降低， C断面粉砂和黏土含量先降低后增加， 南部断面D粉砂和黏土含量呈降低趋势， 而E断面呈增加趋势， 其中A和B断面粉砂和黏土含量较高， 分别为13.8%～87.2%和39.8%～87.4%， 沉积物中重金属含量变化趋势与沉积物粒度变化一致， 即粒度小的样点重金属含量相对较高， 粒度大的样点重金属含量相对偏低， 由于沉积物颗粒越细， 接触比表面积越大， 对重金属吸附性越强， 所以黏土含量是制约重金属在沉积物中含量及分布的重要因子之一。

2.3 重金属元素间的相关性

对黄河尾闾及近岸沉积物中6种重金属元素进行相关性分析， 得到元素Pearson相关系数矩阵（表4）。由表4可以看出， Cu， Pb和Zn在0.01水平上呈显著性正相关， 说明这些重金属元素间具有共生共存的地球化学特性， 其中Cu与Zn在元素周期表中位置相邻，性质相似， 因此它们来源相同， 影响它们分布的因素也相似； Cd与Cr呈显著性正相关， 与As无明显相关关系， 与其他重金属呈负相关， Cd是最容易发生迁移的重金属， 性质活泼， 所以与其他重金属的相关性最差； As与Zn呈显著性负相关， 说明两者来源完全不同，As含量与其他重金属含量不存在相关关系。

表4 黄河尾闾及近岸重金属含量相关系数矩阵（n=48）Tab.4 Pearson correlation matrices of heavy metal contents in surface sediments from the tail reaches of the Yellow River estuary（n = 48）

2.4 生态风险评价

图3 黄河尾闾及近岸沉积物不同重金属对潜在生态风险指数的贡献Fig. 3 Contribution of different heavy metals to potential ecological risk indices in sediments from the tail reaches of the Yellow River Estuary

按照公式计算黄河尾闾及近岸沉积物中6种重金属的潜在生态风险系数和潜在生态风险指数。根据48个采样点沉积物中重金属潜在生态风险指数贡献可知， 黄河尾闾及近岸沉积物中6种重金属的潜在生态风险从高到低依次为： Cd＞As＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr（图3）。黄河尾闾及近岸的潜在生态风险主要由Cd 和As引起， 两者对潜在生态风险指数的贡献率分别为55.90%和29.54%， 其次是Pb、Zn和Cu， 它们的贡献指数分别是4.85%、4.65%和4.04%， Cr对潜在生态风险指数的贡献最小， 仅为1.02%。

表5是根据重金属潜在生态风险系数和潜在生态风险指数与污染程度的关系对黄河尾闾及近岸表层沉积物中6种重金属的生态风险作出初步评价。沉积物中Zn， Pb， Cr， As和Cu的生态风险指数均较低，E值均小于40， 为低生态风险（表5中未列出）。Cd的E介于3.78～74.39， 平均值为19.88， 其中87.5%的采样点有低生态风险， 12.5%的采样点为中等生态风险。黄河尾闾及近岸沉积物中6种重金属IR介于11.16～84.54， 平均值为35.05， 所有采样点的IR均低于110， 说明沉积物中重金属的潜在生态危害低， 采样点生态风险低， 污染轻， 对黄河尾闾及近岸生态环境潜在影响最大的重金属是Cd和As。

3 结论

1） 黄河尾闾及近岸表层沉积物中Cu、As、Pb、Zn和Cr平均质量比明显低于国家沉积物质量Ⅰ类标准， 无环境污染， Cd平均质量比介于国家沉积物质量Ⅰ类和Ⅱ类标准之间， 污染相对较重。总体来说，河道中重金属总质量比沿河流入海方向呈现先增加后降低再增加的趋势； 黄河尾闾及近岸以Cd和As污染最为严重， 其中黄河河道重金属质量比明显低于黄河入海口的重金属质量比。与我国其他流域相比， 黄河尾闾及近岸沉积物中重金属元素质量比处于较低水平。

表5 黄河尾闾及近岸表层沉积物中重金属潜在生态风险评价结果Tab. 5 Potential ecological risk assessment of heavy metals in sediments from the tail reaches of Yellow River estuary

2） 相关性分析结果表明， Cu， Pb和Zn呈显著性正相关， 具有污染同源性； Cd与其他重金属的相关性最差， 因为Cd性质活泼， 最容易发生迁移； As质量比与其他重金属质量比不存在相关关系， 来源具有一定差异性。重金属质量比与沉积物中黏土质量比正相关， 因为沉积物颗粒越细， 接触比表面积越大， 对重金属吸附性越强。

3） 潜在生态风险评价结果表明黄河尾闾及近岸沉积物中6种重金属潜在生态风险系数由高到低依次为： Cd＞As＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr， 黄河尾闾及近岸沉积物的潜在生态风险主要由Cd和As引起， 两者的贡献率分别为55.90%和29.54%， 黄河尾闾及近岸所有采样点的RI值均低于110， 说明采样点生态风险低，污染轻。

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（本文编辑： 刘珊珊）

Concentration， distribution， and ecological risk assessment of heavy metals in sediments from the tail reaches of the Yellow River Estuary

ZHAO Ming-ming1， 2， WANG Chuan-yuan1， SUN Zhi-gao1， SUN Wan-long1， 2，LYU Ying-chun1， ZHAO Hao-Jie3， LU Yong4
（1. Yantai Institute of Coastal Zone Research， Chinese Academy of Sciences， Yantai 264003， China； 2. University of Chinese Academy of Sciences， Beijing 100049， China； 3. Dalian University， Dalian 116000， China； 4. Xuchang University， Xuchang 461000， China）

Aug.， 27， 2013

tail reaches of the Yellow River Estuary； sediment； heavy metal； distribution； ecological risk

To understand the pollution characteristics of heavy metals in surface sediments from the tail reaches of the Yellow River Estuary， the concentrations of Cr， Cu， Zn， Cd， Pb， and As in 48 sediment samples were analyzed using inductively coupled plasma source mass spectrometry， and the potential ecological risks of each heavy metals were evaluated. The total content of metals from the tail reaches of the Yellow River Estuary showed a trend of decrease then a subsequent increase after the first increase， until section B of coastal， the contents of As， Pb， Cd and Zn increased obviously， and the contents of Cu and Cr increased by a lesser extent. The heavy metal concentrations in the sediments of the Huanghe Estuary were significantly higher than those within the Huanghe Channel； however，compared with other typical areas along the coast of China， the heavy metal concentrations are relatively low. In relation to potential ecological risk factors， it was determined that the potential ecological risk of six heavy metals in sediments were in the order of： Cd＞As＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr； Cd and As contributed the most to the total potential ecological risk accounting for 55.90% and 29.54%， respectively. All sampling sites posed low potential ecological risks for the sea reach of the Huanghe River. These results provide base data for studies in ecological protection，environment management， and pollution control within the tail reaches of the Yellow River Estuary.

X55

A

1000-3096（2016）01-0068-08

10.11759/hykx20130827002

2013-08-27；

2013-09-13

中国科学院烟台海岸带研究所“一三五”规划项目（Y254021031）［Foundation： One Three Five planning projects of Yantai Institute of Coastal Zone， Chinese Academy of Sciences（Y254021031）］

赵明明（1987-）， 女， 山东烟台人， 硕士研究生， 主要从事环境地球化学研究， 电话： 15653513782， E-mail： mingming7541@163.com；王传远， 通信作者， 副研究员， E-mail： wangchy6111@163.com