基于硅纳米球阵列的全反射超表面结构的研究

任玉婷，向进 (华南师范大学信息光电子科技学院, 广东 广州 510006)

随着光子晶体研究的不断深入，人们开始把研究方向转向宏观介电常数和磁导率可以调控的人工晶体-特异材料或超构材料。所谓特异材料，是指自然界不存在的、由周期性排列的人工磁“原子”和电“原子”组成的材料。人工磁“原子”和电“原子”不是真实的原子，而是比光波长小很多的微纳结构。典型的磁“原子”可以由金属开口谐振环构成，以实现磁的共振，而电“原子”则可以通过金属线构建，来实现电的共振。利用这些共振微纳结构理论可以合成任何介电常数和磁导率的光学特异材料。金属材料在红外或者微波波段由于其穿透深度小，基本没有损耗，所以21世纪前10年基本都是研究太赫兹波或者微波区域的超材料。随着技术的推进，人们对可见光波段的超材料的兴趣更加浓厚，但金属在可见光区域趋肤深度很深，损耗较大，无法做出高效的特异材料。为解决这个难题，人们开始研究利用电介质纳米粒子或者介质天线做成在可见光波段的超材料。

超表面[1]主要是指由一些散射体，如能激发局域表面等离子体的金属纳米结构构成的阵列、能激发表面等离子体的金属狭缝光学薄膜等，其主要原理是利用入射光和散射体的相互作用来控制光的相位和振幅，从而来改变器件的光学性质。尽管超表面的厚度相对于光的波长来说可以忽略不计，但是其在共振波长处可以实现很多奇特的光学现象。高折射率电介质纳米颗粒在100～200nm尺度由于米氏散射有相对明显的磁偶极[2～4]，特别是硅纳米球颗粒。硅纳米球颗粒的二聚体[5]以及多聚体耦合，可以实现强的电场和磁场的近场增强效果，还可以产生fano共振现象[6]。硅纳米球在可见光波段表现出强烈的磁偶极和很小的欧姆损耗，这使它在一些应用上更优于贵金属，也是实现超表面很好的材料。超表面中的纳米结构元的相互作用不仅要考虑光的电场分量，也要考虑磁场分量，这实现了光透过高折射率的超表面的透射率接近1的惠更斯源[7]。由金属天线和金属平面中间隔离一层薄薄的绝缘层组成的超表面，也被用来很好的展示广义反射定律。用同心环天线做的平面透镜在通信波段有高的效率，在近红外波段有高的效率则已经被实验证明[8]。虽然硅纳米球颗粒有强的磁偶极，但是其在未耦合时的电偶极和磁偶极均是窄带，而超材料中的很多应用(如负反射和光学隐身等)都要求强耦合的电模式和磁模式，所以研究硅纳米球的偶极子之间的耦合作用具有深刻的物理意义。为此，笔者利用硅纳米球阵列构成了一种超表面结构，在可见光范围达到了全反射的效果，并用偶极分解理论分析其反射和相位的变化情况。

1 硅纳米球单体及二聚体的偶极矩性质

1.1 单个硅球

首先仿真了单个硅纳米球颗粒的散射[9]，其直径为180nm。如图1(a)所示，硅纳米球颗粒具有电偶极和磁偶极2种共振模式，相对于金属纳米颗粒来说多了磁的共振响应模式。图1(b)和图1(c)分别是电偶极和磁偶极共振的电场分布图，可以看出电偶极是两边强，而磁偶极则是呈环形电流形式。

图1 单个硅球的散射谱和电场分布

利用多偶极矩法进行多级分解，其主要思想是根据结构的电场进行泰勒展开[10]，这里只考虑电偶极和磁偶极：

式中，P表示硅球的电偶极矩；M表示硅球的磁偶极矩；r表示位置矢量；ω是频率；j表示电流；c表示光速。

相应的散射强度为：

从上述公式，可以得到硅球颗粒的2个偶极分量及总的散射强度。如图1(a)所示，可以看出单个硅球未进行耦合的时候，电偶极和磁偶极的散射谱都是窄谱。注意这里的多偶极矩展开点选为结构的质心处。

1.2 2个硅球颗粒构成的硅二聚体

为了解耦合对硅纳米球电偶极和磁偶极共振的影响，首先考虑由2个直径相同的硅纳米球颗粒构成的硅二聚体。硅球的直径为180nm，2个硅球之间的间隔为10nm。假设光从底部入射到硅二聚体上，光的偏振垂直于或平行于硅二聚体的轴，如图2所示。当光的偏振方向平行于二聚体的轴时，则将在该间隙中产生电热点，其散射谱中的电偶极会显著展宽，磁偶极则展宽不太明显，如图2(a)所示。当光的磁场方向平行于二聚体的轴时(或者说当光的偏振方向垂直于二聚体的轴时)，如果2个硅球之间的距离足够小，则可以在间隙中产生磁热点，此时其散射谱中的电偶极和磁偶极的展宽都不太明显，如图2(b)所示。产生这种现象的主要原因是电偶极子共振的电场分布主要是在硅球外部，而磁偶极子共振的电场分布呈现环形电流形式，而且在硅球内部，所以2个硅球的电场之间的重叠对于电偶极共振而言更大，导致更强的耦合强度和更显著的展宽。硅材料具有这种独特的耦合特征，因此可以被用来构建具有特异功能的光子器件。

2 耦合强度对硅球阵列反射的影响

笔者通过仿真硅球组成的阵列(见图3)来观察耦合对于反射的影响。利用时域有限差分法(FDTD)进行数值模拟，入射光光源是线偏振光并沿Z方向垂直入射。在模拟中，XY方向选择周期性边界条件，用来模拟无限宽的边界。为了避免边界反射的干扰，Z方向所用的边界条件是完全匹配层(PML)吸收边界条件，整个复合结构的周围环境设定为空气。

图2 不同偏振光激发硅球二聚体的电磁耦合散射谱

kin为入射光波矢，kr为出射光波矢。图3 硅球阵列结构示意图

对于晶格常数L= 200nm的硅球阵列，在510～620nm波长区域内没有任何透射而形成全反射，如图4所示。这种效应与光子晶体中常见的光子带隙的原理不一样，光子晶体主要是通过多层晶体之间的布拉赫反射导致的，而这里设计的超表面仅通过使用单层硅纳米球颗粒就可以实现。随着晶格常数的增加，当L= 250nm时，由于硅纳米球之间的耦合减弱，在510～620nm波长范围内出现较高的透射率(20%左右)，在磁偶极子的长波长一侧观察到接近100%的透射率。对于具有更小的晶格常数(L=180nm)的硅球阵列，硅球之间有更强的耦合作用，在510～620nm波长区域内的透射率也会增加。由此意识到可以通过控制晶格常数来控制硅球之间的耦合强度，从而得到全反射的超表面，而且也可以通过改变晶格常数来实现光透过阵列。

利用S参数法[11]求出硅球阵列(L=200nm)反射谱的位相变化，如图5所示，其反射谱的位相变化接近2π，符合全反射的位相要求。

3 理论分析

为了从理论上解释上述效应，笔者采用有效偶极矩的方式进行分析。根据Mie氏散射理论得到单个硅球的偶极矩，然后根据格林函数法得到阵列的有效偶极矩，从而来分析阵列的耦合效应。

根据Mie散射[12]的理论可以得到单个硅球的响应：

式中，an代表电偶极子的贡献；bn代表磁偶极子的贡献；n代表阶数(只考虑硅球的电偶极和磁偶极，即n=1的情况)；k代表真空中的波矢；σscat是散射截面。

图4 不同晶格常数的硅阵列反射谱 图5 硅阵列反射率及透射率谱和相应的位相变化 (硅球直径d=180nm) (L=200nm)

对于硅球阵列，利用格林函数法。对垂直光入射的周期阵列，由文献[11]可定义有效电偶极矩：

和有效磁偶极矩：

这样就可以从理论上计算出硅球阵列的有效偶极矩与阵列晶格常数的依赖关系。当硅球阵列的晶格常数从400nm变化到200nm时，有效电偶极矩会显著展宽，有效磁偶极矩也会展宽，但是效果不太明显，如图6所示。换言之，当硅球阵列出现强耦合时，会导致其有效电偶极矩和有效磁偶极矩线宽展宽，但是有效电偶极贡献主要部分。因此，当硅球阵列选择了合适的晶格常数时，会形成特定的线宽从而产生全反射效应。

图6 周期性硅球阵列有效偶极矩与晶格常数的依赖关系

4 结语

基于Mie理论、格林函数法以及FDTD仿真计算，研究了一种基于硅纳米球正方形阵列的超表面结构，其在可见光波段可以达到全反射效果。这种硅球阵列的传输特性主要是由于硅纳米球的偶极子之间存在强耦合作用，从而导致硅纳米球阵列的有效偶极矩线宽展宽。设计的硅基全反射超表面结构的厚度约200nm，而反射率在可见光波段可达99.95%。相对于传统反射镜，仅需亚波长厚度即可产生如此之高的反射率，这是传统反射镜所无法比拟的。此外，硅基超材料制备工艺与现有的半导体刻蚀工艺相兼容，具有非常好的应用前景。

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