工业层燃炉Urea-SNCR的数值模拟研究

王志 王夫美 沈伯雄 高洪培 姚燕 梁材

摘要 工业锅炉普遍应用于多种行业的生产实践，其氮氧化物的排放是我国大气氮氧化物污染的重要来源之一。随着大气污染排放标准的提高，Urea-SNCR技术成为工业锅炉脱硝的主流技术之一。Urea-SNCR系统的脱硝效率，与烟道内部构件、喷氨系统、运行参数、烟气流动条件及氨和烟气的均质混合等多种因素相关。本文针对某90 t/h层燃炉的二次燃烧室进行SNCR数值模拟，研究喷射位置、喷枪数量、氨氮比（NSR）、喷射速度及还原剂颗粒粒径等因素对SNCR脱硝效率的影响及其影响规律。结合响应面法，进行SNCR系统布置最优设计，得出在喷枪数为10个、还原剂喷射高度在3 m、NSR=2、喷射速度为82 m/s和颗粒粒径为60 μm时，脱硝效率最高为30%。研究成果有助于工业用层燃炉SNCR脱硝系统的改造和优化。

关 键 词 层燃炉;SNCR;数值模拟;氮氧化物;最优设计

中图分类号 TK229.6;X701     文献标志码 A

Abstract Industrial boilers are widely used in various industries. The nitrogen oxides generated from industrial boilers is an important source of atmospheric nitrogen oxides pollution in China. With the improvement of air pollution emission standard， Urea-SNCR technology became one of the mainstream denitrification technologies for industrial boilers. However， the denitrification efficiency of SNCR system is driven by various factors， including its internals， ammonia injection system， operation parameters， flue gas flow conditions， and homogeneous mixing of ammonia and flue gas. In this paper， SNCR numerical simulation was carried out for the secondary combustion chamber of a 90 t/h layer burning burner. The influence and optimal design of SNCR system were carried out based on the factors affecting SNCR denitration efficiency， such as injection location， number of spray guns， ammonia nitrogen ratio， injection speed and reducing agent particle size. Based on the response surface method， the maximum denitration efficiency was 30% when the number of spray guns was 10， the height of reducing agent injection was 3 m， NSR=2， the injection speed was 82 m/s and the particle size was 60 μm. The research results are helpful to the transformation and optimization of SNCR denitration system for industrial layer burner.

Key words layer burner; SNCR; numerical simulation; nitrogen oxides; the optimal design

0 引言

工業锅炉是我国重要的热能动力设备，目前全国在用工业锅炉达52.52万台，其中层燃锅炉占70%左右，年耗煤量占全国原煤产量的三分之一，是仅次于电站锅炉的耗煤大户[1-2]。工业锅炉燃烧过程中排放出大量的污染物，是我国大气污染的重要污染源之一。目前，工业锅炉氮氧化物（NOx）排放控制多采用低氮燃烧技术[3]，但是随着我国对大气污染物排放控制越来越严格，2019年9月30日生态环境部在工业锅炉污染防治可行技术指南（征求意见稿）中明确提出对小型层燃锅炉NOx污染物的排放进行严格控制，因此，传统的单一的低氮燃烧技术难以满足达标排放[4]。选择性非催化还原（SNCR）技术由于其占地面积小、投资成本和运行成本相对较小等优点[5]，在工业锅炉中应用广泛。

计算流体动力学（Computational Fluid Dynamics， CFD）可以模拟流体流动、多相流和化学反应等。应用于SNCR脱硝系统中可以计算温度分布、各组分浓度分布等，并在此基础上确定反应温度窗口[6-9]，优化还原剂喷入位置和喷入量[10]，使还原剂与烟气中 NOx 在SNCR温度窗口内混合均匀，达到最优的脱硝效率。越来越多的学者[11-12]利用数值模拟方法研究高温烟气中的SNCR脱硝过程，为改进和优化SNCR系统提供可靠的指导。Nguyen等[13]将SNCR过程的CFD模拟结果与试验结果对比，表明二者的脱硝过程，与温度、氨氮比（NSR）的变化和氨泄漏的规律上具有一致性。Kang等[14]将优化的SNCR反应机理与CFD软件结合，对超临界循环流化床锅炉的SNCR脱硝过程进行模拟计算，确定了SNCR脱硝反应的温度窗口，并得出该锅炉最优氨氮比为1.5。Xia等[15]提出了移动炉排垃圾焚烧炉床内垃圾转化、床外气体燃烧和SNCR过程的综合仿真模型，但只是对还原剂注射位置、注射速度及NSR单独进行比较，未考虑这些因素的相互作用。胥波等[16]对一台工业用链条炉中加入CH4的SNCR过程进行模拟，并与常规SNCR过程进行对比分析，认为加入适量CH4可提高脱硝效率。但由于其在炉拱处喷射还原剂，炉拱处烟气流速过大导致常规SNCR脱硝效率不高。Modlinski等[17]采用两种不同的SNCR反应机理在一台40 WM的链条炉对SNCR进行模拟计算，并对两种不同机理的预测精度进行评价，但文中只对特定SNCR脱硝过程进行模拟计算，模拟参数较为单一。国内外学者采用CFD模拟技术对SNCR过程已展开了许多研究工作[18-20]，但缺乏对工业锅炉SNCR脱硝系统中多个影响因素的综合对比讨论，以及缺少最高脱硝效率的优化参数。为此，本文针对小型工业层燃锅炉中的脱硝过程进行模拟计算，探究在小蒸发量、低烟气流速的环境下，液滴粒径、尿素喷射位置及喷射速度对SNCR过程的影响，同时采用响应曲面法结合数值模拟结果为中小型工业锅炉SNCR脱硝系统提出优化措施。

3.2 基于响应曲面法的SNCR脱硝参数优化

为了进一步研究各个因素对SNCR脱硝效果的影响，本文采用Box-Behnken实验设计和响应面法（RSM） 进行研究[32]，主要包括NO脱除效率的氨氮比NSR、喷射速度和平均粒径大小3个主要因素的优化和交互作用研究。以脱除效率（Yt）为影响值，氨氮比（X1）、喷射速度（X2）、平均粒径（X3）为参考因素，Box-Behnken试验因素水平见表3，共得到17组模拟试验方案。在原边界条件和喷射位置的基础条件下，按照各组选取的因素水平通过模拟计算完成各组试验，得到结果如表4所示。

对表4中的模拟试验结果进行拟合，得到二次多项式形式的经验公式：

式（4）中一次项前面的系数都为正，说明NSR、喷射速度、颗粒粒径的提高与NO脱除效率存在一定的正相关性。对上述回归方程进行方差分析，结果见表5。模型F值为14.48，说明该模型具有显著性。在模型的一次项中氨氮比、喷射速度及颗粒粒径显著性水平较高，二次项中[X1]和[X2]的P值远远小于0.05，说明氨氮比和喷枪喷射速度对脱硝效率的影响显著;[X1X2]的P值小于0.05，反映出氨氮比与还原剂喷射速度具有较强的相互作用，即对脱硝效率影响更大。

采用响应曲面法进一步分析影响脱硝效率3个因素的相互作用及最优水平。NSR、还原剂喷射速度及还原剂颗粒粒径交互作用对脱硝效率的响应曲面及相应的等值线图如图11～图13所示。结果表明，响应曲面凸出，说明最优条件是确定的，氨氮比小于2时试验范围内存在一个最大的脱硝效率。图11所示，NSR小于1.75时喷射速度在50～90 m·s-1的范围内，喷枪喷射速度越大脱硝效率越高;NSR在1.75～2之间时，脱硝效率随着喷枪速度的增加呈先增大后减小的趋势。这是由于在还原剂较少时喷射速度过小导致喷枪穿透力较小，从而使还原剂分布不均;还原剂较多时，喷射速度过大会使还原剂在喷枪布置的另一侧聚集，同样造成还原剂分布不均。从图12可知在氨氮比大于1.75的情况下颗粒粒径在45～90 μm范围内呈先增后减的趋势。这是由于颗粒粒径过小，导致尿素颗粒穿透力小进而导致还原剂分布不均;而尿素颗粒较大会在其未完全蒸发前已脱离SNCR反应温度窗口。虽然增大NSR能提高脱硝效率，但是为了控制氨逃逸，宜选择将氨氮比控制在2以内。图13a）是一个完整凸面，说明在喷射速度和颗粒粒径范围内存在最优值。图13b）所示脱硝效率随着喷射速度和颗粒粒径在较低范围内的增加而有所提升，继续增加脱硝效率反而下降。根据响应曲面的分析，当氨氮比为2，喷射速度为82 m·s-1，尿素粒径为60 μm时脱硝效率预测量最大为29%。为了进一步验证最优预测值的准确性，采用最优参数进行数值模拟验证，最后所得出口NO平均浓度为1.38×10-4，脱硝效率为30%，氨逃逸量为4.9×10-5，误差在5%以内，验证了模型的可靠性，NO浓度分布如图14所示。

4 结论

本文利用CFD模拟计算了工业层燃炉中SNCR过程的还原剂喷射位置、NSR、喷射速度、还原剂颗粒粒径对脱硝效率的影响。通过分析锅炉炉膛和煙道区域的温度分布，确定了还原剂的喷射位置和喷枪数量，并根据还原剂尿素分解机制研究烟道中NH3分布的均匀性，进一步优化喷枪布置。在此基础上通过响应面法，确定了SNCR脱硝系统最优设计参数。主要研究结论如下：

1）在SNCR系统中，前墙喷枪与侧墙喷枪在SNCR温度窗口内布置位置存在一定高度差（500 mm）可使还原剂分布更均匀。

2）NSR小于1.75时，增大还原剂喷射速度，增大还原剂粒径可提高脱硝效率。当NSR = 1.75时，在50～80 m·s-1的范围内增大喷射速度，在45～60 μm内增大还原剂颗粒粒径，可提高脱硝效率。

3）通过响应面法，确定了脱硝系统最优设计参数，最终得出在试验条件下氨氮比为2，喷射速度为82 m·s-1，尿素粒径为60 μm时，脱硝效率最大为30%，氨逃逸量为4.9×10-5。

参考文献：

[1]    张浩，行业概况工业锅炉[M]. 李卫玲，主编. 北京：机械工业出版社，2017：13-16.

[2]    常兵. 配风方式对层燃炉燃烧特性影响的试验研究[D]. 上海：上海交通大学，2007.

[3]    程晓磊. 低氮燃烧技术在煤粉工业锅炉上的应用[J]. 洁净煤技术，2018，24（4）：109-113.

[4]    生态环境部办公厅. 工业锅炉污染防治可行技术指南（征求意见稿）[EB/OL]. [2019-9-6]. http：//www.mee.gov.cn/

[5]    刘俊卿. 燃煤锅炉烟气中脱硝技术的应用研究[J]. 内蒙古煤炭经济，2018 （15）：22-23.

[6]    LIN P Y，JI J J，LUO Y H，et al. A non-isothermal integrated model of coal-fired traveling grate boilers[J]. Applied Thermal Engineering，2009，29（14/15）：3224-3234.

[7]    LOCCI C，VERVISCH L，FARCY B，et al. Selective non-catalytic reduction （SNCR） of nitrogen oxide emissions：a perspective from numerical modeling[J]. Flow，Turbulence and Combustion，2018，100（2）：301-340.

[8]    NGUYEN T D B，LIM Y I，EOM W H，et al. Experiment and CFD simulation of hybrid SNCR-SCR using urea solution in a pilot-scale reactor[J]. Computers & Chemical Engineering，2010，34（10）：1580-1589.

[9]    YUAN Q. Simulation of SNCR denitrification in a cyclone separator of supercritical circulating fluidized bed[J]. Journal of Engineering for Thermal Energy and Power，2019，34（8）：109-115.

[10]  张仲飞，陈李荔，王岳军. 不同喷枪在CFB锅炉SNCR工程中的应用[J]. 环境工程学报，2015，9（10）：4977-4981.

[11]  BLEJCHAR T， JABLONSKA J， SZELIGA Z， et al. CFD model of SNCR with shifting effect of CO[J]. Rocznik Ochrona Srodowiska，2018，20：109-122.

[12]  FINNERMAN O，RAZMJOO N，GUO N，et al. Reactor modelling assessment for urea-SNCR applications[J]. International Journal of Numerical Methods for Heat & Fluid Flow，2017，27（7）：1395-1411.

[13]  NGUYEN T D B，LIM Y I，KIM S J，et al. Experiment and computational fluid dynamics （CFD） simulation of urea-based selective noncatalytic reduction （SNCR） in a pilot-scale flow reactor[J]. Energy & Fuels，2008，22（6）：3864-3876.

[14]  KANG Z Z，YUAN Q X，ZHAO L Z，et al. Study of the performance，simplification and characteristics of SNCR de-NOx in large-scale cyclone separator[J]. Applied Thermal Engineering，2017，123：635-645.

[15]  XIA Z H，LI J，WU T T，et al. CFD simulation of MSW combustion and SNCR in a commercial incinerator[J]. Waste Management，2014，34（9）：1609-1618.

[16]  胥波，張彦文，蔡宁生. 链条炉SNCR脱除NOx数值模拟研究[J]. 热力发电，2009，38（3）：18-25.

[17]  MODLI? SKI N. Numerical simulation of SNCR （selective non-catalytic reduction） process in coal fired grate boiler[J]. Energy，2015，92：67-76.

[18]  BALETA J，MIKUL?I? H，VUJANOVI? M，et al. Numerical simulation of urea based selective non-catalytic reduction deNOx process for industrial applications[J]. Energy Conversion and Management，2016，125：59-69.

[19]  MACHA? P，BARAJ E. A simplified simulation of the reaction mechanism of NOx formation and non-catalytic reduction[J]. Combustion Science and Technology，2018，190（6）：967-982.

[20]  张利平，李开拓，王伟锋. 链条炉SNCR烟气脱硝系统数值模拟及优化[J]. 热力发电，2015，44（9）：86-91.

[21]  Fluent Inc. Fluent users guide[Z]. 2015.

[22]  ZIOLKOWSKI P J， OCHRYMIUK T， EREMEYEV V A. Adaptation of the arbitrary Lagrange-Euler approach to fluid-solid interaction on an example of high velocity flow over thin platelet[J]. Continuum Mechanics and Thermodynamics，2009，DOI：10.1007/s00161-019-00850-7.

[23]  沈伯雄，刘亭，韩永富. 选择性非催化还原脱除氮氧化物的影响因素分析[J]. 中国电机工程学报，2008，23：53-59

[24]  BI D G，ZHANG Z X，ZHU Z X，et al. Experimental study on influencing factors of NOx reduction by combining air staging and reagent injection[J]. Energy Sources，Part A：Recovery，Utilization，and Environmental Effects，2019：1-9.

[25]  ROTA R，ANTOS D，ZANOELO ? F，et al. Experimental and modeling analysis of the NOxOUT process[J]. Chemical Engineering Science，2002，57（1）：27-38.

[26]  BROUWER J，HEAP M P. A model for prediction of selective noncatalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia，urea，and cyanuric acid with mixing limitations in the presence of co[J]. Symposium （International） on Combustion，1996，26（2）：2117-2124.

[27]  ZANOELO E F. A lumped model for thermal decomposition of urea. Uncertainties analysis and selective non-catalytic reduction of NO[J]. Chemical Engineering Science，2009，64（5）：1075-1084.

[28]  趙璐，刘勇，张祥，等. 基于遗传算法的多分区结构化网格自动优化分区的研究[J]. 计算机应用与软件，2018，35（10）：267-273.

[29]  NGUYEN T D B，KANG T H，LIM Y I，et al. Application of urea-based SNCR to a municipal incinerator：On-site test and CFD simulation[J]. Chemical Engineering Journal，2009，152（1）：36-43.

[30]  YOON S S，KIM H Y，HEWSON J C. Effect of initial conditions of modeled PDFs on droplet characteristics for coalescing and evaporating turbulent water spray used in fire suppression applications[J]. Fire Safety Journal，2007，42（5）：393-406.

[31]  WEE S K，YAP Y J. CFD study of sand erosion in pipeline[J]. Journal of Petroleum Science and Engineering，2019，176：269-278.

[32]  GAO J，XU H，LI Q J，et al. Optimization of medium for one-step fermentation of inulin extract from Jerusalem artichoke tubers using Paenibacillus polymyxa ZJ-9 to produce R，R-2，3-butanediol[J]. Bioresource Technology，2010，101（18）：7076-7082.

[责任编辑    田    丰]