8.0 MeV中子与天然镓作用的弹性散射微分截面实验研究

王学浩 黄翰雄 兰小飞 阮锡超 张奇玮 任 杰 孙 琪 栾广源刘 超 丁琰琰 王金成 麻 旭 胡志杰 郭明伟 江历阳

1（西华师范大学物理与天文学院 南充637002）2（中国原子能科学院研究院核物理研究所 北京102413）

次级中子双微分截面，在辐射防护、核工程设计、评价数据库检验、理论计算的发展具有重要意义［1-4］。镓是一种物理和化学性质都非常特殊的物质：熔点很低（29.8℃），沸点很高（2 204℃）。纯液态镓有显著的过冷趋势，在空气中很稳定。液态镓易过冷，即受热至熔点时变为液体，再冷却至0℃而不固化。与汞相比，镓铟锡合金去掉了易蒸发和毒性这两大弊端，故在越来越多的场合作为汞的替代品。在反应堆领域，基于良好的导热性和化学稳定性，镓有可能被用于下一代反应堆的热传导介质。另外，在核燃料及反应堆燃料里有时也会掺杂一定量的镓，以改善燃料元件的物理和化学性能。中子入射条件下镓的各种反应截面数据对核装置及反应堆设计都颇为重要，对核反应理论研究也有一定的参考意义。

然而，当前国内外有关中子与镓的弹性散射微分截面测量工作只有两组实验数据［5-6］，测量的入射中子能量分别为3.2 MeV、3.23 MeV、4.03 MeV。同时，CENDL-3.2、ENDF/B-8.0和JENDL 4.0等评价库数据中关于镓的中子微分截面在90°附近存在明显分歧。基于镓元素的广泛应用现状及将来可能的应用前景，以及目前中子截面数据匮乏的窘境，在中国原子能科学研究院开展了中子与天然镓样品（成分主要是69Ga和71Ga，丰度分别为60.1%和39.9%）的弹性散射微分截面实验研究。

1 实验测量

实验测量是在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器的多探测器快中子飞行时间谱仪上完成的，实验装置如图1所示。多探测器快中子飞行时间谱仪由3个主探测器和1个监视器组成，主探测器安装在可移动轨道上的屏蔽体内，可通过屏蔽体在轨道上的移动改变探测角度。监视器安装在固定屏蔽体内，以固定角度和距离对准中子源，用于监测中子源的强度。d+D反应产生的中子作为实验中子源，加速器提供的入射氘能量6.0 MeV、平均流强约0.4μA、脉冲束宽度（Full Width at Half Maximum，FWHM）约2.5 ns、脉冲频率3 MHz，氘靶采用气体靶，长度为40 mm，内径为10 mm，金衬底厚度为0.3 mm，气体靶与加速器管道真空隔离的入射窗为厚度18μm的Mo膜，气体靶内氘气的气压为405 300 Pa。实验时样品中心到靶中心距离为20 cm，镓样品几何尺寸为ø3.0 cm×2.7 cm，样品质量为158.8 g。标准样品聚乙烯的几何尺寸为ø3.0 cm×4.0 cm，质量为26.8 g。3个主探测器型号均为BC501A型液闪探测器，灵敏区直径为17.78 cm，厚度为10.16 cm，飞行距离（样品中心到探测器中心的距离）分别为600.58 cm、684.46 cm和507.53 cm。测量了21个角度的微分截面：20°、25°、30°、35°、40°、45°、50°、55°、60°、65°、70°、75°、90°、100°、105°、110°、115°、120°、125°、130°、140°。监视器为菧晶体，直径为5.08 cm，厚度为5.08 cm，飞行距离为756.05 cm，与束流夹角约45°。

图1 多探测器快中子飞行时间谱仪Fig.1 Diagram of the multi-detector fast neutron TOF spectrometer

实验测量的电子学与数据获取（Data Acquisition，DAQ）如图2所示，使用基于CAMAC总线的多参数获取系统，获取软件用的是KMAX-7.4.2。探测器阳极信号经扇入扇出模块一分为三，第一路进入MESTEC MPD4得到脉冲甄别信号（Pulse Shape Discrimination，PSD）；第二路送电荷数字转换（QDC，具体型号为PHILIPS 7166）插件进行电荷积分得到液闪探测器的脉冲高度谱（Pulse Height，PH谱）；第三路信号送入恒比定时器（Constant Fraction Discriminator，CFD）进行定时。恒比定时器输出三路信号：第一路信号作为模数转换（Analog-to-digital Converter，ADC）插 件（PHILIPS 7164）的门信号，只有在开门期间的信号才被DAQ采集记录；第二路信号经延迟一定的时间后送入时幅变换器（Time-to-Amplitude Converter，TAC）作为中子飞行时间的起始信号；第三路信号送入定标器（Scaler）用于计算DAQ的死时间。束流管道上安装有束流脉冲信号拾取筒，可以将脉冲束流的感应信号（Pick up）经CFD定时后作为中子飞行时间的停止信号。

图2 实验测量电子学与数据获取系统框图Fig.2 Block diagram of the electronics and data acquisition system

为得到纯净的效应谱，对于每一个角度，实验进行了一次效应谱测量以及三次本底谱测量，分别是“有气（气体靶）-有样（样品）”、“有气-无样”、“无气-有样”和“无气-无样”四轮的飞行时间谱，以便能够准确地扣除实验本底。实验数据的记录采用事件记录（list mode）模式，可以在离线数据分析中挑选合适的开门（cut）条件，挑选出感兴趣的事件并剔除大部分本底。

2 数据处理

数据处理的主要步骤如下：

1）原始数据的反演。反演是通过对原始事例添加合适的条件，挑选出满足这些条件的事例并得到这些事例物理信息的过程。实验过程中通过对探测器进行γ刻度确定了ADC的道数和电子能量的关系，从而可以设定数据反演时的软件阈值，不同阈值下探测器的探测效率不一样。数据反演时设置三个主探测器的阈值均为0.25 MeV等效电子能量，监视器的探测阈为0.95 MeV等效电子能量。监视器用于对源中子注量率的相对归一，其软件阈比较高是为了减少低能散射中子本底的干扰。

2）纯效应谱的获得。每个角度进行效应谱和本底谱的测量；分别以“有气”（GasIn）、“无气”（GasOut）表示气体靶是否充入氘气，以“有样”（SamIn）、“无样”（SamOut）表示是否挂上样品，获取4种条件 的TOF谱：TOFGasIn-SamIn、TOFGasIn-SamOut、TOFGasOut-SamIn、TOFGasOut-SamOut。表1表示效应、本底来源；通过式（1）得到纯效应谱（源中子与镓作用产生的次级中子飞行时间谱）以TOFeffect表示［7-9］：

表1 效应、本底来源Table 1 Effects,background sources

式中：F1、F2和F3分别是归一因子，有气时的谱用中子监视器（Monitor，MONI）的单能中子峰面积来归一，无气时用束流积分（Beam-Current Integral，BCI）来归一，有气无气的相对归一也用束流积分，即F1＝MONIGasIn-SamIn/MONIGasIn-SamOut；F2＝BCIGasIn-SamIn/BCIGasOut-SamIn；F3＝BCIGasIn-SamIn/BCIGasOut-SamOut。每个谱都是经过死时间修正后的谱。

3）实验结果的获得。通过蒙特卡罗方法，从d+D反应产生源中子开始，模拟了源中子的产生、源中子与样品的作用（包含单次散射以及多次散射的情况）以及中子被探测器探测到的全过程。然后用测量谱弹性散射峰面积除以模拟谱的弹性峰面积，得到一个差异因子。用这个差异因子乘以上一次蒙特卡罗输入的评价库截面值，得到的新截面数据又作为第二轮蒙特卡罗模拟的输入截面。然后再次模拟，再次比较，多次迭代后，模拟谱与测量谱的弹性峰在不确定度范围内一致时，最后一次输入的截面值作为此次实验的测量结果［7，9］。整个模拟迭代过程如图3所示，更详细内容可参阅文献［7，10-11］。模拟时充分考虑了实验测量中的各种实际条件：例如中子源不是点源，而是对样品有一定的张角；加速器束流打在靶的不同位置导致中子注量率有差异；中子与镓样品可能发生多次散射；探测器的尺寸大小及飞行距离；探测器探测效率曲线等。本次实验使用的蒙特卡罗模拟程序STREUER［12］由德国PTB开发，专门用于模拟中子轰击元素产生的次级中子TOF谱。模拟程序的首次输入截面取自ENDF/BVI。最终通过勒让德多项式拟合［7，13］得到角分布曲线。

图3 模拟迭代过程程序框图Fig.3 Block diagram of iteration procedure for the Monte-Carlo simulation

4）系统偏差修正。由于实验环境差异等因素，上一步得到的结果难免会有一个系统偏差，为了纠正这个系统偏差，在测量镓样品的同时，也测量了聚乙烯样品，将中子与聚乙烯中氢原子的n-p散射截面作为标准截面对上一步的测量结果进行了归一。处理过程跟上一个步骤一样：使用同一个蒙特卡罗模型、在相同的条件下模拟聚乙烯样品的TOF谱，然后把模拟谱与测量谱进行比较，得到一个系统偏差的修正因子，用这个修正因子对镓样品的角分布进行绝对归一。

这种蒙特卡罗模拟加迭代处理的数据分析方法可以很好地把实验细节考虑周全，对数据进行了比较细致的修正，提高了结果的精度。

3 结果

实验使用的中子源由D（d，n）3He核反应产生，由于该反应产生破裂中子反应的阈值为4.45 MeV，入射氘束能量为6 MeV时破裂中子最大能量约为1 MeV，氘的破裂中子在样品上发生散射，产生次级中子的最大能量也应为1 MeV，对主中子（8.0 MeV）弹性散射产生的次级中子干扰可以忽略。

图4为25°聚乙烯模拟谱与测量谱的比较。模拟谱的n-p弹性散射峰面积经过归一后，整个模拟谱与测量谱符合很好。图5分别展示了20°、75°和100°的镓样品模拟谱与测量谱比较。比较图5（a～c），随着探测角度的增大，弹性峰与非弹性峰逐渐分开，即大角度可以完全区分出弹性峰以及非弹性峰；从图5（a）可以看出，在小探测角度弹性散射峰与非弹性散射峰虽然有重叠部分，但能分辨出弹性散射峰，且弹性峰计数比非弹性散射峰计数高好几个量级，因此非弹性散射峰计数的影响基本可以忽略。同时我们也可以看到，图5（a）的300～350道、图5（b）的350～400道以及图5（c）的400～500道之间，模拟谱与实验测量谱存在较大分歧，由于这部分谱的贡献主要来自非弹性散射，因此模拟谱与测量谱的分歧也说明镓的非弹性散射截面评价库存在问题，需要后续进行更细致的分析和实验测量。本文工作集中于弹性散射微分截面的结果，先忽略非弹性散射及双微分截面的问题。图6所示结果是将本工作测得的弹性散射微分截面与不同评价数据进行比较。从图6可以看出，ENDF/B-8.0、JENDL-4.0和CENDL3.2数据库的结果在70°～90°之间分歧明显，而本工作的结果与CENDL-3.2符合得较好。因此，可以说明在8 MeV能区，镓样品的微分截面数据可信度更高。

图4 25°聚乙烯模拟谱与测量谱比较Fig.4 Comparison of simulated and measured spectra at 25°for polyethylene

图5 20°(a)、75°(b)和100°(c)镓样品模拟谱与测量谱比较Fig.5 Comparison of simulated and measured spectra at 20°(a),75°(b)and 100°(c)for gallium

图6 测得的弹性散射微分截面与不同评价数据的比较Fig.6 Comparison of measured elastic scattering differential cross sections with different evaluation data

本实验结果的不确定度主要有以下几方面：统计不确定度（小于1.5%）、n-p散射截面不确定度（约1%）、探测效率不确定度（约3%）、角度不确定度（小于0.5°）。总的不确定度计算式如下：

式中：δt为总不确定度；δ1，…，δn为各项不确定度；该实验的总不确定度为3%～3.5%。

4 结语

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器上的快中子飞行时间谱仪上开展的8.0 MeV中子与天然镓作用的次级中子弹性散射微分截面测量实验，测量了20°～140°之间21个角度的次级中子出射谱，获得了较为完整的弹性散射微分截面数据，丰富了EXFOR实验数据库的数据。实验测量结果与评价数据进行了对比与分析，对比结果表明：当前几大数据库中，CENDL3.2数据库的结果更贴近实验测量结果，可信度更高。本次实验结果澄清了评价库数据的分歧，为数据评价、理论模型改进提供了实验数据支撑。