晶界角度对Al-Mg-Sc-Zr合金板材各向异性行为的影响

朱家豪,韦莉莉*,黄宏锋,刘淑辉,陈晓明,田 晔,范 俊

(1 桂林理工大学 材料科学与工程学院,广西 桂林 541004;2 云南铝业股份有限公司 阳宗海铝电解分公司,昆明 650000)

Al-Mg系合金以其优异的成型性、可焊性和耐蚀性能被广泛应用于航天工业领域,如制备太空舱和返回舱等结构件[1-3]。随着航天技术的不断进步,对航天用铝合金性能的要求也在不断提高。在Al-Mg合金基础上,复合添加微量Sc和Zr元素研制而成的Al-Mg-Sc-Zr合金不但具备Al-Mg合金的优点,而且具有比Al-Mg合金更高的强度,因此被誉为航天用铝合金的最佳备选材料,在航空航天领域具有更广阔的应用前景[4-6]。

Al-Mg-Sc-Zr合金属于热处理不可强化合金,不能通过固溶+时效热处理进行强化[7]。该合金的强化方式主要有两种:固溶强化和亚结构强化。其中固溶强化是通过增加溶质原子浓度来实现,亚结构强化则是通过塑性变形(例如轧制变形)达到提高合金性能的目的。值得注意的是,虽然大轧制变形量下的Al-Mg-Sc-Zr合金强度得到了显著提高,但是对合金组织的均匀性和服役过程中的性能稳定性非常不利。研究表明,Al-Mg系合金在大变形量轧制塑性加工过程中容易形成较强的变形织构,并且在局部发生塑性失稳形成大量剪切带组织[8-9]。剪切带的存在不仅会成为微裂纹扩展的快速通道,而且在后续的稳定化退火过程中剪切带区域会优先发生再结晶,进一步加剧板材组织的不均匀性[10]。姜锋等[11]研究发现Al-Mg-Sc合金经过冷轧变形后倾向于形成强的Copper{112}〈111〉,Brass{011}〈112〉和S{123}〈634〉织构。在剪切带和变形织构的共同影响下,Al-Mg-Sc-Zr合金板材力学性能表现出较为明显的各向异性,对合金板材的应用极为不利[12-13]。因此如何有效改善板材力学性能各向异性成为Al-Mg-Sc-Zr合金的重要研究方向。对于Al-Mg-Sc-Zr合金而言,解决变形织构和剪切带引起的各向异性的根本方法是提高合金塑性,在塑性变形中降低变形织构强度和抑制剪切带形成,提高组织均匀性。研究表明,在外力作用下不同晶粒由于晶体取向和受力差异而发生不同程度的变形,此时晶界作为联系各独立晶粒的纽带发挥着协调晶粒之间协同变形的作用。有学者研究发现超细晶材料之所以具有常规合金无法比拟的超塑性,是因为其晶粒细小、晶界密度高,晶界角度差大,晶界的协同变形能力也随之增强[14-15]。因此,通过晶界优化获得高/低角度晶界混合的混晶组织是提高Al-Mg-Sc-Zr合金塑性,改善合金板材组织均匀性和性能各向异性的有效途径。

目前多向锻造(multi-axial forging,MAF)技术在晶界优化方面具有较为突出的优势,不仅能制备出较大尺寸的超细晶材料[16],并且其过程产生的亚结构强化效果还能保证合金强度的同时降低轧制变形量[17]。因此,本工作采用多向锻造以达到获得高/低角度晶界并存的混晶组织的目的,对锻件进行退火处理以获得没有完全再结晶的混晶组织,研究轧制变形过程中晶界结构、变形织构、剪切带和力学性能之间的内在联系,探索改善Al-Mg-Sc-Zr合金性能各向异性的新途径。

1 实验材料与方法

实验采用的Al-Mg-Sc-Zr合金是由工业纯铝(99.999%),Al-50Mg,Al-20Mn,Al-2Sc和Al-10Zr中间合金制成的半连续冷铸铸锭,合金成分(质量分数/%,下同)为:Mg 5.5,Mn 0.3,Sc 0.2,Zr 0.1,Al余量。铸锭经过均匀化处理(350 ℃/12 h)后,从铸锭中切取尺寸为30 mm×26 mm×20 mm的样品对其进行6道次的室温多向锻造,并对合金锻件进行400 ℃/1 h的退火处理。随后对均匀化态的Al-Mg-Sc-Zr合金和退火态的合金锻件进行冷轧处理,轧制变形量为70%。

利用INSTRON-8801疲劳试验机进行拉伸测试,实验过程按照GB 228—87的相关规定进行,本实验中拉伸速率为1 mm/min,拉伸试样取样位置和尺寸如图1所示,之后将拉伸数据导入Origin软件绘制相应的应力-应变曲线图。力学性能测试中,每种状态均重复测试两次并评价测试结果误差,以确保实验结果的准确性。采用金相显微镜对覆膜后的Al-Mg-Sc-Zr合金、锻件和板材纵截面进行显微组织观察,阳极覆膜液配比为氢氟酸∶硼酸∶蒸馏水=3 mL∶1.1 g∶100 mL,覆膜电压为20 V,时间为20 s。在高氯酸和无水乙醇体积比为1∶9的溶液中对各个样品进行电解抛光,腐蚀电压控制在20 V,利用ZEISS Sigma-300场发射扫描电子显微镜获得样品的EBSD图,采用定向成像显微镜(OIM)分析程序对EBSD数据进行分析。

图1 拉伸试样取样位置(a)和尺寸(b)Fig.1 Sampling position (a) and dimensions (b) of tensile specimen

2 实验结果与分析

2.1 力学性能测试

图2为均匀化状态Al-Mg-Sc-Zr合金直接轧制变形以及经过不同温度退火处理后的合金锻件轧制变形得到的合金板材各个方向上的力学性能。结果表明,两种板材试样的屈服强度(yield strength,YS)和抗拉强度(ultimate tensile strength,UTS)在不同方向上均存在着差异,总体表现出90°方向上力学性能最高,45°和60°方向上力学性能最低。由图2可知,各状态测试结果的标准差值较小,由此可确定合金板材不同方向力学性能波动主要与合金板材性能各向异性有关。

图2 不同冷轧板材试样的应力-应变曲线(1)和力学性能(2)(a)均匀化状态+冷轧;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷轧Fig.2 Stress-strain curves (1) and mechanical properties (2) of different cold rolled sheet specimens(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

为了进一步量化对比两种合金板材的性能各向异性情况,根据合金板材力学性能测试结果,按以下方法分别计算不同试样平面各向异性指数(index of plane anisotropy,IPA)[18]:

IPA=[(N-1)Xmax-Xmid1-Xmid2-…-

Xmid(N-2)-Xmin]/(N-1)Xmax×100%

(1)

式中:Xmax和Xmin分别为同组数据中的最大值与最小值;Xmid1,Xmid2,Xmid(N-2)分别对应N-2个中间值,本实验中有5个方向,即N=5。合金板材IPA指数越高,力学性能各向异性越明显[19]。通过式(1)计算结果作图分析,如图3所示。可以看出,合金均匀化状态直接轧制变形的板材屈服强度IPAYS和抗拉强度IPAUTS指数均为最高,分别为6.68%和5.85%。相比而言,经过多向锻造+退火处理后再轧制的合金板材IPAYS和IPAUTS指数较低,分别为2.60%和2.94%。综合图2和图3的实验结果可知,均匀化状态合金经过轧制变形后力学性能各向异性表现最为显著,而经过均匀化处理后先进行多向锻造和退火处理再轧制变形的组合成型工艺能使合金板材性能各向异性得到改善。

图3 不同冷轧板材试样力学性能各向异性指数(IPA)Fig.3 IPA of mechanical properties of different cold-rolled sheet specimens

2.2 轧制前合金微观组织

图4(a),(b)分别为Al-Mg-Sc-Zr合金均匀化状态和400 ℃/1 h退火条件下锻件的金相显微组织。可以看出合金组织在均匀化状态下以高角度晶界的等轴晶为主,晶界完整,晶粒尺寸约为30 μm(图4(a))。合金锻件经过400 ℃/1 h退火处理后,晶粒尺寸有所减小,但仍然保留着大量的变形组织特征,晶粒内部的变形微带依旧清晰可辨,表明该温度下合金锻件并没有发生完全再结晶(图4(b))。

图4 合金均匀化态和不同退火温度条件下锻件的金相显微组织(a)均匀化状态;(b)MAF+400 ℃/1 hFig.4 Microstructures of homogenized alloy and forgings at different annealing temperatures(a)as-homogenized;(b)MAF+400 ℃/1 h

图5为Al-Mg-Sc-Zr合金锻件EBSD图和再结晶程度统计。图5(a)中黑色线条表示取向差角θ>15°的大角度晶界(high angle grain boundaries,HAGBs),红色线条则表示2°<θ<15°的小角度晶界(low angle grain boundaries,LAGBs)[20]。图6为Al-Mg-Sc-Zr合金锻件晶界取向差和晶粒尺寸。结合图6(a)可以看出,合金锻件经过退火后获得了高/低角度晶界混合的混晶组织,其中高角度晶界占比为0.52,平均晶界取向差为20.86°。图5(b)为合金锻件的再结晶程度统计,图中红色区域为变形组织,黄色区域为亚结构组织,蓝色区域为再结晶组织。由图5(b)的统计结果可知,合金锻件经过退火后,依旧保留着部分变形组织,且占比为46.8%,而亚结构组织和再结晶组织的占比分别为45.1%和8.1%。图6(b)显示了合金锻件的晶粒尺寸分布情况,结果表明锻件的平均晶粒尺寸为21.32 μm。

图5 Al-Mg-Sc-Zr合金锻件EBSD图(a)和再结晶程度统计(b)Fig.5 EBSD map (a) and statistics of recrystallization degree (b) of Al-Mg-Sc-Zr alloy forging

图6 Al-Mg-Sc-Zr合金锻件晶界取向差(a)和晶粒尺寸(b)Fig.6 Misorientation distribution at intercrystallite boundaries (a) and grain size (b) of Al-Mg-Sc-Zr alloy forging

2.3 轧制态合金微观组织

图7(a)为均匀化状态合金的轧制变形显微组织,可以看出合金发生了剧烈的塑性变形,晶粒由等轴状转变为典型的纤维状组织,在外加应力的作用下,出现了许多贯穿多个晶粒的宏观剪切带(如图7(a)中所标注的区域),这些剪切带不均匀分布在合金板材纵截面,并且与轧制方向的夹角为30°～45°。图7(b)为经过400 ℃/1 h退火处理后合金锻件的轧制变形显微组织,由图可见,经过相同轧制变形量的合金锻件显微组织也呈现典型的纤维状,但是并未观察到明显的宏观剪切带,说明剪切带的形成受到了抑制。

图7 不同合金试样的冷轧态金相显微组织(a)均匀化状态+冷轧;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷轧Fig.7 Metallographic microstructures of cold rolled with different alloy specimens(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

图8和图9分别为不同板材样品的EBSD图与晶界取向差。可以看出,均匀化态合金经过冷轧变形后,晶粒由等轴晶转变为纤维状晶粒,此时大角度晶界占比为0.59,平均晶界取向差为24.87°。经过多向锻造和退火处理再进行冷轧处理的合金板材中大角度晶界占比明显降低,经过400 ℃/1 h退火处理再冷轧的合金试样大角度晶界占比下降至0.46,平均晶界取向差减小至19.98°。通过对比图8(a),(b)不难看出,合金锻件的轧制变形组织中晶界密度明显大于均匀化态合金。

图8 Al-Mg-Sc-Zr合金板材样品的EBSD图(a)均匀化状态+冷轧;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷轧Fig.8 EBSD maps of samples of Al-Mg-Sc-Zr alloy sheets(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

图9 Al-Mg-Sc-Zr合金板材样品晶界取向差(a)均匀化状态+冷轧;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷轧Fig.9 Misorientation distribution at intercrystallite boundaries of Al-Mg-Sc-Zr alloy sheet samples(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

为了分析Al-Mg-Sc-Zr合金板材的织构组分和强度,通过EBSD测试得到的结果,利用OIM软件绘制出各个样品的取向分布函数图,结果如图10所示。可以看出,均匀化态合金以及退火态合金锻件经过轧制变形后,Brass,Copper和S织构成为板材中的主要织构,其中均匀化态合金直接轧制的板材中最大织构强度等级达到了11.37(图10(a)),而经过400 ℃/1 h退火的合金锻件轧制板材中最大织构强度则下降至7.82(图10(b))。实验结果表明高/低角度晶界混合的混晶组织能有效降低轧制过程中变形织构的强度。

图10 不同合金试样的取向分布函数(a)均匀化状态+冷轧;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷轧Fig.10 Orientation distribution function of different alloy samples(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

2.4 剪切带对合金板材各向异性的影响

在轧制过程中,合金材料受到垂直于轧面的压应力和平行于轧向的拉应力的共同作用,随着轧制变形量的增大并超过晶界协调晶粒之间协同变形的能力时,合金组织就容易产生塑性失稳,在局部形成剪切带[8]。结合力学性能测试(图2与图3)和金相组织观察结果不难发现,均匀化状态下直接轧制的Al-Mg-Sc-Zr合金板材显微组织中剪切带密度较大(图7(a)),并且其力学性能各向异性最为明显,这是由于剪切带组织分布具有一定的方向性,在外力作用下,微裂纹倾向在剪切带中萌发并沿着剪切带的方向迅速扩展,导致合金材料沿剪切带率先发生断裂,从而造成合金板材不同方向上的力学性能有着较大差异[10],表现出较为明显的性能各向异性。

当合金锻件经过退火处理后,由于没有发生完全再结晶(图4与图5),因此获得了基体为高/低角度晶界并存的混晶组织。由于混晶组织的存在增大了晶界角度差,提高了晶界协调变形的能力[15],导致其能够有效抑制轧制过程中剪切带的形成。研究表明,高强度的Copper和S织构容易形成剪切带[9],而混晶组织降低了合金锻件轧制变形过程中的Copper和S织构强度,间接地抑制了剪切带的形成。此外,晶界滑移是Al-Mg-Sc-Zr合金的主要变形机制,由于合金锻件的混晶组织具有更为细小的晶粒以及更高密度的晶界,有利于晶界的滑移和转动,使合金变形更为均匀[21],并且合金锻件轧制板材中Brass,Copper和S织构强度更低,晶界滑移更均匀,使合金板材获得更高的塑性[14],从而抑制剪切带的形成。综上所述,混晶组织能抑制合金轧制过程中剪切带的形成,有效降低剪切带密度以及剪切带对板材力学性能的影响,从而改善合金板材的力学性能各向异性。

2.5 变形织构对合金板材各向异性的影响

对于面心立方金属而言,在外加载荷作用下滑移系会优先沿着最密排面{111}以及最密排方向〈011〉发生滑移,从而发生塑性变形[10]。依据金属单晶体拉伸变形机制和变形临界分切应力定律,合金板材屈服强度σs与晶体临界分切应力τc的关系如下[13]:

(2)

式中:Ф和λ分别为滑移面法线与拉伸轴向之间的夹角和滑移方向与拉伸轴向之间的夹角;cosФcosλ为Schmid因子。不难看出,Schmid因子越大,在外加应力作用下越有利于晶体滑移系的开动,试样的屈服强度越小。由图10的分析结果可知,均匀化态合金经过轧制后Copper,Brass和S织构强度明显高于合金锻件的轧制板材试样,结合力学性能测试结果可以看出,变形织构是影响Al-Mg-Sc-Zr合金板材力学性能各向异性的重要因素。

表1 不同拉伸方向对应的Schmid因子及其最大值[12]Table 1 Schmid factor and maximum value corresponding to different stretching directions[12]

图11 合金板材各个方向Schmid因子最大值Fig.11 Maximum value of Schmid factor in all directions of alloy sheets

3 结论

(1)均匀态Al-Mg-Sc-Zr合金经过多向锻造和400 ℃/1 h的退火处理后,没有发生完全再结晶,显微组织内部仍然保留着变形组织特征,实现了由高角度晶界的等轴晶合金试样向高/低角度晶界并存的混晶合金锻件的转变,其中高角度晶界占比为0.52。

(2)均匀态Al-Mg-Sc-Zr合金直接轧制后显微组织中出现了较多剪切带,大角度晶界占比为0.59,平均晶界取向差为24.87°,并且板材中变形织构主要为Brass,Copper和S织构,织构强度达到了11.37;而合金锻件经过400 ℃/1 h退火处理后轧制显微组织中没有观察到明显的剪切带,大角度晶界占比下降至0.46,主要变形织构类型没有变化,但是织构强度下降至7.82。

(3)均匀态合金直接轧制变形后,性能各向异性行为较为明显,屈服强度IPAYS和抗拉强度IPAUTS指数分别为6.68%和5.85%;经过400 ℃/1 h退火处理后的合金锻件进行轧制变形,板材IPAYS和IPAUTS指数均有所下降,合金性能各向异性得到明显改善。