随机噪声激励下轻敲式原子力显微镜动力学特性研究

武 洁，张文明，孟 光，何宇航

（上海交通大学 机械系统与振动国家重点实验室，上海 200204）

自从1986年诺贝尔奖获得者Binging等［1］发明了原子力显微镜以来，其已成为微纳米研究最核心的工具之一，是微纳米尺度下探究材料、表面的性质，继而进行微纳米操作的基本手段，已在生命科学、材料科学、电子技术等领域发挥了重大作用，极力推动了微/纳米科技的发展，促使人类进入了纳米时代。

自从原子力显微镜发明至今，在AFM动力学行为分析方面，许多研究人员直接将AFM结构中的微悬臂梁－样品间相互作用力进行线性化得到振动响应［2－4］。1991 年，Gleyzes等［5］率先发表了轻敲式 AFM非线性动力学行为的实验报告，此后在AFM物理建模和动力学行为方面取得了一系列研究进展。Aime等［6］基于单自由度非线性振子模型，采用摄动法研究了Van der Waals力场中微悬臂梁的动态响应，结果表明：线性化分析不能很好说明频率漂移现象，不能解释当尖角和模型间距离有微小变化时有较大的频率漂移，而振子的非线性行为能够解释共振频率漂移与尖角和模型间距离的函数关系现象。Ashhab等［7－8］在研究单自由度振子中考虑了Van der Waals力场和Lennard-Jones力场，研究了系统在正弦激励下的动力学行为，应用Melnikov方法预测系统的混沌现象，表明当阻尼、激励及系统的平衡位置在一定范围内系统可能有混沌运动，并显示了当混沌运动发生时系统物理参数的变化范围；同时表示了系统状态的反馈控制可以消除混沌的可能性。Basso等［9］采用数值仿真方法研究了Lennard-Jones力场中单自由度振子的混沌，发现了倍周期分岔、混沌运动，给出分岔与系统参数之间的函数关系。此外，Couturier等［10］应用摄动法导出 Len-nard-Jones力场中带自增益控制的单自由度振子的稳定性判据。肖增文等［11］针对轻敲模式原子力显微镜微悬臂梁在谐振频率附近振动的问题，建立微悬臂梁的振动模型，仿真出了微悬臂梁前几阶的振动模态，得到了在保证振幅不变的情况下微悬臂梁各参数与其自由端偏转角的关系，指出了轻敲模式下减小AFM测量误差的方法。

有界噪声作为一种典型的随机过程，在众多研究领域得到广泛应用。冯志华等［12］针对轴向基础窄带随机激励柔性梁的非线性动力学方程，采用多尺度方法获得了系统稳定性的解析表达式和相应的Hopf分岔类型。戎海武等［13］研究了有界噪声激励下软弹簧Duffing振子的安全盆侵蚀现象，提出了随机安全盆分岔的概念，结果表明，由于随机扰动的影响，系统的随机安全盆分叉点发生了偏移。刘雯彦等［14］研究了有界噪声激励下单摆－谐振子系统的混沌运动，用Melinkov方程预测系统可能存在混沌运动的参数域，通过数值分析证明了有界噪声在频率上的扩散减小了引发系统产生混沌运动的效应。甘春标［15］研究了非共振拟可积哈密尔顿系统在高斯白噪声外激励下的可靠性问题。

本文建立Lennard-Jones力场作用下的针尖－样品物理模型和系统动力学方程，应用现代微分方程和分岔理论，研究了有界随机噪声和弯月面接触角对AFM针尖－样品耦合系统动力学行为的影响规律。

1 动力学模型

1.1 有界噪声

有界噪声是随机频率和相位的谐和函数，其幅值为常数。Stratonovich［16］第一次提出了有界噪声这个概念，有界噪声是一个慢变随机过程，被用来描述窄带随机激励。有界噪声可用如下方程描述：

式中μ，ω2，φ和ν分别为激励幅值、激励平均频率、随机相位角、随机激励强度。W（t）是单位Wiener过程，γ是［0，2π］之间均匀分布的随机变量。

有界随机噪声ϑ（t）的一维概率密度函数p（ϑ）为：

由于有界噪声ϑ（t）的均值为零，其协方差函数、双边功率谱密度和方差分别为：

图1 μ=1.0时，不同强度和中心频率情况下，随机激励功率谱密度Cϑ（ω）和激励频率ω的关系图Fig.1 Relationship between the power spectral density Cϑ（ω）and excitation frequency ω with μ =1.0 for different intensities of the random excitation and center frequencies.

1.2 弯月面力模型

图2所示为液体薄膜在表面能作用下，在针尖－样品接触区附近产生的弯月面力模型。弯月面附近的液体受到毛细压力Pc和脱附压力∏的作用，毛细压力Pc为［17－19］：

式中，2K为弯月面平均曲率（=K1+K2，K1和K2分为接触平面及垂直于接触平面内的弯月面曲率），γ为液体的表面张力，在水中时，其值为72 mN·m－1。

图2 针尖－样品接触区弯月面示意图Fig.2 Schematic of the meniscus bridge formed between the AFM tip and the liquid film.

脱附压力∏为：

式中：A为Hamaker常数，h为液体薄膜厚度。

由图（2）中几何关系可知：

式中，φ为弯月面接触角，是针尖表面和弯月面在接触点切线间的夹角，R为针尖半径，R1为弯月面半径，d为针尖与样品间距离，x0为针尖几何中心到弯月面接触点的水平距离，h0为平衡位置时液体薄膜厚度。

轴对称弯月面平均曲率可表示为：

将式（10）、式（11）代入式（12）可得针尖－样品接触区弯月面平均曲率为：

任意时刻弯月面体积Vmen的表达式为：

任意时刻液体流速Q的表达式为：

式中，η为液体的有效动力粘度。

当脱附压力等于毛细压力时，弯月面附近液体达到平衡状态［20］，即：

将脱附压力∏和毛细压力Pc的表达式（6）、式（7）以及弯月面平均曲率2K的表示式（13）代入式（17），并令cosλ≈0得：

式中，（x0）eq是x0在平衡点时的位移值，且：

将式（19）带入式（16）即可得到平衡时间teq的值。在平衡时间teq之后，弯月面力的值将保持恒定。平衡状态下弯月面力（fm）eq的值与液体薄膜厚度和粘度无关，而与表面张力、弯月面接触角和样品表面形态有关，其表达式为：

图3 AFM动力学系统集总参数模型示意图Fig.3 Schematic of the lumped-parameter model for the dynamic AFM system

1.3 系统动力学模型

图3所示为AFM悬臂梁的集总参数模型，用随机扰动下的弹簧－质量－阻尼系统来描述悬臂梁针尖的动力学行为，系统的运动方程为：

fr（t）为AFM系统的随机扰动，可表示为：

式中，δ为随机扰动强度，ϑ（t）为标准白噪声过程。随机过程可以用一系列具有加权幅值和随机相位角的余弦函数之和来表示，在本文中ϑ（t）为白噪声过程，可表示为：

式中，θj（j=1，…，N）是在［0，2π］内分布的相互独立的随机变量，N是一个足够大的正整数。

为了便于进行定性分析，定义平衡距离变量参数，即Zs=（3/2）（2D）1/3［2］，其中D=A2R/（6k），A2为 Hamaker常数。引入以下无量纲变量：

此时，Lennard-Jones力FLJ（τ）、压膜阻尼力Fs（τ）、随机扰动力Fr（τ）和弯月面力Fm（τ）可表示为：

因此AFM系统动力学方程可写成如下形式：

2 数值仿真结果及分析

运用四阶Runge-Kutta法求解微分方程（30），分析弯月面接触角和随机扰动强度等参数变化对单一频率激励下AFM针尖－样品耦合系统动力学响应的影响。所用AFM针尖－样品模型的基本参数如下：针尖半径R=20 nm，等效刚度系数k=27.5 N·m－1，共振频率ω0=280 kHz，品质因子Q=400。

由Wolf等［21］提出的算法可知，一个n维相空间中的连续动力学系统，由于相流中的局部变形，初始条件中无限小的n维球体将会变形成一个n维的椭球体。第i阶最大Lyapunov指数可表示为：

通常λi（i=1，2，…，n）以降阶排序，λ1为最大 Lyapunov指数。

图4 弯月面接触角φ的分岔图Fig.4 Bifurcation diagram of the contact angle of the meniscus force φ for noise-free system with（a）H=0 and noisy system at the intensity of the random disturbance with（b）H=0.000 1

由方程（20）可知，弯月面力大小与接触角有关，弯月面接触角是样品表面特性的重要参数。图4和图5所示为弯月面接触角对AFM系统非线性动力学特性的影响。

图4为耦合非线性动力学系统在不同弯月面接触角φ情况下系统的分岔图，对无噪声环境H=0和噪声环境H=0.000 1两种情况做了对比。图4（a）为周期运动，系统从周期1运动进入周期2运动，再由周期2运动进入周期1运动，最后回到周期1稳态运动。

从图5（a）中也可看到类似的变化过程，在弯月面接触角φ=60°时，系统响应为周期1运动，在φ=110°时变为周期2运动。当作用在AFM动力学系统上的随机扰动较小时，系统响应为混沌运动，如图4（b）所示。由图5（b）中的 Poincare图和相轨迹图可知，在区间40°＜φ＜130°范围内，系统响应为混沌运动，表明在不考虑随机扰动的情况下，AFM动力学系统通常处于稳定状态；在随机扰动激励下，系统则会出现混沌运动。

图6给出了不同噪声强度下动力学系统的最大Lyapunov指数图，其中横坐标变量为外激励载荷Γ。如图6（a）所示，在不考虑有界噪声情况下（H=0），当Γ值小于诱发混沌运动的临界值时，最大Lyapunov指数幅值存在剧烈波动，此时最大Lyapunov指数λ有许多负值出现，表明系统又回到了稳态运动。随着噪声强度增大，最大Lyapunov指数在临界值范围内幅值的剧烈波动趋势逐渐减弱，即系统的稳态运动趋势逐渐减弱直至消失。由此可知，有界噪声的影响可以减小或消除AFM动力学系统稳态运动的概率，增大系统混沌运动成分，采用最大Lyapunov指数可以定量表征AFM系统的非线性动力学特征。

3 结论

以原子力显微镜中的探针系统为研究对象，建立了Lennard-Jones力场作用下针尖－样品的物理模型和系统动力学方程，应用现代微分方程和分岔理论，分析了有界噪声激励下随机扰动强度和弯月面接触角对AFM针尖－样品耦合系统动力学特性的影响。得到以下主要结论：

（1）在无噪声环境下，随着弯月面接触角逐渐增大，系统经历了周期1—周期2—周期1—稳态周期1运动的变化过程；在随机扰动激励下，当弯月面接触角在40°＜φ＜130°范围内变化时，AFM系统响应为混沌运动。

（2）随着有界噪声强度增大，在诱发混沌运动的临界值范围内，最大Lyapunov指数幅值的剧烈波动趋势逐渐减弱，即系统的稳态运动趋势逐渐减弱。有界噪声减小了AFM动力学系统稳态运动的概率，增大系统混沌运动成分。

（3）有界噪声强度和弯月面接触角是影响AFM系统动力学特性的重要因素，对其进行深入研究有利于探讨原子力显微镜系统响应的非线性动力学行为。

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