压水堆核燃料破损在役化学诊断

□林清湖 徐天凤

压水堆核电厂燃料包壳的完整性对核电厂的安全、稳定、经济运行起着至关重要的作用。目前，国内外部分核电厂采用在线燃料棒破损性状分析系统，利用在线放射性γ射线活度测量仪实时探测反应堆冷却剂系统的关键核素，结合破损分析程序，实现核燃料破损状态的在线诊断[1]。然而，在线燃料棒破损性状分析系统成本高，监测点固定，多数核电厂未安装，且最终需人工取样化学分析进行确认，仅起辅助作用。人工取样化学分析监测核素种类多、能量分辨率好、取样点选择性广，特征核素可重点分析比对，与历史分析数据进行趋势分析，对核燃料破损状态诊断准确性和可靠性更高。本文拟研究压水堆核燃料破损在役化学诊断方法，对核燃料包壳破损识别、破损时间、破损变化、破损定位、破损尺寸、破损数量等进行诊断，为破损核燃料带“伤”运行或回堆重复利用提供技术决策依据，为停堆后核燃料破损啜吸检测提供更明确的方向和指导作用。

一、燃料破损特征核素

压水堆核电厂燃料元件受中子轰击而裂变，会产生多种放射性核素，燃料包壳破损，其裂变放射性核素会释放进入反应堆一回路冷却剂中，破损特殊核素主要包含以下三种：

裂变气体：85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe

碘同位素：131I、132I、133I、134I、135I

裂变固体产物：134Cs、137Cs

(一)裂变气体。燃料芯块中受中子轰击发生裂变，产生多种放射性气体，尤其是惰性气体85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、133mXe、135Xe、138Xe。随着反应堆的运行时间的累积，燃料棒内聚集的放射性气体也会随着增加，燃料棒间隙可容气体聚集的空间有限。一旦燃料包壳有破损，裂变气体逸出进入反应堆主系统中，引起反应堆冷却剂特征裂变气体放射性比活度的增加。

(二)碘同位素。燃料芯块的裂变产生多种放射性碘的同位素，主要有131I、132I、133I、134I、135I，尤其是131I，半衰期较长，且γ射线能量强度较大，易在放射性γ能谱化学分析中监测到。

(三)裂变固体产物。燃料芯块受中子辐照裂变除产生放射性裂变气体和碘同位素外，还产生多种放射性的固体裂变产物，如134Cs、137Cs、239Np、132Te、95Zr、95Nb等。燃料元件包壳完整或微小破口，固体裂变产物一般不会进入一回路冷却剂中。发生较大破损时，固体裂变产物才有可能进入一回路冷却剂中，故固体裂变产物可作为燃料元件大破口的关键特征核素。

二、破损诊断

(一)铀沾污。放射性碘同位素134I用作判定沾污铀的特征核素，可用来做UO2的灵敏指示剂[2]。新燃料组件投运时，如果一回路冷却剂中的134I比活度发生异常，较其它碘同位素比活度高出许多，燃料包壳外表面有铀沾污。但在反应堆寿期中或寿期末，134I放射性比活度明显增加，则可能是包壳有破口，使UO2从燃料包壳内冲刷进入到反应堆堆芯中。

(二)破损识别。放射性裂变气体及放射性碘同位素易通过渗透、扩散作用释放到一回路中，当燃料元件发生破损，一回路中的裂变气体和放射性碘同位素的放射性比活度会显著增加。当燃料包壳发生较大破损时，固体裂变产物可能通过破口进入到反应堆冷却剂系统中，导致反应堆冷却剂系统固体裂变产物放射性比活度增加。通常将反应堆冷却剂中裂变气体、碘同位素及固体裂变产物作为燃料包壳完整性评价的关键特征核素。

(三)破损时间。压水堆核电厂正常运行期间，反应堆冷却剂系统要求定期人工取样化学分析总γ放射性活度和γ能谱分析，通过对整个燃料循环周期进行长期分析跟踪裂变产物的放射性活度，并进行趋势分析，结合反应堆操作和反应堆冷却剂γ剂量率监测道实时数据，可以预测燃料包壳破损发生的大致时间。当反应堆冷却剂系统放射性参数异常时，采用增加取样分析频率和取样点，并进行趋势分析，以确定是新的燃料组件发生破损还是由原来已破损燃料组件的破口尺寸增大，或者是由于运行操作原因所引起[3]。

(四)破损定性。压水堆核电厂核燃料破损识别，常规采用以下经验方法：

1.压水堆燃料元件完整的“净堆”，净化系统下泄稳定，功率瞬变和稳定运行监测不到放射性裂变产物的峰释放。采用反应堆冷却剂中的131I、133I、133Xe经验典型值进行半定量诊断，比活度分别小于37MBq/t、37MBq/t、370MBq/t，且131I/133I放射性比活度之比约为0.1。

2.燃料可靠性指标(FRI)小于或等于19Bq/g，则基本可以确定在稳态下该堆芯没有燃料缺陷。

3.燃料元件包壳异常破损时反应堆冷却剂放射性比活度的变化呈上升趋势。

4.燃料元件发生小破损时，反应堆冷却剂的放射性比活度只会在功率剧裂变化过程中的短时间内才明显变动，131I/133I放射性比活度之比大约为1，133Xe/135Xe放射性比活度之比大于3。

5.燃料元件发生大破损时，131I/133I放射性比活度之比大约为0.6，133Xe/135Xe放射性比活度之比在0.9～3之间，所有裂变产物的放射性比活度显著变化，特别是长周期特征核素239Np、132Te、95Zr、95Nb可以明显监测得到。

6.破损发生在燃料棒的上部气腔时，反应堆冷却剂裂变气体放射性比活度增加，而当破损发生在活性段部位时，放射性碘同位素活度增加[4]。

(五)破损定位。压水堆核燃料经中子辐照产生固体裂变产物134Cs和137Cs，沉积在燃料元件包壳内壁上，其沉积量与燃料棒的燃耗有关，且134Cs和137Cs的泄漏率相同[5～6]。通过人工取样化学分析反应堆冷却剂中的134Cs和137Cs放射性比活度，计算134Cs和137Cs放射性比活度的比值，可以确定破损燃料棒的燃耗，再与预先通过物理分析方法计算的对应的燃料棒的燃耗相比较，可以大致得出破损燃料棒在堆芯中的位置和区域。当破损出现在同一个燃料组件或相同燃耗区域的燃料棒时，此方法较可靠。但当不同的燃耗区域都有破损发生时，134Cs和137Cs的放射性比活度之比主要取决于高燃耗的破损燃料棒，此方法可能不准确[4]。采用人工取样化学分析方法，为提高分析准确性，避免短周期核素的影响，待测样品需存放一段时间让其衰变再进行测量。

(六)破损数量。燃料组件破损，反应堆冷却剂系统放射性水平增加，采用一回路放射性剂量的增加量除以一回路系统中单根燃料棒破损产生的平均放射性剂量，可简单估算破损燃料棒的数量。反应堆功率、反应堆运行方式、破损大小等对各裂变产物进入到冷却剂中影响极大[7]，提高计算准确性，需利用物理分析模型模拟计算。法国原子能委员会(CEA)开发了燃料棒破损分析程序SADDAM，利用物理分析模型和经验关系式，由惰性气体在不同功率下份额释放确定燃料棒破损的数目[8]。CEA研制一回路源项分析程序PROFIP[9]，可模拟放射性裂变产物在核燃料内的演变、迁移和在一回路中的变化行为，同时可以通过计算得到单根燃料棒破损引起的放射性裂变产物比活度和释放份额。通过人工取样化学分析计算得出的一回路裂变产物的比活度或释放份额与由分析程序PROFIP计算的单根燃料棒破损引起的放射性裂变产物比活度或释放份额相除，估算破损燃料棒的数量。

三、结语

压水堆核电厂燃料破损化学在役诊断方法实现不停堆诊断核燃料性能和状态，实现核燃料破损发生的时间、破损识别、破损尺寸、破损定位和破损数量等信息的估算，为核燃料带“伤”运行提供技术决策，指导停堆换料啜吸试验的燃料组件检测的数量和区域。