重庆市荣昌区冬季典型霾期大气颗粒物浓度垂直变化特征

罗熙杰 赵玉连 霍婷婷 董发勤 石光明 蒋璐蔓 薛景源

（1.西南科技大学环境与资源学院 四川绵阳 621010；2.固体废物处理与资源化教育部重点实验室 四川绵阳 621010；3.西南科技大学生命科学与工程学院 四川绵阳 621010；4.四川大学建筑与环境学院 成都 610000）

随着城市化进程加快，建筑物高度不断增加，人类活动空间逐步增大，工业企业的高排放以及生活炉灶等的使用对颗粒物浓度垂直分布的影响程度日趋显著［1-2］。近年来，国内外学者通过各种平台和技术开展了大气污染物的垂直分布研究。文献［1，3-4］利用电视塔、气象塔等分析了北京、天津、石家庄等城市的污染物垂直分布规律，发现污染物浓度通常随高度上升而下降。Zhu等［5］利用无人机监测华北平原大气气溶胶300 m范围内的垂直分布，发现大于0.3μm的颗粒物的垂直数浓度变化在白天不明显，而夜间随海拔升高明显下降。李杨等［6］通过无人机监测发现北京粒径大于1μm的气溶胶数浓度在130 m高度范围内随高度升高而减小。

然而，空气污染通常分布在1 km范围内，目前城市大气污染垂直监测大部分停留在人类活动区，对1 km左右高度的颗粒物垂直分布规律研究较少［7］，无法分析颗粒物完整纵向分布规律。因此，有必要将大气监测由地面扩展至近地边界层［8］，明晰大气颗粒物污染的空间和时间变化特征，探索严重污染事件的形成机制。系留汽艇是一种可用于垂直观测的手段，相较于飞机观测、激光雷达等手段具有无最小飞行高度、灵活升降、操作简单以及携带方便等优点。如：Han等［9］利用系留汽艇探测数据发现中国中东部地区冬季PM2.5在600 m高度范围内，100 m和400 m处出现高浓度层；Zhu等［10］利用系留汽艇探测数据研究指出PM2.5的垂直分布受边界层高度和雾的垂直结构影响。

四川盆地容易在冬季发生反复污染，且盆地中污染较严重地区颗粒物常集中在500 m内［11］。位于四川盆地中部偏东部区域的荣昌区处于螺罐山和古佛山附近的平行岭谷区，具有独特的地貌条件（多丘陵和山地），雾霾一旦形成，颗粒物等很难在水平和垂直方向上迁移和扩散，从而形成区域性污染事件［12］。本研究基于2021年1月21-29日雾霾期在重庆荣昌区利用系留汽艇得到的细颗粒质量浓度和气象数据，分析大气颗粒物质量浓度的垂直变化特征，有利于进一步了解垂直扩散条件对颗粒物污染发生、维持和消散过程的影响，为四川盆地东部平行岭谷大气污染综合治理提供数据支撑。

1 仪器和方法

1.1 监测地点

监测地点临近重庆市荣昌区高铁站，坐标29°25’54.84”N，105°38’12.12”E，北面以自然植被为主，南面为居民区和工业园区，其中工业园以机械加工制造、汽摩配件、包装产业为主，污染来源多样。监测点附近地势起伏不大，相对平坦，具体位置如图1所示。

图1 监测地点地理位置Fig.1 Geographical location of monitoring site

1.2 监测及分析方法

利用配备气象传感器的JD-II型系留汽艇探空系统搭载COMET2型大气颗粒物质量浓度检测仪对2021年1月21-29日重庆荣昌区雾霾天气过程期间监测地点距离地面500～1 300 m垂直高度上的气象要素（气温、相对湿度和风速）及大气颗粒物（PM1，PM2.5和PM10）质量浓度进行了探测。为避免高湿度和降水对颗粒物浓度以及仪器造成影响，探测主要在天气条件为晴、多云以及阴天时开展。

监测前，将COMET2型大气颗粒物质量浓度检测仪测定数据与同类仪器Lighthouse所获取的数据进行比较，两种仪器监测出的颗粒物质量浓度的垂直变化趋势相似且数值相近（图2），说明采用COMET2所得数据可靠。放飞过程中，汽艇匀速上升到指定高度，中途不停留，到达之后即刻收回，一次垂直探测（上升和下降）大约耗时30～50 min。

图2 不同监测仪器监测数据比较Fig.2 Comparison of monitoring data from different monitoring instruments

大气颗粒物浓度与气象因素间的相关性分析利用SPSS软件完成。利用HYSPLIT（Hybrid single particle lagrangian integrated trajectory）轨迹模式分析气团轨迹，分析计算大气污染输送和扩散轨迹［13］。

2 结果与讨论

2.1 不同时段颗粒物质量浓度垂直分布

为了研究人类活动对颗粒物浓度垂直分布的影响，将一天的监测起始时间设置在2∶00，5∶00，8∶00，11∶00，14∶00，17∶00，20∶00和23∶00，并根据人类活动规律划分为4个时段。其中前一天23∶00、当天2∶00，5∶00属于夜间休息时间，人类生产生活活动较少，因此将其划为时段1；早上8∶00正值当日早高峰时期，交通污染排放较大，将其划分为时段2；11∶00，14∶00为午间活动时间，此时交通和烹饪排放增多，划分为时段3；17∶00，20∶00为晚高峰时期，人类生活活动增多，划为时段4。

各时段下，不同高度的颗粒物质量浓度变化趋势存在差异。如图3所示，颗粒物质量浓度在时段2、时段3和时段4随高度升高而下降，在时段1出现不同变化趋势，PM2.5与PM10质量浓度分别在500～700 m和500～900 m高度范围内随高度而增加。在整个测深内颗粒物质量浓度表现为随高度升高而降低，垂直分布差异在时段2最为明显，主要集中在600 m以下，600 m处PM1，PM2.5，PM10质量浓度减小至6.66，26.05和65.59μg／m3，分别为50 m处的15%，21%和17%。说明颗粒物主要集中在近地面。据调查，荣昌区2019年工业源排放量达到282.224 9 t，占总烟尘排放量的95%以上，近地面污染很可能大部分来自工业企业［14］。由于早晨边界层较低，工业企业恢复生产，且荣昌区处于川中丘陵和川东平行岭谷交接处，四周的山地和丘陵使得污染物被阻挡无法扩散，导致颗粒物在近地面聚集。

图3 不同时段颗粒物质量浓度垂直变化Fig.3 Vertical variation of particulate matter concentration in different periods

图4 为不同高度范围颗粒物质量浓度随时间的变化趋势。由图4可以看出，颗粒物平均质量浓度在不同高度下随时间变化规律不尽相同。颗粒物浓度在300 m以下的日变化为时段1＞时段2＞时段3＞时段4，颗粒物浓度在夜间浓度最高，PM1，PM2.5，PM10分别为39.61，193.62和338.87μg／m3。＞300 m时，颗粒物质量浓度在时段3、时段4升高，在时段2下降，表现为夜间和午间颗粒物质量浓度较高，早晨颗粒物浓度最低。

图4 不同时段颗粒物平均质量浓度Fig.4 Average mass concentration of particulate matter in different periods

颗粒物质量浓度随时间的变化趋势与川南城市冬季颗粒物浓度变化规律相似［15］，午间和夜间颗粒物质量浓度较高，是因为颗粒物在夜间由于边界层高度降低，大气层结构稳定，颗粒物扩散能力减弱，被压缩在较薄边界层内［16］；因午间交通高峰期以及生活炉灶的影响，使得午间颗粒物浓度剧增。午后湍流活动增强，污染物扩散速率加快导致颗粒物浓度下降。沈阳冬季颗粒物浓度变化表现为夜间和午间颗粒物浓度较高，但午间浓度高于夜间，可能是冬季寒冷导致人类活动主要集中在白天［17］。荣昌区位于西南地区，冬季夜间人类活动仍然较多，导致荣昌区颗粒物质量浓度夜间高于白天。说明大气颗粒物浓度受人类活动影响显著，使得颗粒物浓度有较强的日变化规律。

2.2 不同污染程度颗粒物质量浓度垂直分布

监测期间，颗粒物质量浓度呈现随高度升高而降低的总趋势，但变化规律不尽相同。由于颗粒物的垂直分布规律的变化导致荣昌区空气质量在监测期间存在差异，出现良和轻度污染两种等级。

空气质量为良时，600 m处PM1，PM2.5，PM10浓度是地面浓度的70.49%，69.60%，65.94%（图5（a）），颗粒物质量浓度随高度升高缓慢下降；轻度污染时期，600 m处PM1，PM2.5，PM10颗粒物浓度分别为12.33，51.03，92.98μg／m3，地面浓度分别是600 m的3.54，4.34，4.26倍（图5（b））。颗粒物主要在600 m以下聚集，在500～600 m变化幅度较大，500～600 m之间颗粒物无法充分混合，600 m以上，颗粒物浓度波动较小，呈现混合均匀的状态［3］。在600 m范围内，PM2.5／PM10的平均比值在空气质量为良时为0.56，在轻度污染期间为0.58；＞600 m高度，PM2.5／PM10的平均比值在空气质量为良时为0.56，在轻度污染期间为0.43。说明在空气质量为良时，颗粒物粒径分布较为均匀，在轻度污染期间，PM2.5在近地面地区对PM10的贡献较大。冬季的静稳天气以及较低的大气边界层和太阳辐射等导致颗粒物聚集在近地面难以扩散和清除，最终导致颗粒物在近地面聚集［18］。

图5 颗粒物质量浓度垂直分布Fig.5 Vertical distribution of particulate matter concentration

将颗粒物垂直浓度进行高度加权平均计算（表1），空气质量为良时3种颗粒物平均质量浓度比轻度污染时期高3.75，13.94，14.36μg／m3。轻度污染时期，颗粒物主要集中在近地面，高空的浓度较低；而空气质量为良的时期，颗粒物质量浓度在大气垂直高度上分配较为均匀，这也与图5的颗粒物垂直浓度的分布规律一致。

表1 颗粒物垂直高度加权平均质量浓度Table 1 Vertical height-weighted average mass concentration of particulate matterμg·m-3

2.3 气象因素对颗粒物垂直分布的影响

2.3.1 温度对颗粒物垂直分布的影响

温度与颗粒物质量浓度均呈正相关关系（图6），且在300 m高度范围内相关性最强，说明温度对颗粒物质量浓度在300 m范围内影响最大，随着高度的增加，颗粒物质量浓度与温度的相关性减弱。在300 m高度范围内，温度与PM1，PM2.5，PM10的相关系数分别为0.229，0.193，0.215。由于颗粒物垂直分布还受到逆温层、等温层等的影响［19］，进一步分析了逆温层对颗粒物垂直分布的影响。

图6 温度与颗粒物质量浓度的关系图Fig.6 Relationship between temperature and particulate mass concentration

分析2021年1月22日20∶00至23日17∶00（标记为S122-20∶00，S222-23∶00，…S823-17∶00）温度和颗粒物浓度变化特征（图7），发现监测期间于22日20∶00（S1）首次探测到离地10 m处出现逆温，厚度为94 m，逆温强度在夜间加剧，并在23日5∶00时（S4）达到最大，从43 m 一直延伸到426 m，厚度为383 m（图7（a））。在此之后，在23日09∶00探测到逆温开始消失，在下午14∶00逆温完全消失（图7（b））。随着逆温的形成，PM2.5开始聚集在近地面，地面与逆温上边界层之间的PM2.5浓度梯度随逆温强度的增强逐渐增加，在S1-S4监测期间，PM2.5浓度差从72.00μg／m3增加至184.90 μg／m3（图7（c））。值得注意的是，在逆温层上方，PM2.5浓度最低，且整个监测期间都存在此现象。在逆温层消失过程中，PM2.5在地面上方200～300 m范围以及600 m以上混合良好，在300～600 m随高度升高而下降，如S5所示。以S7为例，逆温一旦完全消失，PM2.5浓度在垂直方向上分布均匀，无法确定垂直浓度梯度。逆温层对颗粒物的垂直扩散起“抑制”作用，逆温层越厚，颗粒物在垂直方向的扩散越困难［20-21］，导致颗粒物在近地面堆积，颗粒物浓度峰值在逆温层内产生。

图7 2021年1月22日20∶00～23日17∶00温度与PM 2.5浓度变化Fig.7 Changes in temperature and PM2.5 concentration from 20∶00 on January 22nd to 17∶00 on January 23rd in 2021

2.3.2 风速对污染物垂直分布的影响

颗粒物质量浓度与风速之间的线性回归结果如图8所示，PM1，PM2.5，PM10浓度均随风速的减慢而增大，风速与大气颗粒物质量浓度呈负相关，这与文献［17］报道是一致的。风速在不同高度范围内对不同粒径颗粒物质量浓度的影响强度不同。600 m以上，风速与颗粒物质量浓度的相关性较弱，在300～600 m范围内，风速对PM1，PM2.5质量浓度影响最大，相关系数分别为0.161，0.124，而对PM10质量浓度的影响主要在300 m以内，相关系数为0.167。这可能与荣昌区冬季风速较低、静风天气较多、大气水平流动能力弱密切相关。一方面，较低的风速会使得地面扬尘对颗粒物的浓度贡献增加［22］；另一方面，低风速下颗粒物扩散速率较慢，造成二次粒子的生成速率提高，从而在一定程度上加剧霾污染程度［23-24］。

图8 风速与颗粒物质量浓度的关系图Fig.8 Relationship between wind speed and particle mass concentration

2.3.3 相对湿度对污染物垂直分布的影响

颗粒物质量浓度与相对湿度的线性回归分析（图9）表明，在不同高度范围内，湿度与颗粒物浓度均成正相关关系，但不同粒径不同高度下，相对湿度与颗粒物相关性强弱不同。在300 m以下相对湿度为43.90%～91.60%，在300～600 m为54.40%～91.90%，在600 m以上为47.80% ～92.20%。相对湿度在300～600 m范围内与PM1，PM2.5，PM10浓度的相关性最高，依次为0.662，0.567，0.501。300 m以下相对湿度与颗粒物质量浓度相关性较强；600 m以上，湿度与颗粒物质量浓度相关性最弱。300～600 m高度相对湿度与颗粒物质量浓度的相关性高于300 m以内，原因是300～600 m内平均相对湿度（73.35%）高于300 m以内（71.97%），相对湿度较高，促进颗粒物非均相反应的生成，使得颗粒物质量浓度增加［25］。尽管600 m以上平均相对湿度为74.37%，但与颗粒物浓度相关性较弱，原因是600 m以上颗粒物浓度不高，颗粒物非均相反应不剧烈，且过高相对湿度使得空气中的颗粒物相互凝聚成液滴，因自身重力作用沉降［26］。

2.3.4 多因素分析

气象条件对颗粒物的影响不是单一作用，而是通过多种气象因子的相互作用导致的［27］。利用线性回归的方法得到风速、温度和相对湿度在不同高度范围内与颗粒物质量浓度的相关关系（表2）。结果显示，温度与颗粒物质量浓度的相关系数为-0.002～-0.229，说明在荣昌区冬季颗粒物质量浓度总体上与温度呈负相关关系，可能是温度变化可增强气流流动［28］，而冬季温度变化小，对气流流动影响弱，同时逆温层的出现阻碍颗粒物的扩散和稀释［21］；相对湿度与颗粒物质量浓度的相关系数为0.217～0.662，与颗粒物质量浓度的相关性最强，且为正相关，是因为相对湿度增大引起水汽增加，使颗粒物吸湿生长，增加颗粒物浓度；颗粒物质量浓度在监测期间与风速的相关系数为0.003～-0.167，与风速呈负相关关系，因为低温、高湿度的出现，常伴随较低的风速，风速越小，对颗粒物的扩散和稀释作用越弱，进一步导致颗粒物浓度因聚集而增加。

表2 气象因素与颗粒物质量浓度的相关系数Table 2 Correlation coeffcient between meteorological factors and mass concentration of particulate m atter

荣昌区位于川东平行岭谷，冬季静风天气居多，使得近地面层处于稳定状态，同时逆温频发，不利于污染物垂直和水平方向的扩散，加重了颗粒物的聚集污染，且冬季相对湿度较大时，常伴有雾的出现，悬浮的雾滴不仅不利于颗粒物的扩散和沉降，而且极易吸附空气中的污染物发生二次颗粒物转化［29］。综上所述，颗粒物浓度分布特征受多种因素影响，非单一因素控制，荣昌区冬季高相对湿度和低风速等特定的不利气象条件加重了城市大气污染，反映了川东平行岭谷气象变化对城市空气污染的影响。

2.4 污染物后向轨迹分析

在一定时间内，除了本地污染物的积累，外来污染物的输送也至关重要［30］。因此，利用HYSPLIT模型对监测期间轻度污染时期（1月21-23日）进行72 h轨迹模拟（图10），进一步分析污染期间颗粒物垂直分布及其成因。轻度污染期间，研究区域主要受东北风的影响，荣昌区高度1 000 m处的污染气团以贵州省遵义市、重庆市铜梁区等地区的陆源为主；500 m处的污染气团来自重庆市梁平区1 000 m高空，经重庆市长寿区上升至约1 400 m，然后下降到南川区上空800 m后，最终到达荣昌区；而100 m高度的污染气团则是从重庆市长寿区出发，经重庆市梁平区后折返，经过北碚区后到达荣昌区，气团始终保持在100 m左右的高度。由于100，500 m气团经过的重庆市等周边城市工业发展迅速，且监测地附近存在大工业园，工业企业排放的污染物使得近地面颗粒物增多［31］，且荣昌区四周众多山地和丘陵导致颗粒物无法充分扩散，颗粒物浓度在垂直方向上随高度升高而降低。

图10 2021年1月21-23日不同高度气团HYSPLIT后向轨迹Fig.10 HYSPLIT backward trajectory of air masses at different heights from January 21 to 23，2021

3 结论

（1）荣昌区PM1，PM2.5，PM10纵向分布特征呈现随高度升高而下降的总体趋势。在0～300 m内颗粒物浓度在夜间最高；＞300 m，颗粒物质量浓度在夜间、午间相对较大。

（2）颗粒物浓度的垂直分布特征使空气质量等级存在差异。轻度污染期间，颗粒物在近地面地区聚集，地面浓度分别是600 m的3.54，4.34，4.26倍；空气质量为良时，颗粒物纵向呈均匀混合状态。

（3）颗粒物质量浓度与相对湿度的相关性最强，其次是风速和温度。其中相对湿度使颗粒物吸湿增长呈正相关，而逆温和低风速不利于颗粒物扩散，使得温度和风速与颗粒物质量浓度呈负相关。

（4）重庆市荣昌区冬季霾期大气污染主要是荣昌区自身以及周边城市的工业排放，远距离输送影响较小。因荣昌区自身地势条件，污染物无法充分扩散，使得颗粒物在垂直方向表现为随高度升高快速降低。除了环境条件之外，人类的生产生活活动对颗粒物浓度有较大影响。为了改善重庆市荣昌区的空气质量，需要开展各类大气污染物协同减排，对周边工厂污染排放口进行检测，控制其污染排放浓度。